一种合成氨催化的MoN电极材料制备方法与流程

一种合成氨催化的mon电极材料制备方法
技术领域
1.本发明涉及合成氨催化剂技术领域，具体为一种合成氨催化的mon电极材料制备方法。


背景技术：

2.氨作为潜在的能量载体、燃料以及化学肥料的前驱体，已成为目前最为重要的工业化学品之一。二十世纪以来，人工合成氨技术的进步对全球人口的快速增长以及经济发展起着至关重要的作用。目前，工业上广泛应用的合成氨技术哈伯
‑
博施法，其属于高排放、高能耗的反应。一方面，合成氨需要的h2主要来源于化石燃料，因制氢而产生的二氧化碳占全球每年总排放量的1.5％；另一方面，每年合成氨工业消耗全球总能量的1～2％。因此，开发经济节约、可持续发展的合成氨新技术路线，对减少温室气体的排放、降低能耗具有重要意义。
3.近年来，科研工作者尝试各种方法用于氨的合成，如生物酶催化合成法，光化学合成法以及电化学催化合成法等。电化学固氮可以在常温、常压下实现氨的合成，已引起广大科技上作者的普遍关注，就当前而言，电催化合成氨过程中低效的电流利用效率是目前亟待解决的问题。开发高选择性、高性能的电催化合成氨电极材料是解决上述问题的有效途径。贵金属由于其优异的催化活性一直是电催化领域内研究的热点材料而贵金属的价格昂贵，不能满足大规模的工业化应用，发展低贵金属负载量电催化剂，尤其是非贵金属催化剂则显得颇为重要。


技术实现要素：

4.针对现有技术的不足，本发明提供了一种合成氨催化的mon电极材料制备方法，解决了一种低贵金属负载量电催化剂制备的问题。
5.为实现以上目的，本发明通过以下技术方案予以实现：一种合成氨催化的mon电极材料制备方法，其特征在于：具体包括以下步骤：
6.s1、将碳布(cfc)以hno3:h2o＝1:5(体积比)的溶液浸泡12小时，然后取出cfc，以去离子水清洗数次，得到预处理的cfc；
7.s2、在去离子水中依次加入钼酸钠、一定浓度的盐酸溶液，将预处理的cfc浸入该溶液中20min，取出，吹干，置于300℃的马弗炉中热处理25min，得到负载moo3种子层的cfc样品；
8.s3、将负载moo3种子层的cfc放入含钼酸铵、一定浓度的硝酸以及去离子水的聚四氟内胆中，水热釜置于l80℃恒温烘箱中热处理10min，取出，清洗数次，即可得到moo3/cfc样品；
9.s4、将moo3/cfc样品置于一定温度的管式炉中热处理120分钟，管式炉以一定升温速率升温，并在混合气氛围下，待降至室温，在去离子水中浸泡、清洗数次，干燥，得到mon电极材料(mon/cfc)。
10.优选的，所述步骤s2中的盐酸浓度为37％。
11.优选的，所述步骤s4中的一定温度为750℃。
12.优选的，所述步骤s3硝酸的浓度为65％。
13.优选的，所述步骤s4中的混合气氛围为ar/nh3(80ml min
‑1ar 20ml min
‑1nh3)混合气。
14.优选的，所述步骤s4中的升温速率为5℃min
‑1。
15.有益效果
16.本发明提供了一种合成氨催化的mon电极材料制备方法。与现有技术相比具备以下有益效果：该合成氨催化的mon电极材料制备方法，以moo3/cfc为前驱体，通过在ar/nh3气氛中高温热解得到。该电极材料中的n元素较n2具有更高的活性，在电催化合成氨过程中，其自身首先与活性氢离子结合生成nh3，解离后形成的n空位被n2分子占据，并继续吸附活性氢离子，生成nh3，并随即解离，以此实现氨的高效电催化合成，并且mon电极材料具有很好的稳定性。在0.1mkoh溶液中，mon/cfc在最优条件下(
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0.45vvs.rhe)合成氨效率为6.31umol h
‑1cm
‑2(107.3ugh
‑1cm
‑2)，法拉第效率为12.84％。
附图说明
17.图1为本发明mon/cfc电催化合成氨机理示意图；
18.图2为本发明mon/cfc的sem图；
19.图3为本发明mon/cfc在0.1mkoh电解液中的lsv极化曲线图；
20.图4为本发明mon/cfc在0.1mkoh电解液中施加不同电压得到的产氨效率及法拉第效率图；
21.图5为本发明mon/cfc循环测试6次得到的产氨效率及法拉第效率图。
具体实施方式
22.下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
23.请参阅图1
‑
5，本发明实施例提供三种技术方案：一种合成氨催化的mon电极材料制备方法，具体包括以下实施例：
24.实施例1
25.s1、将碳布(cfc)以hno3:h2o＝1:5(体积比)的溶液浸泡12小时，然后取出cfc，以去离子水清洗数次，得到预处理的cfc；
26.s2、在20ml去离子水中依次加入5g钼酸钠、10ml37％的盐酸溶液，将预处理的cfc浸入该溶液中20min，取出，吹干，置于300℃的马弗炉中热处理25min，得到负载moo3种子层的cfc样品；
27.s3、将负载moo3种子层的cfc放入含0.5g钼酸铵、3ml65％的硝酸以及17ml去离子水的聚四氟内胆中，水热釜置于l80℃恒温烘箱中热处理10min，取出，清洗数次，即可得到moo3/cfc样品；
28.s4、将moo3/cfc样品置于750℃的管式炉中热处理120分钟，管式炉以5℃min
‑1升温速率升温，并在ar/nh3(80ml min
‑1ar 20ml min
‑1nh3)混合气氛围下，待降至室温，在去离子水中浸泡、清洗数次，干燥，得到mon电极材料(mon/cfc)。
29.实施例2
30.s1、将碳布(cfc)以hno3:h2o＝1:5(体积比)的溶液浸泡12小时，然后取出cfc，以去离子水清洗数次，得到预处理的cfc；
31.s2、在30ml去离子水中依次加入6g钼酸钠、15ml37％的盐酸溶液，将预处理的cfc浸入该溶液中20min，取出，吹干，置于300℃的马弗炉中热处理25min，得到负载moo3种子层的cfc样品；
32.s3、将负载moo3种子层的cfc放入含1.2g钼酸铵、6ml65％的硝酸以及25ml去离子水的聚四氟内胆中，水热釜置于l80℃恒温烘箱中热处理10min，取出，清洗数次，即可得到moo3/cfc样品；
33.s4、将moo3/cfc样品置于750℃的管式炉中热处理120分钟，管式炉以5℃min
‑1升温速率升温，并在ar/nh3(80ml min
‑1ar 20ml min
‑1nh3)混合气氛围下，待降至室温，在去离子水中浸泡、清洗数次，干燥，得到mon电极材料(mon/cfc)。
34.实施例3
35.s1、将碳布(cfc)以hno3:h2o＝1:5(体积比)的溶液浸泡12小时，然后取出cfc，以去离子水清洗数次，得到预处理的cfc；
36.s2、在50ml去离子水中依次加入8g钼酸钠、30ml37％的盐酸溶液，将预处理的cfc浸入该溶液中20min，取出，吹干，置于300℃的马弗炉中热处理25min，得到负载moo3种子层的cfc样品；
37.s3、将负载moo3种子层的cfc放入含2g钼酸铵、10ml65％的硝酸以及35ml去离子水的聚四氟内胆中，水热釜置于l80℃恒温烘箱中热处理10min，取出，清洗数次，即可得到moo3/cfc样品；
38.s4、将moo3/cfc样品置于750℃的管式炉中热处理120分钟，管式炉以5℃min
‑1升温速率升温，并在ar/nh3(80ml min
‑1ar 20ml min
‑1nh3)混合气氛围下，待降至室温，在去离子水中浸泡、清洗数次，干燥，得到mon电极材料(mon/cfc)。
39.需要说明的是，在本文中，诸如第一和第二等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来，而不一定要求或者暗示这些实体或操作之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。
40.尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。