一种闪烁发光材料及其制备方法与流程

1.本发明涉及一种高能射线探测用(mg1‑
x
zn
x
)4(ta1‑
y
nb
y
)2o9(x＝0～1；y＝0～1)闪烁发光材料及制备方法，属于高性能闪烁体材料及高能射线探测技术领域。


背景技术：

2.闪烁体是指在射线(x射线、γ射线)或高能粒子等辐射能量作用下发射紫外或可见光的发光材料。对于固体闪烁体而言，主要包括有机闪烁体和无机闪烁体。相比于有机闪烁体，无机闪烁体拥有密度高、原子序数大、理化性能稳定等优势，目前已经广泛应用于医学成像、核物理、高能物理、安检以及工业探测等领域中。当今时代安全检查越来越重要，需要大量高性能辐射探测闪烁体材料，目前比较成熟的安检探头材料主要有cdwo4晶体、csi(tl)晶体等。
3.cdwo4晶体为单斜晶系，属于黑钨矿结构，空间群p12/c1，密度为7.9g/cm3，有效原子序数为64.2，熔点为1325℃，非常适合坩埚下降法生长，原料便宜，成本较低。其γ射线衰减时间为14μs，光产额为12000～15000ph/mev，能量分辨率为8.3％。cdwo4闪烁单晶具有发光效率较高、余辉小(<0.01％/3ms)、x射线吸收系数大、抗辐照损伤性能强、材料密度大、无潮解性等特性，综合性能优良，但cd是剧毒重金属元素，而且cdwo4晶体脆性很大，在加工时容易沿解理面开裂。csi(tl)晶体是典型的碱卤离子晶体，属立方晶系，空间群pm
‑
3m，密度为4.5g/cm3，有效原子序数为54，易溶于水和醇，熔点较低，为621℃，易于生长，同时具有良好的闪烁性能，其光输出为52000～56000ph/mev，γ射线衰减时间为1μs，但其余辉较强，在x射线停照3ms后，余辉约在2％范围内，余辉随着激活剂浓度的增加有上升的趋势。csi(tl)晶体在550nm处的闪烁发光带与硅光电二极管阵列(500～530nm)以及光电倍增管(430～470nm)都有较好的光谱匹配。总体上，csi(tl)晶体综合性能优良，已广泛应用于射线探测领域。但缺点是tl同样有剧毒，且晶体有一定的潮解。因此，探索新型的适合安检应用的具有优异性能的闪烁晶体，是当前安检应用领域的迫切需求和发展重心。
4.专利zl201810018733.6公开了一种本征发光的闪烁晶体钽酸镁及其制备方法和用途，其化学式为mg4ta2o9，属于六方晶系，具有钛铁矿结构，闪烁发光的光产额为16000ph/mev，和cdwo4晶体相当，约为csi(tl)晶体光产额的30％，衰减时间为5μs，优于cdwo4晶体，但比csi(tl)晶体长。能量分辨率为6.2％，高于cdwo4晶体，和csi(tl)相当。该晶体环境友好，从生产、加工到应用、回收都没有有毒元素环境污染的问题，在射线成像探头方面有潜在的应用前景。mg4ta2o9作为新型的本征发光的闪烁体，其掺杂改性规律还未深入研究。
5.高能射线或粒子除了激发低浓度的敏化剂或激活剂，也可以激发基质晶格。很多时候，基质晶格会将所得激发能量转移给激活剂，这时的基质晶格就起到敏化剂的作用。本发明提出二价过渡族元素zn替代mg4ta2o9中的mg位即合成纯相(mg1‑
x
zn
x
)4ta2o9闪烁材料，持续提高掺zn比例直至出现杂相，对mg4ta2o9晶格结构中的mg1o6和mg2o6八面体的mg
‑
o键长和键角进行调节，优化基质晶格吸收，从而优化mg4ta2o9发光性能，获得高光产额的新型闪烁发光材料(mg1‑
x
zn
x
)4ta2o9。通过nb
5
对mg4ta2o9中ta
5
位的替代，缩短金属
‑
氧间距，让高能
射线激发发射峰峰位向光电倍增管检测波长高灵敏区域红移，让发光峰峰强大大提高。通过zn和nb同时大比例替代mg4ta2o9中的mg位和ta位即(mg1‑
x
zn
x
)4(ta1‑
y
nb
y
)2o9，大幅度调节mg1o6、mg2o6和ta1o6、ta2o6的元胞结构，从组分
‑
结构
‑
性能的关系出发，获得高光产额的新型闪烁发光材料。


技术实现要素：

6.本发明所要解决的技术问题是：如何提高闪烁发光材料的光产额。
7.为了解决上述技术问题，本发明提供了一种闪烁发光材料，其化学通式为(mg1‑
x
zn
x
)4(ta1‑
y
nb
y
)2o9，其中，x＝0～1，y＝0～1。
8.优选地，所述化学通式中，x、y不同时为0。
9.优选地，所述闪烁发光材料在x射线激发下，光产额为18035～70150ph/mev。
10.本发明还提供了上述闪烁发光材料的制备方法，按化学通式称取原料，将所有原料混合均匀；然后将混合物在空气气氛中依次预烧、煅烧，再自然冷却到室温，研磨即可。
11.优选地，所述的原料为mgo、ta2o5及根据化学通式的掺杂元素选择的zno或/和nb2o5。
12.优选地，所述mgo、zno的加入量相对标准配比均需过量3at％。
13.优选地，所述预烧的温度为1150～1250℃，时间为3～12小时。
14.优选地，所述煅烧的温度为1200～1350℃，时间为6～24小时。
15.本发明还提供了上述闪烁发光材料在高能射线探测中的应用。
16.采用高温固相法合成的钽酸锌镁、钽铌酸镁及钽铌酸锌镁在空气中能稳定存在，在高能射线激发下具有高的光输出。本发明可以为新型闪烁体材料的设计和制备提供理论和技术支持。
17.本发明通过对mg4ta2o9分别或同时掺杂zn
2
和nb
5
(即(mg1‑
x
zn
x
)4(ta1‑
y
nb
y
)2o9中x、y不同时为0)，大大提高了闪烁体材料的光产额，可以应用在x射线和γ射线辐射探测领域。
18.相对于现有技术，本发明具有如下优点和有益效果：
19.(1)本发明的闪烁发光材料采用高温固相法合成，制备工艺简单，操作安全，条件易于控制。
20.(2)本发明的闪烁发光材料无毒性和放射性元素，在空气中稳定存在，不易潮解。
21.(3)所发明的闪烁发光材料，在x射线激发下，检测得到的不同zn和nb占比的(mg1‑
x
zn
x
)4(ta1‑
y
nb
y
)2o9样品光产额在18035～70150ph/mev，优于未掺杂的mg4ta2o9，其中样品(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9光产额最高，是csi(tl)的1.3倍，是mg4ta2o9和cdwo4的4.4倍。
附图说明
22.图1为各实施例所制备的闪烁发光材料(mg1‑
x
zn
x
)4ta2o9的x射线衍射图；
23.图2为各实施例所制备的闪烁发光材料mg4(ta1‑
x
nb
x
)2o9的x射线衍射图；
24.图3为各实施例所制备的闪烁发光材料(mg1‑
x
zn
x
)4(ta1‑
y
nb
y
)2o9的x射线衍射图；
25.图4为(mg
0.9
zn
0.1
)4ta2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
26.图5为(mg
0.8
zn
0.2
)4ta2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
27.图6为(mg
0.7
zn
0.3
)4ta2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
28.图7为(mg
0.6
zn
0.4
)4ta2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
29.图8为(mg
0.5
zn
0.5
)4ta2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图。
30.图9为mg4(ta
0.9
nb
0.1
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
31.图10为mg4(ta
0.8
nb
0.2
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
32.图11为mg4(ta
0.7
nb
0.3
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
33.图12为mg4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
34.图13为mg4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
35.图14为mg4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
36.图15为mg4(ta
0.3
nb
0.7
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
37.图16为mg4(ta
0.2
nb
0.8
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
38.图17为mg4(ta
0.1
nb
0.9
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
39.图18为mg4nb2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
40.图19为(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
41.图20为(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
42.图21为(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
43.图22为(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
44.图23为(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
45.图24为(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
46.图25为(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
47.图26为(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图；
48.图27为(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9闪烁发光材料在x射线激发下测得的发射光谱图。
具体实施方式
49.为使本发明更明显易懂，兹以优选实施例，并配合附图作详细说明如下。
50.实施例1
51.分别按照化学计量比3.708:0.412:1称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1150℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1200℃烧结6小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
52.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.1曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图4所示，x＝0.1即(mg
0.9
zn
0.1
)4ta2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长为354nm，半高宽为92nm，发光强度为mg4ta2o9的1.8倍，估算得到(mg
0.9
zn
0.1
)4ta2o9的光产额为29356ph/mev。
53.实施例2
54.分别按照化学计量比3.296:0.824:1称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1150℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1200℃烧结8小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
55.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.2曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图5所示，x＝0.2即(mg
0.8
zn
0.2
)4ta2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在347nm，半高宽为93nm，发光强度为mg4ta2o9的2倍，估算得到(mg
0.8
zn
0.2
)4ta2o9的光产额为31627ph/mev。
56.实施例3
57.分别按照化学计量比2.884:1.236:1称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1150℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1200℃烧结10小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
58.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.3曲线所示。所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图6所示，x＝0.3即(mg
0.7
zn
0.3
)4ta2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在346nm，半高宽为90nm，发光强度为mg4ta2o9的1.5倍，估算得到(mg
0.7
zn
0.3
)4ta2o9的光产额为23627ph/mev。
59.实施例4
60.分别按照化学计量2.472:1.648:1比称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1170℃预烧7小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1220℃烧结12小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
61.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.4曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图7所示，x＝0.4即(mg
0.6
zn
0.4
)4ta2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在333nm，半高宽为117nm，发光强度约为mg4ta2o9的1.13倍，估算得到(mg
0.6
zn
0.4
)4ta2o9的光产额为18124ph/mev。
62.实施例5
63.分别按照化学计量比2.06:2.06:1称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1170℃预烧7小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1220℃烧结14小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
64.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.5曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图8所示，x＝0.5即(mg
0.5
zn
0.5
)4ta2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在337nm，半高宽为108nm，发光强度约为mg4ta2o9的1.12倍，估算得到(mg
0.5
zn
0.5
)4ta2o9的光产额为18034ph/mev。
65.实施例6
66.分别按照化学计量比1.648:2.472:1称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1170℃预烧7小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1220℃烧结16小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
67.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.6曲线所示，合成样品由于掺锌浓度过高导致杂相出现，不适合作为闪烁体使用。
68.实施例7
69.分别按照化学计量比1.236:2.884:1称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1180℃预烧11小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1240℃烧结18小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
70.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.7曲线所示，合成样品由于掺锌浓度过高导致杂相出现，不适合作为闪烁体使用。
71.实施例8
72.分别按照化学计量比0.824:3.296:1称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1180℃预烧11小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1240℃烧结20小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
73.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.8曲线所示，合成样品由于掺锌浓度过高导致杂相出现，不适合作为闪烁体使用。
74.实施例9
75.分别按照化学计量比0.412:3.708:1称取mgo，zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1180℃预烧11小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1240℃烧结22小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
76.产物的x射线衍射峰如图1中x＝0.9曲线所示，从图中曲线可看出，合成样品由于掺锌浓度过高导致杂相出现，不适合作为闪烁体使用。
77.实施例10
78.分别按照化学计量比4.12:1称取zno，ta2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1200℃预烧12小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1250℃烧结24小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
79.产物的x射线衍射峰如图1中x＝1.0曲线所示，合成样品由于掺锌浓度过高导致杂相出现，不适合作为闪烁体使用。
80.实施例11
81.分别按照化学计量比4.12:0.9:0.1称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1210℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在
空气气氛中于1310℃烧结6小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
82.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.1曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图9所示，x＝0.1即mg4(ta
0.9
nb
0.1
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在388nm，半高宽为95nm，发光强度为mg4ta2o9的2.2倍，估算得到mg4(ta
0.9
nb
0.1
)2o9的光产额为35081ph/mev。
83.实施例12
84.分别按照化学计量比4.12:0.8:0.2称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1210℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1320℃烧结8小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
85.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.2曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图10所示，x＝0.2即mg4(ta
0.8
nb
0.2
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在391nm，半高宽为94nm，发光强度为mg4ta2o9的2.3倍，估算得到mg4(ta
0.8
nb
0.2
)2o9的光产额为37424ph/mev。
86.实施例13
87.分别按照化学计量比4.12:0.7:0.3称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1210℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1310℃烧结10小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
88.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.3曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图11所示，x＝0.3即mg4(ta
0.7
nb
0.3
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在390nm，半高宽为95nm，发光强度为mg4ta2o9的3倍，估算得到mg4(ta
0.7
nb
0.3
)2o9的光产额为47593ph/mev。
89.实施例14
90.分别按照化学计量比4.12:0.6:0.4称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1230℃预烧7小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1330℃烧结12小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
91.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.4曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图12所示，x＝0.4即mg4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在391nm，半高宽为95nm，发光强度约为mg4ta2o9的3.4倍，估算得到mg4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的光产额为54012ph/mev。
92.实施例15
93.分别按照化学计量比4.12:0.5:0.5称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1230℃预烧7小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1330℃烧结14小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
94.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.5曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图13所示，x＝0.5即mg4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其
发射波长在395nm，半高宽为98nm，发光强度约为mg4ta2o9的3.3倍，估算得到mg4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的光产额为52136ph/mev。
95.实施例16
96.分别按照化学计量比4.12:0.4:0.6称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1230℃预烧7小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1330℃烧结16小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
97.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.6曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图14所示，x＝0.6即mg4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在394nm，半高宽为99nm，发光强度约为mg4ta2o9的2.7倍，估算得到mg4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的光产额为42493ph/mev。
98.实施例17
99.分别按照化学计量比4.12:0.3:0.7称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1240℃预烧11小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1340℃烧结18小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
100.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.7曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图15所示，x＝0.7即mg4(ta
0.3
nb
0.7
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在400nm，半高宽为97nm，发光强度约为mg4ta2o9的3.0倍，估算得到mg4(ta
0.3
nb
0.7
)2o9的光产额为48392ph/mev。
101.实施例18
102.分别按照化学计量比4.12:0.2:0.8称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1240℃预烧11小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1340℃烧结20小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
103.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.8曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图16所示，x＝0.8即mg4(ta
0.2
nb
0.8
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在399nm，半高宽为101nm，发光强度约为mg4ta2o9的2.9倍，估算得到mg4(ta
0.2
nb
0.8
)2o9的光产额为47109ph/mev。
104.实施例19
105.分别按照化学计量比4.12:0.1:0.9称取mgo，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1240℃预烧11小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1340℃烧结22小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
106.产物的x射线衍射峰如图2中x＝0.9曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图17所示，x＝0.9即mg4(ta
0.1
nb
0.9
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在393nm，半高宽为96nm，发光强度约为mg4ta2o9的3.3倍，估算得到mg4(ta
0.1
nb
0.9
)2o9的光产额为53513ph/mev。
107.实施例20
108.分别按照化学计量比4.12:1称取mgo，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1250℃预烧12小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1350℃烧结24小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
109.产物的x射线衍射峰如图2中x＝1.0曲线所示，所有衍射峰与标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图18所示，x＝1.0即mg4nb2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在395nm，半高宽为96nm，发光强度约为mg4ta2o9的2.5倍，估算得到mg4nb2o9的光产额为39740ph/mev。
110.实施例21
111.(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比2.472:1.648:0.6:0.4称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1200℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1250℃烧结6小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产物。
112.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.4，y＝0.4曲线所示，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图19所示，x＝0.4，y＝0.4即(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在403nm，半高宽为92nm，发光强度为mg4ta2o9的4.4倍，检测得到(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的光产额为70150ph/mev。
113.实施例22
114.(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比2.472:1.648:0.5:0.5称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1200℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1250℃烧结6小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产物。
115.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.4，y＝0.5曲线所示，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图20所示，x＝0.4，y＝0.5即(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在401nm，半高宽为92nm，发光强度为mg4ta2o9的4.2倍，检测得到(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的光产额为66546ph/mev。
116.实施例23
117.(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比2.472:1.648:0.4:0.6称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1200℃预烧3小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1250℃烧结6小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产品。
118.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.4，y＝0.6曲线所示。从图中曲线可看出，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图21所示，x＝0.4，y＝0.6即(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在402nm，半高宽为93nm，发光强度为mg4ta2o9的2.8倍，检测得到(mg
0.6
zn
0.4
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的光产额为44007ph/mev。
119.实施例24
120.(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比2.06:2.06:0.6:0.4称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1230℃预烧6小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1280℃烧结15小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产物。
121.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.5，y＝0.4曲线所示，从图中曲线可看出，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图22所示，x＝0.5，y＝0.4即(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在412nm，半高宽为93nm，发光强度约为mg4ta2o9的2.3倍，检测得到(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的光产额为36006ph/mev。
122.实施例25
123.(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比2.06:2.06:0.5:0.5称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1230℃预烧6小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1280℃烧结15小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产物。
124.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.5，y＝0.5曲线所示，从图中曲线可看出，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图23所示，x＝0.5，y＝0.5即(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在409nm，半高宽为93nm，发光强度约为mg4ta2o9的2.3倍，检测得到(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的光产额为37054ph/mev。
125.实施例26
126.(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比2.06:2.06:0.4:0.6称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1230℃预烧6小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1280℃烧结15小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产物。
127.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.5，y＝0.6曲线所示，从图中曲线可看出，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图24所示，x＝0.5，y＝0.6即(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在411nm，半高宽为92nm，发光强度约为mg4ta2o9的2倍，检测得到(mg
0.5
zn
0.5
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的光产额为32367ph/mev。
128.实施例27
129.(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比1.648:2.472:0.6:0.4称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1250℃预烧12小时，自然冷却至室温后，将原料倒出在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1300℃烧结24小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产物。
130.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.6，y＝0.4曲线所示，从图中曲线可看出，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图25所示，x＝0.6，y＝0.4即(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在422nm，半高宽为94nm，发光强度约为mg4ta2o9的1.3倍，检测得到(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.6
nb
0.4
)2o9的光产额为21218ph/mev。
131.实施例28
132.(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比1.648:2.472:0.5:0.5称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1250℃预烧12小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1300℃烧结24小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产物。
133.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.6，y＝0.5曲线所示，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图26所示，x＝0.6，y＝0.5即(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在420nm，半高宽为93nm，发光强度约为mg4ta2o9的1.4倍，检测得到(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.5
nb
0.5
)2o9的光产额为22395ph/mev。
134.实施例29
135.(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的制备与测试：分别按照化学计量比1.648:2.472:0.4:0.6称取mgo，zno，ta2o5，nb2o5，将上述原料在玛瑙研钵中研磨，并加入无水乙醇作为分散剂，研磨均匀后装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1250℃预烧12小时，自然冷却至室温后，将原料倒出，在玛瑙研钵中继续充分研磨，再装入刚玉坩埚，在空气气氛中于1300℃烧结24小时，自然冷却至室温后研磨均匀，最终得到产物。
136.产物的x射线衍射峰如图3中x＝0.6，y＝0.6曲线所示，所有衍射峰与的标准衍射峰(pdf#38
‑
1458)相对应。如图27所示，x＝0.6，y＝0.6即(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的30kev x射线激发发射谱图表明其发射波长在420nm，半高宽为92nm，发光强度约为mg4ta2o9的1.5倍，检测得到(mg
0.4
zn
0.6
)4(ta
0.4
nb
0.6
)2o9的光产额为23206ph/mev。
137.由上述实施例可知，当y＝0，x为0～0.6时，所制得的产品作为闪烁发光材料，其技术效果较好；当y＝0，x超过0.6时，由于杂相的出现，其技术效果有所下降。上述实施例中，(1)(mg1‑
x
zn
x
)4ta2o9(x＝0.1，0.2，0.3，0.4，0.5)，光产额为18035
‑
31627ph/mev；(2)mg4(ta1‑
x
nb
x
)2o9(x＝0.1，0.2，0.3，0.4，0.5，0.6，0.7，0.8，0.9，1.0)，光产额为35081
‑
54400ph/mev；(3)(mg1‑
x
zn
x
)4(ta1‑
y
nb
y
)2o9(x＝0.4，0.5，0.6；y＝0.4，0.5，0.6)，光产额为21218～70150ph/mev。