背景
相关申请的交叉参考
本申请根据35u.s.c.§119要求2018年9月24日提交的系列号为62/735400的美国临时申请的优先权权益，本文以该申请的内容为基础并将其通过引用全文纳入本文。
本公开涉及掺杂稀土的金属氧化物陶瓷波导量子存储器。
背景技术：
在光量子信息处理中，量子存储装置能够使光子和原子纠缠，并且使量子处理网络同步。已经研究了目前可用的单晶和陶瓷作为量子存储材料，特别是掺杂稀土的固体，因为稀土离子具有窄的4f-4f跃迁和长的光学相干寿命(约几十微秒)。
透明陶瓷单模波导是光量子存储器的理想平台。此类波导结构提供了诸如低插入损耗、简单封装和装置稳定性之类的优点。然而，这些陶瓷波导量子存储器的制造程序具有挑战性，一个主要障碍是添加折射率调节剂，这通常会缩短光学相干寿命。另外，单晶波导在量子存储器应用中受成本过高限制。
本公开提出了改进的掺杂稀土的多晶金属氧化物陶瓷波导量子存储器及其制造方法。
技术实现要素：
在一些实施方式中，一种陶瓷波导，其包括：掺杂的金属氧化物陶瓷芯体层；以及围绕所述芯体层并且包含所述金属氧化物的至少一个包覆层，其中，所述芯体层包含铒掺杂剂和至少一种稀土金属掺杂剂或至少一种非稀土金属掺杂剂，所述稀土金属掺杂剂包括：镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铥、镱、镥、钪或其氧化物，所述非稀土金属掺杂剂包括锆或其氧化物。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，芯体层包括铒掺杂剂和镧掺杂剂，所述铒掺杂剂是er3 并且所述镧掺杂剂是la3 。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，芯体层包括铒掺杂剂和镥掺杂剂，所述铒掺杂剂是er3 并且所述镥掺杂剂是lu3 。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，芯体层包括铒掺杂剂和钆掺杂剂，所述铒掺杂剂是er3 并且所述钆掺杂剂是gd3 。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，芯体层包括铒掺杂剂和钪掺杂剂，所述铒掺杂剂是er3 并且所述钪掺杂剂是sc3 。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，所述至少一个包覆层的折射率低于所述芯体层的折射率。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，穿过芯体层的光子被构造成在所述芯体层与所述至少一个包覆层之间的边界处经历全内反射。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，芯体层的平均晶粒尺寸在1μm2至500μm2的范围内。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，所述金属氧化物选自氧化钇(y2o3)、氧化铪(hfo2)、氧化锆(zro2)或其组合。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，金属氧化物是氧化钇(y2o3)；并且芯体层被构造成折射率(n1)大于y2o3的折射率(n2)，以使得n1-n2在0.001/摩尔％至0.009/摩尔％的范围内。
在一些实施方式中，一种量子存储器，其包括：至少一个具有陶瓷波导的掺杂的多晶陶瓷光学装置，所述陶瓷波导具有：掺杂的氧化钇(y2o3)陶瓷芯体层；以及围绕所述芯体层并且包含y2o3的至少一个包覆层，其中，所述芯体层包含铒掺杂剂和至少一种稀土金属掺杂剂或至少一种非稀土金属掺杂剂，所述稀土金属掺杂剂包括：镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铥、镱、镥、钪或其氧化物，所述非稀土金属掺杂剂包括锆或其氧化物。
在一些实施方式中，一种制造陶瓷波导的方法包括：使有机前体、至少一个过渡金属配合物和多个稀土金属配合物反应，以形成多个掺杂稀土的结晶纳米颗粒；烧结所述多个掺杂稀土的纳米颗粒以形成掺杂的多晶陶瓷基材；在掺杂的多晶陶瓷基材上方设置过渡金属陶瓷浆料；以及烧结所述浆料以将过渡金属陶瓷结合到掺杂的多晶陶瓷基材。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，所述多个掺杂稀土的结晶纳米颗粒各自包含小于或等于40nm的直径。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，反应的步骤包括：提供有机前体溶液；提供金属盐溶液，其包含至少一个过渡金属配合物和多个稀土金属配合物；以及在金属盐溶液中的溶剂的沸点下，使有机前体溶液与金属盐溶液混合，以形成混合物。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，反应的步骤还包括：过滤所述混合物以形成多个无定形纳米颗粒前体；对所述多个无定形纳米颗粒前体进行退火以形成多个掺杂稀土的结晶纳米颗粒。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，所述有机前体是尿素，所述至少一种过渡金属配合物包含钇，并且所述多种稀土金属配合物包含铒和以下中的至少一种：镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铥、镱、镥、钪或其氧化物。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，对多个掺杂稀土的纳米颗粒进行烧结的步骤包括：对多个稀土掺杂的结晶纳米颗粒进行第一冷等静压制以成为丸粒；在至少1450℃的温度下烧结所述丸粒；以及在惰性气氛下对所述丸粒进行第二热等静压制以形成掺杂的多晶陶瓷基材。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，设置的步骤包括：将过渡金属陶瓷浆料旋涂或带铸在掺杂的多晶陶瓷基材上方，使其厚度在100μm至1cm的范围内。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，对所述浆料进行烧结的步骤包括：从所述浆料移除挥发性材料，以将过渡金属陶瓷结合到掺杂的多晶陶瓷基材，其中，相比于所设置的过渡金属陶瓷浆料的厚度，烧结使过渡金属陶瓷的厚度减小至少30％。
在可与任何其他方面或实施方式组合的一个方面中，所述挥发性材料包括溶剂、粘结剂和增塑剂中的至少一种。
附图简要说明
结合附图，通过以下具体实施方式能够更完整地理解本公开，其中：
图1是根据一些实施方式，具有掺杂的多晶陶瓷光学装置的量子存储系统的示意图，所述掺杂的多晶陶瓷光学装置具有稀土元素掺杂剂。
图2是根据一些实施方式，图1的稀土元素掺杂剂的整形(shaped)光谱结构的叠加态(superposition)的基态和激发能态的示意图。
图3a根据一些实施方式，例示了er3 、la3 共掺杂的y2o3纳米颗粒的扫描电子显微技术(sem)图像。图3b根据一些实施方式，例示了x射线能量色散(eds)谱分析，以证实y2o3纳米颗粒中la的存在。
图4a根据一些实施方式，例示了掺杂2％la3 的y2o3纳米颗粒的粉末x射线衍射(xrd)谱图。图4b根据一些实施方式，例示了掺杂各种浓度的la3 的y2o3纳米颗粒的晶胞参数。
图5根据一些实施方式，为各种光波长在穿过掺杂有1％la3 的y2o3陶瓷样品的厚度(1.61mm)时的轴向光学透射率的图。
图6a-6c根据一些实施方式，例示了掺杂有不同浓度的la3 的y2o3透明陶瓷中的晶粒的电子背散射衍射(ebsd)图像。图6a描绘了y2o3的平均晶粒面积；图6b描绘了la3 掺杂(1％)的y2o3的平均晶粒面积；并且图6c描绘了la3 掺杂(4％)的y2o3的平均晶粒面积。图6a和6b中的比例尺为100μm，并且图6c中的比例尺为10μm。
图7根据一些实施方式，为掺杂有各种浓度的la3 的y2o3透明陶瓷的光学折射率的图。
图8a-8d根据一些实施方式，例示了掺杂有不同浓度的la3 的y2o3透明陶瓷中的er3 4i13/2-4i15/2跃迁的均匀线宽。
图9根据一些实施方式，为掺杂有不同浓度的la3 的y2o3透明陶瓷中的er3 4i13/2-4i15/2跃迁的非均匀线宽的图。
图10根据一些实施方式，例示了陶瓷肋形波导制造的工艺流程。
图11根据一些实施方式，例示了y2o3膜厚度根据到特氟龙(teflon)载体离型衬垫上的旋转速度的变化情况的图。
图12a和12b根据一些实施方式，分别例示了经烧结的单层y2o3和经烧结的双层y2o3。
图13根据一些实施方式，例示了平板波导的光学模态形状。
具体实施方式
现将对附图所示的示例性实施方式进行详细说明。只要可能，在附图中使用相同的附图标记表示相同或相似的部分。附图中的各部件不一定按比例绘制，而是着重于说明示例性实施方式的原理。应理解的是，本申请不限于说明书中阐述的或附图中例示的细节或方法学。还应理解的是，用辞仅是为了描述目的，而不应被认为是限制性的。
此外，在本说明书中列出的任何实例都是说明性的而不是限制性的，并且仅列出了要求保护的本发明的诸多可能的实施方式中的一些实施方式。对各种条件和参数进行其他适当的修改和调整在本领域中是常见的，并且对于本领域的技术人员来说是显而易见的，其属于本公开的精神和范围内。
本公开提出了在不减少er3 4i13/2-4i15/2跃迁的光学相干寿命的情况下，调整er3 掺杂的金属氧化物透明陶瓷的光学折射率的新方法。在一些实例中，至少一种稀土金属掺杂剂[例如，镧(la3 )、铈(ce3 )、镨(pr3 )、钕(nd3 )、钷(pm3 )、钐(sm3 )、铕(eu3 )、钆(gd3 )、铽(tb3 )、镝(dy3 )、钬(ho3 )、铥(tm3 )、镱(yb3 )、镥(lu3 )、钪(sc3 )]或其氧化物可以用作折射率调节剂，以增加金属氧化物陶瓷的折射率。在一些实例中，至少一种非稀土金属掺杂剂[例如，锆(zr3 、zr4 )]或其氧化物可以用作折射率调节剂，以增加金属氧化物陶瓷的折射率。
在一些实例中，铒(er3 )和至少一种稀土金属掺杂剂，至少一种非稀土金属掺杂剂，其氧化物，或者其组合通过溶液合成掺杂的金属氧化物纳米颗粒而被掺杂到金属氧化物中。纳米颗粒可以用于制备透明、共掺杂的金属氧化物陶瓷，以及陶瓷波导，所述陶瓷波导包括共掺杂的金属氧化物陶瓷芯体以及围绕所述芯体并且包含金属氧化物的至少一个包覆层。折射率调节剂可以是与er3 离子没有能量相互作用的任何掺杂剂。
图1是量子存储系统100的示意图。量子存储系统100包括掺杂的多晶陶瓷光学装置120，磁场发生单元140，储存光子发生器170，以及一个或多个泵激光器180，例如，第一泵激光器180a和第二泵激光器180b。如下所述，量子存储系统100在结构上被构造用于储存和释放一个或多个储存光子，例如，按需进行，以使得量子存储系统100可以与一个或多个附加的量子存储系统同步，从而形成量子中继系统。另外，量子存储系统100的部件，例如，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以位于包含一个或多个量子中继系统的光学系统中，每个量子中继系统包括一对掺杂的多晶陶瓷光学装置120。包含一个或多个量子中继系统的光学系统在结构上可以被构造成使成对的储存光子纠缠，所述成对的储存光子各自由相应的量子存储系统的掺杂的多晶陶瓷光学装置120储存和释放。另外，本文所述的量子存储系统100和光学系统可以被包含到一个或多个量子通信系统中，例如，量子密钥生成系统，量子电信系统，量子互联网系统以及任何其他当前或仍待开发的量子通信系统。
如图1所示，量子存储系统100的掺杂的多晶陶瓷光学装置120包括晶格122，并且掺杂有至少一种稀土元素掺杂剂130，所述至少一种稀土元素掺杂剂130在掺杂的多晶陶瓷光学装置120的晶格122内均匀分布。
如本文所用的“均匀分布”是指掺杂剂(例如，稀土元素掺杂剂130)在晶格内的分布，其中，至少50％(优选大于或等于75％)的掺杂剂在远离晶格的晶界的位置处被掺杂到晶格的晶粒中。
掺杂的多晶陶瓷光学装置120包括第一端126和第二端128，其可以与第一端126相对。掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包含形成为多晶陶瓷的金属氧化物，例如，氧化钇、氧化锆、氧化铪等，或其组合。例如，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包含氧化钇和氧化锆的组合。在一些实例中，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包含氧化锆和氧化铪的组合，其中，氧化铪占掺杂的多晶陶瓷光学装置120的总分子量的约2-10％，例如，4％、6％、8％等。进一步地，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以是透明的。
如图1所示，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包含掺杂的多晶陶瓷光学波导121，其具有多晶陶瓷芯体125和围绕多晶陶瓷芯体125的包覆物127。包覆物127包含的折射率低于多晶陶瓷芯体125的折射率，以使得穿过多晶陶瓷芯体125的光子在多晶陶瓷芯体125与包覆物127之间的芯体-包覆边界处经历全内反射。当多晶陶瓷芯体125的折射率与包覆物127的折射率之间的差小时，可以期望具有较大的多晶陶瓷芯体125(相对于包覆物127而言)，并且当多晶陶瓷芯体125的折射率与包覆物127的折射率之间的差大时，可以期望具有较小的多晶陶瓷芯体125(相对于包覆物127而言)。
进一步地，多晶陶瓷芯体125可以包含形成为多晶陶瓷的金属氧化物，例如，氧化钇、氧化锆、氧化铪等，或其组合。进一步地，包覆物127可以包含聚合物，例如，uv耐久性聚合物，在有机基质中的聚合物，或者适合作为包覆物的任何其他已知或仍待开发的聚合物。在一些实例中，多晶陶瓷芯体125包含氧化钇，并且包覆物127包含聚合物。或者，包覆物127可以包含多晶陶瓷，例如，形成为多晶陶瓷的金属氧化物，例如，氧化钇和/或氧化锆。在一些实例中，多晶陶瓷芯体125可以包含氧化钇和氧化锆的组合，并且包覆物127可以包含氧化钇。在一些实例中，多晶陶瓷芯体125可以包含氧化钇，并且包覆物127也可以包含氧化钇。另外，掺杂的多晶陶瓷光学波导121的多晶陶瓷芯体125掺杂有至少一种稀土元素掺杂剂130，其在多晶陶瓷芯体125的晶格122内均匀分布。进一步地，虽然掺杂的多晶陶瓷光学装置120在图1中描绘成掺杂的多晶陶瓷光学波导121，但应理解，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括任何光学装置，例如，不包括芯体和包覆物的光学装置。
进一步地，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括用于促进光子吸收和释放的各种形状和尺寸。例如，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括在第一端126与第二端128之间延伸的长度，其为约1cm至约50cm，例如，5cm、10cm、15cm、20cm、30cm、40cm等。进一步地，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括约0.0001mm2至约25mm2的截面积，例如，约0.0001mm2、0.0005mm2、0.001mm2、0.005mm2、0.01mm2、0.05mm2、0.1mm2、0.5mm2、1mm2、2mm2、5mm2、10mm2、15mm2、20mm2等。另外，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包含约0.01mm至5mm的宽度，例如，0.01mm、0.05mm、0.1mm、0.5mm、0.75mm、1mm、2mm、3mm、4mm等，以及包含约0.01mm至约5mm的高度，例如，0.01mm、0.05mm、0.1mm、0.5mm、0.75mm、1mm、2mm、3mm、4mm等。掺杂的多晶陶瓷光学装置120还可以包括位于掺杂的多晶陶瓷光学装置120内的光学腔体。在操作时，光学腔体可以将光捕获在光学腔体内，例如，储存光子，直到光被吸收，例如，被位于其中的稀土元素掺杂剂130吸收。
被掺杂到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的晶格122中的稀土元素掺杂剂130包括一种或多种稀土元素，例如一种或多种镧系元素，包括铒、铥、镨、镧、铈、钕、钐、铕、钆、铽、镝、钬、镱和镥等，以及包括非镧系元素，例如，钪，以及这些镧系和非镧系稀土元素中的每一者的氧化物。进一步地，稀土元素掺杂剂130可以占掺杂的多晶陶瓷光学装置120的总分子量的约0.01％至约2％，例如，0.025％、0.05％、0.075％、0.1％、0.125％、0.15％、0.2％、0.25％、0.5％、0.75％、1.0％、1.25％、1.5％、1.75％等。在一些实例中，稀土元素掺杂剂130占掺杂的多晶陶瓷光学装置120的总分子量的约0.05％至约0.15％。
掺杂到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的晶格122中的稀土元素掺杂剂130可以包括位于稀土元素掺杂剂130内的整形光谱结构，所述整形光谱结构包括可在多个能态之间跃迁的叠加态(例如，稀土元素掺杂剂130的一个或多个电子的)。例如，如下文更详细解释的，一个或多个泵激光器180可以照射掺杂的多晶陶瓷光学装置120，以在稀土元素掺杂剂130内产生整形光谱结构。在操作时，整形光谱结构的叠加态可在能态之间跃迁，例如，当掺杂的多晶陶瓷光学装置120接收由储存光子发生器170发射的一个或多个储存光子和/或由一个或多个泵激光器180发射的一个或多个泵送脉冲时，如下文更详细描述。在操作时，稀土元素的离子具有窄的4f-4f跃迁并且具有长的光学相干性，这使其适合于在能态之间转移整形光谱结构的叠加态，以将储存光子储存在稀土元素掺杂剂130中。另外，掺杂的多晶陶瓷光学装置120还可以掺杂有非稀土元素掺杂剂，例如，mg、ca、sc、ti、v、nb、ta、mo、w、sn和in的氧化物。
进一步地，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以通过烧结多个掺杂稀土的纳米颗粒110形成。所述多个掺杂稀土的纳米颗粒110可以包括er3 掺杂的y2o3纳米颗粒。所述多个掺杂稀土的纳米颗粒110可以通过对多个过渡金属配合物112、多个稀土金属配合物114、有机前体116和水(例如去离子水)进行混合来形成(图3a-3e)。例如，通过使用溶液相合成(例如，使用下文关于图3a-3e所述的方法)，将er3 离子掺杂到纳米颗粒(例如y2o3纳米颗粒)中，通过烧结这些掺杂稀土的纳米颗粒110所形成的掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括原子级均匀分布的稀土离子(例如，er3 离子)。
所述多个过渡金属配合物112可以是金属盐，例如，金属氯化物或金属硝酸盐，包括锆盐、钇盐或其组合。进一步地，所述多个稀土金属配合物114可以包括上文所述的任何一种稀土元素的金属配合物，例如，金属盐。通过使用稀土金属配合物114来形成多个稀土掺杂的纳米颗粒110(例如，小于或等于200nm的直径)，位于所得的掺杂的多晶陶瓷光学装置120内的稀土元素掺杂剂130可以更加均匀地分布在掺杂的多晶陶瓷光学装置120的晶格122内，从而提高了掺杂的多晶陶瓷光学装置120的性能。另外，有机前体116可以包括尿素、氢氧化铵等。
再次参考图1，储存光子发生器170光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120，例如，光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126或第二端128，并且在结构上被构造用于生成并发射储存光子，例如，纠缠的储存光子或非纠缠的储存光子。储存光子发生器170包括光子源，例如激光器，光学耦合到非线性晶体的激光器，参数下转换器等。进一步地，储存光子发生器170可以利用四波混频过程，或者产生光子的任何方法或过程来生成并发射储存光子。
在操作时，储存光子发生器170可以生成并发射具有任何波长的储存光子，例如，约300nm至约10μm，例如，500nm、1550nm、2200nm等。作为非限制性实例，由储存光子发生器170发射的储存光子可以包括第一纠缠储存光子，其与储存光子发生器170同时发射的第二纠缠储存光子纠缠。在操作时，第一纠缠储存光子可以穿过掺杂的多晶陶瓷光学装置120，并且第二纠缠储存光子可以沿着与掺杂的多晶陶瓷光学装置120分离的路径行进，同时保持与第一纠缠储存光子纠缠。
仍然参考图1，储存光子发生器170可以利用储存光子传输纤维172或其他波导装置光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120，所述储存光子传输纤维172或其他波导装置可以在储存光子发生器170与掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126或第二端128之间延伸。进一步地，通过将储存光子发生器170与掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126或第二端128对准，储存光子发生器170可以光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126或第二端128，例如，使用一个或多个对准机构142进行，其在结构上被构造用于将储存光子发生器170与掺杂的多晶陶瓷光学装置120光学对准。所述一个或多个对准机构142可以包括对准台、光学开关，或者对准台和光学开关二者。进一步地，储存光子发生器170和/或掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以连接到单独的对准机构142。
所述一个或多个泵激光器180光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120，并且各自在结构上被构造用于产生和发射泵送脉冲。所述一个或多个泵激光器180可以包括任何激光源，例如，二极管激光器、外腔二极管激光器、纤维激光器、染料激光器等。进一步地，所述一个或多个泵激光器180在结构上可以被构造用于发射具有任何波长的泵送脉冲，例如，波长为约500nm至约2200nm。另外，由所述一个或多个泵激光器180产生和发射的泵送脉冲的波长可以大于由储存光子发生器170产生和发射的储存光子的波长。
进一步地，如图1所示，所述一个或多个泵激光器180可以包括第一泵激光器180a和第二泵激光器180b。例如，第一泵激光器180a可以与掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126光学耦合，并且第二泵激光器180b可以与掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第二端128光学耦合。如图1所示，第一泵激光器180a可以光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的与储存光子发生器170相同的端部(例如，第一端126)，并且第二泵激光器180b可以光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的与储存光子发生器170不同的端部(例如，第二端128)。使第一泵激光器180a和第二泵激光器180b光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的不同端可以在量子存储系统100的操作期间，减少掺杂的多晶陶瓷光学装置120内的储存光子的光学散射。
如图1所示，每个泵激光器180可以利用泵送脉冲传输纤维182或其他波导装置光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120，所述泵送脉冲传输纤维182或其他波导装置可以在每个泵激光器180与掺杂的多晶陶瓷光学装置120之间延伸。进一步地，每个泵激光器180可以利用一个或多个对准机构142光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120，所述对准机构142在结构上被构造用于使每个泵激光器180与掺杂的多晶陶瓷光学装置120光学对准。所述一个或多个对准机构142可以包括对准台、光学开关，或者对准台和光学开关二者。进一步地，所述一个或多个泵激光器180和/或掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以连接到单独的对准机构142。
再次参考图1，量子存储系统100还可以包括光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的波分复用器(wdm)160。具体地，wdm160光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的端部，在该端部处，储存光子离开掺杂的多晶陶瓷光学装置120。例如，如图1所示，wdm160可以光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126。进一步地，wdm160可以光学耦合到储存光子路径162和泵送脉冲路径164二者，例如，wdm160可以位于掺杂的多晶陶瓷光学装置120的端部(例如第一端126)与储存光子路径162和泵送脉冲路径164二者之间。wdm160被构造用于将储存光子引导到储存光子路径162中，并且将泵送脉冲引导到泵送脉冲路径164中。例如，wdm160可以引导涵盖了进入到储存光子路径162中的储存光子波长的光子波长范围，并且可以引导涵盖了进入到泵送脉冲路径164中的泵送脉冲波长的光子波长范围。进一步地，储存光子路径162和泵送脉冲路径164可以包括光纤。
储存光子路径162可以在wdm160与储存光子接收器166之间延伸。进一步地，泵送脉冲路径164可以在wdm160与泵送脉冲接收器168之间延伸。在操作时，第一泵送脉冲和第二泵送脉冲可以在泵送脉冲接收器168处终止，例如，在泵送脉冲路径164包括光纤的实施方式中，泵送脉冲接收器168可以包括纤维端。
仍然参考图1，量子存储系统100还可以包括光环行器150，其将掺杂的多晶陶瓷光学装置120光学耦合到例如掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126。光环行器150包括三个或更多个光学端口，例如，第一光学端口152、第二光学端口154和第三光学端口156。进一步地，光环行器150位于储存光子发生器170与掺杂的多晶陶瓷光学装置120(例如，掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126)之间，以使得光环行器150的第一光学端口152光学耦合到储存光子发生器170，并且第二端口光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126。
光环行器150还可以位于其中的至少一个泵激光器180(例如，第一泵激光器180a)与掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126之间，以使得光环行器150的第一光学端口152光学耦合到所述一个或多个泵激光器180的至少一个泵激光器，并且第二光学端口154光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126。例如，如图1所示，储存光子发生器170和第一泵激光器180a各自光学耦合到光环行器150的第一光学端口152，以使得由储存光子发生器170输出的储存光子以及由第一泵激光器180a输出的第一泵送脉冲进入光环行器150的第一光学端口152，并且离开朝向掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126的第二光学端口154。
光环行器150还可以位于wdm160与掺杂的多晶陶瓷光学装置120(例如，掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126)之间。进一步地，光环行器150的第三光学端口156光学耦合到wdm160。例如，wdm160位于光环行器150的第三光学端口156的附近，并且与其光学耦合，以使得储存光子离开掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126后，wdm160接收储存光子，并且可以接收由第一泵激光器180a输出的泵送脉冲和/或第二泵激光器180b输出的泵送脉冲。
如图1所示，量子存储系统100还可以包括热耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的冷却系统190。作为一个非限制性实例，冷却系统190可以包括冷却室，并且掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以位于冷却室内。作为另一个非限制性实例，冷却系统190可以包括激光冷却系统，并且掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以光学耦合到激光冷却系统。应理解，设想了在结构上被构造用于冷却掺杂的多晶陶瓷光学装置120的任何冷却系统190。
仍然参考图1，磁场发生单元140可以包括任何磁性装置，其在结构和组成上被构造用于产生磁场，例如，静磁场。作为非限制性实例，磁场发生单元140可以包括电磁体、铁磁体、铝镍钴(alcnico)磁体、钐钴(smco)磁体、钕铁硼(ndfeb)磁体或它们的组合。进一步地，磁场发生单元140位于量子存储系统100内，使得当磁场发生单元140产生磁场时，掺杂的多晶陶瓷光学装置120位于磁场发生单元140的磁场内。例如，磁场发生单元140可以在掺杂的多晶陶瓷光学装置120的附近。作为一个非限制性实例，磁场发生单元140在结构和组成上可以被构造用于产生包含磁通密度为约0.2特斯拉至约5特斯拉，例如，约0.4特斯拉、0.5特斯拉、0.6特斯拉、0.65特斯拉、0.7特斯拉、0.8特斯拉、1特斯拉、2特斯拉、2.5特斯拉、3特斯拉、4特斯拉等的磁场。
如图2示意性所示，当掺杂的多晶陶瓷光学装置120位于磁场发生单元140的磁场内，并且所述一个或多个泵激光器180已经照射了掺杂的多晶陶瓷光学装置120以在稀土元素掺杂剂130内产生整形光谱结构时，稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态的基态被分裂，因此，稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的每个叠加态包括第一分裂基态g1、第二分裂基态g2和激发能态e1。通过分裂稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态的基态，整形光谱结构的叠加态可以跃迁到第二基态g2中，以储存掺杂的多晶陶瓷光学装置120内的储存光子，如下文所述。
在操作时，掺杂有所述至少一种稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120在结构和组成上被构造用于吸收和储存由储存光子发生器170发射的储存光子。例如，利用由泵激光器180输出的一个或多个泵送脉冲，可以在掺杂的多晶陶瓷光学装置120中，例如，在稀土元素掺杂剂130中产生整形光谱结构。例如，整形光谱结构可以包括原子频率梳(afc)，受控的可逆非均匀展宽(crib)，或者任何已知或仍待开发的整形光谱结构，例如，通过使用光谱烧孔形成的整形光谱结构。
接着，当储存光子穿过掺杂的多晶陶瓷光学装置120时，储存光子可以使稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态从第一分裂基态g1跃迁到激发能态e1，如图2示意性所示，以吸收储存光子。接着，当收到第一泵激光器180a输出的第一泵送脉冲后，第一泵送脉冲可以使稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态从激发能态e1跃迁到第二分裂基态g2中，以对储存光子进行储存。另外，来自泵激光器的输出可以包括π-脉冲。
进一步地，掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120在结构和组成上被构造用于根据需要释放储存在掺杂的多晶陶瓷光学装置120内的储存光子。例如，当收到第二泵激光器180b输出的第二泵送脉冲后，稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态从第二分裂基态g2跃迁回激发能态e1。一旦在激发能态e1中，稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态在延迟周期后将自动释放储存光子，以使得储存光子离开掺杂的多晶陶瓷光学装置120，例如，掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126。例如，一旦在激发能态e1中，则稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构将重新定相，并且在延迟周期后，储存光子将离开掺杂的多晶陶瓷光学装置120。另外，当第二泵激光器180b发射进入到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第二端128中的第二泵送脉冲时，储存光子可以离开掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126，并且当第二泵激光器180b发射进入到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一端126的第二泵送脉冲时，储存光子可以离开掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第二端128。
延迟周期包括一致、可重复的时间段，因此，在重复操作后，各个储存光子在相同的延迟周期后释放。进一步地，不同的掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括相同或不同的延迟周期。作为一个非限制性实例，包含相同的多晶陶瓷和掺杂剂组成的掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括相等的延迟周期。因此，具有相等的延迟周期的一对掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以被布置成光学系统的量子中继器系统，并且如果它们各自同时接收第二泵送脉冲，则它们将各自同时释放储存光子，以促进利用中继器纠缠光学器件使储存光子量子纠缠。进一步地，各个掺杂的多晶陶瓷光学装置120的延迟周期可以通过对各个掺杂的多晶陶瓷光学装置120进行光子回波测量来确定。
再次参考图1，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括低声子能量[例如，德拜(debye)能量]，这可以限制意外的电子移相。例如，掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括约100cm-1至约800cm-1的声子能量，例如，200cm-1、300cm-1、400cm-1、500cm-1、600cm-1、700cm-1等。电子移相是指从捕获的电子轨道到简并或近乎简并的轨道的声子辅助耦合。意外的电子移相是指通过稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加而使能态跃迁(例如声子辅助耦合)到第一基态g1中，其造成储存光子在期望释放储存光子之前意外释放。例如，意外的电子移相是指在掺杂的多晶陶瓷光学装置120收到第一泵送脉冲或第二泵送脉冲之前发生的电子(例如，叠加态)移相。进一步地，降低意外的电子移相可以促进具有更长的光子储存寿命和更大的光子储存效率。
通过降低掺杂的多晶陶瓷光学装置120的声子能量，可以增加掺杂的多晶陶瓷光学装置120的光子储存寿命和光子储存效率。光子储存寿命是指意外的电子(例如叠加态)移相造成储存光子释放之前，储存光子可以保持储存在掺杂的多晶陶瓷光学装置120内的最大时间量。进一步地，光子储存效率是指穿过掺杂的多晶陶瓷光学装置120并且被吸收和储存的储存光子的百分比。另外，掺杂的多晶陶瓷光学装置120包括低衰减，因此增加了光子储存效率。衰减可以通过减少散射来降低，例如，通过使第一泵激光器180a和第二泵激光器180b光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的相对端部(如图1所示)来降低。进一步地，衰减可以通过减少掺杂的多晶陶瓷光学装置120中的空隙数目来降低。在一些实施方式中，掺杂的多晶陶瓷光学装置120无空隙。
进一步地，使稀土元素掺杂剂130在掺杂的多晶陶瓷光学装置120的晶格122内均匀分布可以防止稀土元素掺杂剂130在掺杂的多晶陶瓷光学装置120的各个晶体之间的晶粒边界处聚集。均匀分布可以减少自旋-自旋相互作用，从而减少意外的电子衰变。另外，通过对掺杂的多晶陶瓷光学装置120进行冷却，例如，使用冷却系统190进行冷却，可以减少掺杂的多晶陶瓷光学装置120的声子占据数，从而增加掺杂的多晶陶瓷光学装置120的光子储存寿命和光子储存效率。
掺杂的多晶陶瓷光学装置120还可以包括核磁矩小于或等于约3μn，例如，小于或等于约1μn的元素。在操作时，更低的磁矩与更长的光子储存寿命相关，因为具有低核磁矩的元素对稀土元素掺杂剂130的磁偶极-偶极相互作用更小。作为一个非限制性实例，在掺杂的多晶陶瓷光学装置120中也可以存在诸如y、sn和pb之类的元素，其各自包括低磁矩。进一步地，包含原子量更高的材料的掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以是期望的，因为更重的元素也可以包括更低的声子能量。
掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120还可以包括窄的均匀线宽，这可以增加掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120的光子储存寿命和光子储存效率。特别地，更窄的均匀线宽与更长的光子储存寿命直接相关。如本文所用的非均匀线宽是指掺杂的多晶陶瓷光学装置120的稀土元素掺杂剂130的吸收峰(例如，出现最大吸收处的波长)的半峰全宽(fwhm)光谱线宽。掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120的非均匀线宽可以包括约1nm至约25nm，约5nm至15nm等，例如，2nm、5nm、10nm、15nm、20nm等。另外，掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120的均匀线宽可以包括小于或等于约7.5mhz，例如，7mhz、6mhz、5mhz4mhz、3mhz、2mhz、1mhz等。
作为一个非限制性实例，掺杂有稀土元素掺杂剂130并且所述稀土元素掺杂剂130包含铒的掺杂的多晶陶瓷光学装置120的吸收峰可以在约1510nm至约1550nm之间，例如，在约1535nm至约1545nm之间，例如1540nm。作为另一个非限制性实例，掺杂有稀土元素掺杂剂130并且所述稀土元素掺杂剂130包含铥的掺杂的多晶陶瓷光学装置120的吸收峰可以在约1600nm至约1700nm之间，例如，在约1625nm至约1675nm之间，例如1660nm。进一步地，在操作时，掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120被构造用于在收到由第一泵激光器180a输出的第一泵送脉冲时，吸收和储存穿过掺杂的多晶陶瓷光学装置120的储存光子(如上所述)，所述第一泵送脉冲包含的波长与吸收峰的波长相差在15nm以内，例如，相差在10nm以内，相差在5nm以内，或者等于吸收峰的波长。进一步地，在收到由第二泵激光器180b输出的第二泵送脉冲时，掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以释放储存光子(如上所述)，所述第二泵送脉冲包含的波长与吸收峰的波长相差在15nm以内，例如，相差在10nm以内，相差在5nm以内，或者等于吸收峰的波长。
光子储存寿命与均匀线宽之间的关系在数学上可以用以下方程描述：
合并上述等式，均匀寿命在数学上也可以描述成
其中，c是光速，k是波尔兹曼(boltzmann)常数，t是温度(例如，掺杂的多晶陶瓷光学装置120的温度)，td是德拜温度，ρ1是跃迁的一阶概率幅，ρ2是跃迁的二阶概率幅，并且e是能级。
在一些实施方式中，稀土元素掺杂剂130可以包括非克雷默(non-kramers)稀土离子，例如，pr3 、tm3 等。掺杂有非克雷默稀土离子的掺杂的多晶陶瓷光学装置120可以包括比掺杂有克雷默稀土离子的掺杂的多晶陶瓷光学装置120更窄的均匀线宽，例如，由于缺陷非克雷默稀土离子的克雷默简并所致。这可以增加掺杂的多晶陶瓷光学装置120的光子储存寿命并减少意外的电子衰变。另外，当稀土元素掺杂剂130包括铥时，当位于比含有铒的稀土元素掺杂剂130更弱的磁场内时，包含铥的稀土元素掺杂剂130的电子可以分裂成第一基态g1和第二基态g2(图2)。
再次参考图1和2，设想了使用量子存储系统100来储存和释放储存光子的方法。虽然下文以具体的顺序来描述所述方法，但是应理解的是还设想了其他顺序。现在参考图1，所述方法可以首先包括使用磁场发生单元140产生磁场。如上所述，使用磁场发生单元140产生磁场造成所掺杂的稀土元素掺杂剂130的电子的基态分裂成第一基态g1和第二基态g2，如图2所示。
所述方法进一步包括：通过用由所述一个或多个泵激光器180输出的多个泵送脉冲照射掺杂的多晶陶瓷光学装置120，在掺杂的多晶陶瓷光学装置120的稀土元素掺杂剂130内产生整形光谱结构。接着，所述方法包括：由光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的储存光子发生器170发射储存光子，并且在掺杂的多晶陶瓷光学装置120收到储存光子时，通过稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态从第一分裂基态g1跃迁到激发能态e1，在掺杂的多晶陶瓷光学装置120内掺杂的稀土元素掺杂剂130吸收储存光子。例如，储存光子可以包含约300nm至约10μm的波长，例如，500nm、1550nm、2200nm。接着，所述方法进一步包括：由光学耦合到掺杂的多晶陶瓷光学装置120的第一泵激光器180a发射第一泵送脉冲，以使得在掺杂的多晶陶瓷光学装置120收到第一泵送脉冲时，第一泵送脉冲使稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态从激发能态跃迁到第二分裂基态g2，以将储存光子储存在掺杂的多晶陶瓷光学装置120内。
仍然参考图1和2，所述方法还包括：由第二泵激光器180b发射第二泵送脉冲，以使得在掺杂的多晶陶瓷光学装置120收到第二泵送脉冲时，第二泵送脉冲将稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态从第二分裂基态g2跃迁到激发能态e1。一旦回到激发能态e1中，则稀土元素掺杂剂130的整形光谱结构的叠加态在延迟周期后将自动释放储存光子，以使储存光子离开掺杂的多晶陶瓷光学装置120。
进一步地，在操作时，量子存储系统100——更具体为掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120——可以吸收和储存光子并保持光子储存寿命，所述光子储存寿命包括约500ns至约1ms，例如，约1μs至约1ms，或约10μs至约1ms。另外，在操作时，量子存储系统100——更具体为掺杂有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120——可以吸收和储存大于或等于约50％的穿过掺杂的多晶陶瓷光学装置120的多个储存光子，例如，大于或等于约70％的穿过掺杂的多晶陶瓷光学装置120的多个储存光子，大于或等于约90％的穿过掺杂的多晶陶瓷光学装置120的多个储存光子等。
实施例
la、er共掺杂的y2o3纳米颗粒的制备
设想了制造图1的掺杂的多晶陶瓷光学装置120的方法。虽然下文以具体的顺序来描述所述方法，但是应理解的是还设想了其他顺序。所述方法首先包括：使多个过渡金属配合物、多个稀土金属配合物、有机前体和水(例如去离子水)混合以形成前体混合物。
所述多个过渡金属配合物可以包括金属配合物，例如金属盐，其包括过渡金属，例如，锆、钇、铪或其组合。进一步地，所述多个过渡金属配合物中的过渡金属可以包括电介质材料。在一些实例中，所述多个过渡金属配合物可以包括ycl3·6h2o。
所述多个稀土金属配合物可以包括含有上文所述的任何一种稀土元素的金属配合物，例如，金属盐。在一些实例中，所述稀土金属配合物可以包括ercl3·6h2o、lacl3·6h2o或其组合。如上所述，通过使用稀土金属配合物来形成多个稀土掺杂的纳米颗粒，位于所得的掺杂的多晶陶瓷光学装置内的稀土元素掺杂剂可以更加均匀地分布在掺杂的多晶陶瓷光学装置的晶格内，从而提高掺杂的多晶陶瓷光学装置的性能。有机前体可以包括尿素、氢氧化铵等。
在一些实例中，前体混合物可以包括约40g至约80g的过渡金属配合物，例如，约50g、60g、65g、65.53g、70g等。前体混合物还可以包括约0.01g至约0.5g的稀土金属配合物，例如，约0.05g、0.1g、0.15g、0.2g、0.25g、0.35g等。进一步地，前体混合物可以包括约350g至约450g的有机前体，例如，约375g、388.8g、400g、425g等。另外，前体混合物可以包括约2l至约6l的去离子水，例如，约3l、4l、4.32l、5l等。
所述方法还包括将多个过渡金属配合物，多个稀土金属配合物、有机前体和去离子水(例如前体混合物)加热到加热温度并持续加热时间，以诱导有机前体的热分解并在过渡金属配合物、稀土金属配合物和有机前体之间发生化学反应，以产生多个掺杂稀土的纳米颗粒。例如，加热温度可以在约70℃至约100℃之间，例如，约80℃、90℃、95℃等，并且加热时间可以在约0.5小时至约3小时之间，例如，1小时、2小时等。
在一些实例中，la3 、er3 共掺杂的y2o3纳米颗粒通过使尿素、lacl3、ercl3、和ycl3在沸水中反应来合成。在典型的合成中，将尿素溶液(6.7摩尔尿素在100℃的0.35l水中)倾倒到金属盐溶液(lacl3、ercl3和ycl3的混合物，0.22摩尔在100℃的4l水中)中。将反应在100℃下保持1小时。尿素的热分解提供了oh-和co32-，其与过渡金属配合物的过渡金属以及稀土金属配合物的稀土金属反应，以产生掺杂稀土的纳米颗粒，例如，y1-x-ylaxery(oh)co3·h2o无定形纳米颗粒。
进一步地，可以过滤并收集y1-x-ylaxery(oh)co3·h2o无定形纳米颗粒，然后在约500℃至约900℃的退火温度下进行退火，例如，在约600℃、700℃、800℃等(例如750℃)的温度下进行退火，以将无定形纳米颗粒转换成结晶(y1-x-ylaxery)2o3纳米颗粒。掺杂稀土的纳米颗粒110的化学收率可以在约85％至约98％之间，例如88％、90％、92％、95％等。通过改变起始材料中的er/y和la/y比值，可以调整er3 和la3 掺杂浓度。
图3a例示了er3 、la3 共掺杂的y2o3纳米颗粒的扫描电子显微技术(sem)图像。er3 和la3 的掺杂浓度分别为约20ppm和2％。纳米颗粒附聚，并且平均粒度为约40nm。粒度不反映la3 掺杂浓度在0％至10％范围中变化时的净改变。图3b例示了x射线能量色散(eds)谱分析，以证实y2o3纳米颗粒中la3 的存在。cu峰来自样品基材的sem。
图4a例示了掺杂2％la3 的y2o3纳米颗粒的x射线粉末衍射(xrd)谱图，以展示纯y2o3立方相。图4a的谱图很好地匹配y2o3立方相，但是xrd峰略微位移。这表明la3 掺杂剂被包含到y2o3晶格中并且扩展了晶胞(la3 比y3 大)。通过xrd谱图的rietveld精修来计算晶胞参数(a-轴)。图4b例示了掺杂各种浓度的la3 的y2o3纳米颗粒的晶胞参数。la3 包含到y2o3晶格中使晶胞参数从
进一步地，在所述多个掺杂稀土的纳米颗粒中的稀土元素掺杂剂的量可以通过改变前体混合物中的过渡金属配合物与稀土金属配合物的比值来改变。在一些实例中，当过渡金属配合物与稀土金属配合物的比值为约137份的所述多个过渡金属配合物比上约1份的所述多个稀土金属配合物时，所得到的掺杂稀土的纳米颗粒可以包含约0.97％的稀土元素掺杂剂。在一些实例中，当所述多个过渡金属配合物与所述多个稀土金属配合物的比值为约548份的所述多个过渡金属配合物比上约1份的所述多个稀土金属配合物时，所得到的掺杂稀土的纳米颗粒可以包含约0.25％的稀土元素掺杂剂。
还考虑了其他稀土元素掺杂剂。在一些实例中，也可以使用lu3 、gd3 和sc3 作为共掺杂剂来调整y2o3的光学折射率，它们中的每一者与er3 没有能量相互作用。lu3 和sc3 共掺杂剂也可以用于增加y2o3的折射率。这些其他稀土共掺杂剂是有利的，因为(1)一些元素(例如gd3 和sc3 )在y2o3中具有比la3 更高的溶解度，由此允许在更宽的范围上调整折射率；以及(2)lu3 的半径与y3 类似。用lu3 共掺杂可减少结构无序并减小非均匀线宽。
la3 、er3 共掺杂的y2o3透明陶瓷的制备
在制备了纳米颗粒后，可以在经历烧结之前将这些la3 、er3 共掺杂的y2o3纳米颗粒压制成丸粒。在操作时，可以将la3 、er3 共掺杂的y2o3纳米颗粒压制成(例如，单轴向压制、等静压制或它们的组合)具有掺杂稀土的纳米颗粒的丸粒。可以在约8k-lb的力下，在钢模中单轴向压制具有掺杂稀土的纳米颗粒的丸粒，以及/或者使用等压制壳(例如，乳胶等压制壳)在约25k-psi下等静压制，这在室温下进行。
在压制后，可以烧结丸粒。在烧结过程期间，可以在约12小时的时间内将丸粒从室温加热到最高温度，并且可以在最高温度下维持约2小时。进一步地，最高温度为约1300℃至1800℃，例如，约1400℃、1450℃、1500℃、1515℃、1550℃、1600℃、1615℃、1650℃、1700℃等。接着，可以使丸粒冷却回室温，并且冷却时间为约12小时。进一步地，应理解，烧结具有掺杂稀土的纳米颗粒的丸粒形成了具有稀土元素掺杂剂的掺杂的多晶陶瓷光学装置，如上所述。
在烧结后，还可以在约1400℃至约1800℃的温度下对丸粒进行热等静压制(hip)，例如，在约1515℃、1590℃、1625℃、1650℃等的温度下进行。进一步地，可以在加热的同时将具有掺杂稀土的纳米颗粒的丸粒置于高压下，例如，在约29k-psi下保持约16小时。另外，在hip过程期间，可以将具有掺杂稀土的纳米颗粒的丸粒放置在氩气或另一种惰性气体中。在一些实例中，在烧结过程期间达到的最高温度可以大于hip过程期间达到的最高温度。
图5为各种光波长在穿过掺杂有1％la3 的y2o3陶瓷样品的厚度(1.61mm)时的轴向光学透射率的图。约850nm处的下降是由于检测开关。对于表面粗糙度为约50nm的样品，在1250nm至2000nm的波长范围内的轴向光学透射率为约80％。这接近于仅考虑表面反射时在1535nm的波长下的y2o3的理论极限(82.7％)。
图6a-6c例示了掺杂有不同浓度的la3 的y2o3透明陶瓷中的晶粒的电子背散射衍射(ebsd)图像。使用至少1500个晶粒来计算平均晶粒面积。图6a和6b中的比例尺为100μm，并且图6c中的比例尺为10μm。通过用不同的la3 掺杂浓度进行相同的热过程来制备图6a-6c中的每个陶瓷样品。可见，la3 掺杂显著减小了y2o3陶瓷的晶粒尺寸。例如，在图6a中，y2o3的平均晶粒面积为约1072μm2；在图6b中，掺杂1％la3 的y2o3的平均晶粒面积为约398μm2；并且在图6c中，掺杂4％la3 的y2o3的平均晶粒面积为约1μm2。
图7为掺杂有各种浓度的la3 的y2o3透明陶瓷的光学折射率的图。la3 掺杂使透明y2o3陶瓷的光学折射率增加了至少约δn＝ 0.001/摩尔％la3 ，如图7所示。在la3 掺杂的更高端(约10％)，光学折射率增加了约δn＝ 0.001/摩尔％la3 (即，δn/n＝0.48％)。该折射率差异足以制造具有la3 、er3 共掺杂的y2o3芯体和y2o3包覆物的波导。
在hip过程后，可以对丸粒进行抛光，例如，抛光到0.5μm金刚石精整(diamondfinish)。烧结具有掺杂稀土的纳米颗粒的丸粒形成了具有稀土元素掺杂剂130的掺杂的多晶陶瓷光学装置120，如上所述。
er3 、la3 共掺杂的y2o3透明陶瓷的光学移相性质
使用双脉冲光子回波分光技术测量er3 、la3 共掺杂的y2o3透明陶瓷中的er3 4i13/2-4i15/2跃迁的均匀线宽，以确定la3 共掺杂是否使er3 4i13/2-4i15/2跃迁的光学移相性质变差。图8a-8d例示了掺杂有0％la3 至4％la3 的不同浓度的la3 的y2o3透明陶瓷中的er3 4i13/2-4i15/2跃迁的均匀线宽。在所有样品中，er3 浓度为20ppm。使la3 掺杂到y2o3中显示出未增加er3 的均匀线宽(即，线宽没有显著差异)。事实上，1％和2％la3 掺杂(分别为图8b和8c)实际上减小了均匀线宽。这表明，可以使用la3 共掺杂的y2o3来制造波导并且不会不利地影响er3 的光学移相性质。
在一些实例中，dieke图计算显示出除了la3 ，gd3 在深uv之前不具有跃迁(即，er3 4i13/2-4i15/2跃迁具有均匀线宽)，而lu3 具有全充满4f轨道，因此也不具有跃迁。dieke图例示了三价稀土金属离子的能级图。因此，gd3 和lu3 二者也可以用作er3 的共掺杂剂来制造波导，而不会不利地影响er3 的光学移相性质。
图9例示了掺杂有0％la3 至4％la3 的不同浓度的la3 的y2o3透明陶瓷中的er3 4i13/2-4i15/2跃迁的非均匀线宽的图。在所有样品中，er3 浓度为20ppm。er3 4i13/2-4i15/2跃迁的非均匀线宽线性依赖于la3 掺杂浓度，直到至少4％la3 的掺杂。这表明，通过将la3 掺杂到y2o3中，引入了静态结构无序。静态结构无序意味着y2o3结构中不同量的er3 会在y2o3晶格中产生略微不同的局部环境。在一些实例中，一个er3 组分可以与la3 组分分开约5nm，而另一个er3 组分可以与相同或不同的la3 组分分开约10nm。这些差异可以造成er3 能量跃迁有小的变化。然而，一旦样品结晶，则相对离子位置得到了固定(因此构型得到了固定)，或者换言之，其是静态的。
掺杂稀土的y2o3陶瓷肋形波导
在一些实例中，通过将纳米颗粒与混合物溶剂一起碾磨，可以使y2o3纳米颗粒分散在浆料中。例如，使用碾磨介质，例如氧化钇稳定的碾磨介质，可以进行掺杂稀土的纳米颗粒的碾磨。碾磨介质可以包含约1mm至3mm的直径，例如，1.5mm、2mm、2.5mm等。进一步地，在碾磨过程之前或期间，可以添加额外的材料，例如，乙醇溶剂、1-丁醇、丙二醇、有机磷酸酯(例如phosphalontmps-236)和去离子水的混合物。在操作时，可以碾磨掺杂稀土的纳米颗粒约75小时至约100小时，例如，约80小时、85小时、90小时、95小时等。另外，可以使用
在一些实例中，可以使用约100g至约150g的碾磨介质，例如，110g、120g、130g、140g等来碾磨约25g的掺杂稀土的纳米颗粒。进一步地，在碾磨过程之前或期间添加的额外的材料可以包括约15g至约20g的乙醇溶剂，例如，约16g、17g、18g、18.3g、19g等；约2g至约6g的1-丁醇，例如，约3g、4g、4.4g、5g等；约0.5g至约1.5g的丙二醇，例如，约1.0g；约0.25g至约0.5g的有机磷酸酯(例如phosphalontmps-236)，例如，约0.3g.0.35g、0.38g、0.4g、0.45g等；以及约0.5g至约2.5g的去离子水，例如，约1g、1.3g、1.5g、2g等。
在操作时，碾磨将掺杂稀土的纳米颗粒分散到浆料中，其可以在过滤过程期间与碾磨介质分离，例如，使用筛分离。接着，可以向具有掺杂稀土的纳米颗粒的浆料中添加至少一种粘结剂(例如，聚乙烯醇缩丁醛)和至少一种增塑剂(例如，邻苯二甲酸二丁酯)，然后可以混合，例如，使用mazerustartm行星式混合机(例如，kk-400w型号)。随后，可以辊轧具有多个掺杂稀土的纳米颗粒的浆料，例如，使用在约25rpm下操作的辊进行约18-24小时，以移除具有掺杂稀土的纳米颗粒的浆料中的空气。通过移除空气，所得到的掺杂的多晶陶瓷光学装置(例如，使用下文所述的烧结过程所形成的)可以是无空隙的。在操作时，较长的碾磨过程，例如，约90小时或更长的碾磨过程对于减少空隙以及增加所得到的经掺杂的多晶陶瓷光学装置的透明度来说可以是期望的。
在一些实例中，可以利用铸造过程，例如，带铸过程，例如，使用tam
在一些实例中，可以使用旋转铸造或其他溶液涂覆或印刷过程将纳米颗粒浆料铸造成膜。例如，在聚合物模板基材上旋转铸造y2o3纳米颗粒浆料可以用于制备陶瓷肋形波导，其中，芯体是透明的la3 、er3 共掺杂的y2o3，并且包覆物是透明y2o3，如图10所示。在一个实例中，图11例示了y2o3膜厚度根据到特氟龙(teflon)载体离型衬垫上的旋转速度的变化情况的图。换言之，图11示出了在烧结之前，旋转铸造的生坯带膜的旋转曲线。较薄的膜代表单个涂层，而较厚的膜代表双重涂层，其中，以与第一涂层相同的条件施涂第二涂层。因此，设想了铸造多个膜。在一些实例中，可以使用带铸或其他溶液涂覆或印刷过程将纳米颗粒浆料铸造成膜或图案化结构，作为示例，这些过程例如丝网印刷、凹版印刷、微凹版涂覆、柔版印刷、冲压，压纹、微复制和狭缝模头涂覆。
图12a和12b分别例示了厚度为约12.1μm的经烧结的单层的y2o3以及厚度为约29.0μm的经烧结的双层的y2o3。在图12a和12b各自中，将各层旋涂到特氟龙载体膜上，释放，并烧结(参见图10)。烧结后的膜厚度是生坯(未烧结)状态时的膜厚度的约70％。
铸造后，可以对具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜进行干燥，例如，通过用覆盖材料覆盖所述膜以在膜与覆盖材料之间具有空气间隙来干燥，持续一定的干燥时间，例如，约18小时至约24小时，例如，20小时、22小时等。接着，可以在干燥炉、热板等中在约50℃下干燥具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜约20-25分钟，或者在约100℃下干燥约5-10分钟，这可以移除具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜中存在的有机物(例如溶剂)。进一步地，具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜的厚度可以小于或等于约100μm，例如，约75μm、50μm、25μm、20μm、15μm、10μm等。
随后，可以将生坯带烧结成微米厚的透明y2o3陶瓷。换言之，烧结具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜形成了具有稀土元素掺杂剂的掺杂的多晶陶瓷光学装置，如上所述。在烧结之前，可以将具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜放置在定位器(例如，氧化铝定位器)上。一旦放置在定位器上，则可以使用烧结炉(例如cmtm炉)来烧结具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜。
在一些实例中，在烧结过程期间，可以使用以下烧结方案来烧结具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜。首先，可以将具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜从室温加热到200℃并持续约1小时的加热时间，然后可以将该膜从约200℃加热到约500℃并持续约2小时的加热时间，接着，从500℃加热到约1550℃并持续约5小时的加热时间。接着，可以将具有掺杂稀土的纳米颗粒的膜维持在约1550℃的温度，例如，至少约1500℃或更高的温度，并持续约2小时的停留时间，然后在约3小时的冷却时间内从1550℃冷却到室温左右。在操作时，烧结过程期间的较高的最高温度，例如，约1550℃或更大的最高温度对于减少空隙以及增加所得到的经掺杂的多晶陶瓷光学装置的透明度来说可以是期望的。
掺杂稀土的y2o3陶瓷肋形波导的溶液加工制造
通过溶液过程，也可使用掺杂稀土的y2o3纳米颗粒制备陶瓷波导。光学波导的常规溶液加工使用“低温”材料，其不包括在波导传播期间增加光学散射的纳米颗粒掺杂剂。然而，由于本公开中的波导的“溶液”加工使用浆料，因此，用于制造波导的材料、结构和过程显著不同。这些溶液加工方法一般可以用于形成多晶陶瓷光学装置(掺杂和非掺杂的)。
材料
如上所述，浆料包括溶剂(即，载剂)、粘结剂(即，主体(host))和尺寸范围为1nm至1μm的纳米颗粒。与先前的溶液加工不同的是，在烧结过程期间从最终的组分移除浆料中的溶剂、粘结剂和其他非无机组分。该移除过程显著不同于聚合物、溶胶-凝胶和类似的波导，在这些波导中，主体材料(即，粘结剂)保留在最终的波导中并且对装置性能有影响。此处所述的技术可以与其他纳米颗粒玻璃、玻璃陶瓷或者陶瓷浆料一起使用，其中，移除粘结剂/主体材料并且对无机颗粒进行烧结以减少光学散射和损失。
波导加工
可使用用于制造连续膜或图案的各种溶液方法来加工浆料，包括：旋转铸造、狭缝模头涂覆、带铸、微凹版涂覆、浸涂和刮涂。另外，也可使用各种印刷技术来对层进行图案化，包括：丝网印刷、柔版印刷、凹版印刷、冲压，压纹、微复制和凹版胶印。这些加工技术可以用于多层波导堆叠中的任何部件，并且可缩放以用于由纳米颗粒生产光学波导。
可将浆料铸造到挠性或刚性、永久或临时的基材上。例如，可以将浆料涂覆到仅用于铸造目的的挠性聚合物离型衬垫上。在形成了膜之后，接着使其与聚合物基材分离以用于烧结。在一些实例中，可以将浆料铸造到刚性基材上，其中，浆料在烧结过程期间保持附接。例如，可以将y2o3浆料放置到厚度为100μm至1cm的y2o3基材上。
涂覆后，可以加热膜以移除大部分的挥发性溶剂。可以在干燥的膜上涂覆额外的层。在一些实例中，可以相互设置多个湿层，并且加热堆叠体以移除挥发性组分。此时，也可以将具有所述一个或多个层的干燥膜与临时的聚合物离型衬垫分离，然后再进行烧结。单层或多层堆叠体的干燥膜的厚度可以在1μm至100μm的范围内。
在溶液涂覆后，可以对膜进行烧结。如果从聚合物衬垫释放，则膜可以作为独立零件，以离散片或连续板条的部分的形式烧结。在烧结期间，也可以将释放的膜临时放置到定位器板上。或者，可以接着将释放的膜层压到具有类似材料的新基材上，在此处，其将保持附接。根据需要，新基材可以具有先前沉积的层或图案化特征。在一些实例中，可以将y2o3铸造膜层压到经烧结的y2o3基材。这将能够以连续带铸过程来铸造y2o3膜，然后作为离散部件烧结。在该烧结过程期间，移除了任何剩余的溶剂、粘结剂或其他挥发性材料，并且留下了结合的无机纳米颗粒，从而使得尺寸改变。
根据需要，在烧结后，对于经烧结的膜，可以在一个或两个表面上施涂额外的涂层，并且经历额外的烧结。具有多个涂层中的一个涂层的经烧结的膜也经历hip加工，以最大程度地减少材料上的光学散射。在hip期间也可发生额外的尺寸改变。该尺寸改变包括垂直膜厚度、任何横向特征、膜表面粗糙度和波导结构的宽度的改变。例如，相比于最终加工之前的值，在最终的经烧结和加工的部件中的厚度、横向特征尺寸和表面粗糙度可以更小。
垂直光学限制通过层之间的折射率差异实现。该垂直堆叠体可以是三层(包覆物-芯体-包覆物)结构，或者对于更复杂的波导设计，具有额外的层。在烧结或hip步骤期间存在的层需要与和每步相关的温度具有相容性。在烧结或hip之后施涂的层可以是较低温材料(例如，聚合物)。可以针对特定应用性能或加工要求，基于机械、光学、热学(包括热膨胀)和电学要求来选择垂直层。所述额外的层可以通过溶液加工、层压加工或真空加工方法来形成。
横向光学限制通过在其中的至少一个光学层中图案化特征来实现。取决于设计，这得到了通道或肋形/沟槽波导结构。根据材料，对经烧结的层直接图案化可能效率极低，并且可能导致来自侧壁/表面粗糙度的散射增加。在一些实例中，对由sio2纳米颗粒制造的层进行直接图案化的有效方式可以是湿法蚀刻或等离子体蚀刻。相较之下，对经烧结的y2o3层进行图案化相对来说极其困难。
无机材料的任何需要的图案化可以利用浆料的溶液处理技术(见图10)。
可以将纳米颗粒浆料铸造到先前已经图案化的基材或载体层上。干燥后，浆料通过模具来成形，将浆料涂覆在该模具上。在浆料“溶液”处理期间对纳米颗粒膜进行图案化最大程度地减小了表面粗糙度和散射位点——其可能在后烧结方法(例如激光烧蚀、离子研磨或蚀刻)期间产生。所用的聚合物载体膜可以通过蚀刻、压纹或涂覆/印刷增材方法进行预图案化。在纳米颗粒浆料干燥后，可使其从预图案化的载体膜释放并形成互补的表面特征。或者，可以将纳米颗粒浆料铸造到图案化的永久基材上。图案化的替代性方法包括如前所述的印刷、冲压、压纹和复制方法。
也可以建立用于光学耦合的特征。在一些实例中，可以用切割锯来切割端面或者激光蚀刻以实现光纤对接耦合。根据需要，也可对波导端面进行抛光。或者，可以建立光学波导元件以实现其他耦合方法(例如，通过消逝场或光栅耦合)。
波导设计和功能
光学波导可被设计用于实现所需的光学或电光学性能，包括：光学模态形状、模限制、波导装置功能性和偏振依赖性。光学装置可被制造成路径长度为至少10mm，或至少50mm，或至少100mm，或至少500mm。可以制造具有直的部分、弯曲部分、光栅、垂直锥形或堆叠结构的光学波导。
进行光束传播模拟以测试y2o3光学波导的功能性。光束波长为1.55μm，波导芯体部分的折射率为1.8813，波导的包覆部分的折射率为1.8793。图13例示了平板波导的光学模态形状。15μm厚的芯体层具有光学模态尾部，其延伸到包覆层中约25μm。模态有效折射率为1.8809。
因此，如本文所提出的，公开了在不减少er3 4i13/2-4i15/2跃迁的光学相干寿命的情况下，调整er3 掺杂的金属氧化物透明陶瓷的光学折射率的改进方法。
至少一种稀土金属掺杂剂[例如，镧(la3 )、铈(ce3 )、镨(pr3 )、钕(nd3 )、钷(pm3 )、钐(sm3 )、铕(eu3 )、钆(gd3 )、铽(tb3 )、镝(dy3 )、钬(ho3 )、铥(tm3 )、镱(yb3 )、镥(lu3 )、钪(sc3 )]或其氧化物，或者至少一种非稀土金属掺杂剂[例如，锆(zr3 、zr4 )]或其氧化物可以用作折射率调节剂，以增加金属氧化物陶瓷的折射率。
芯体层可以包括er3 铒掺杂剂和la3 镧掺杂剂，或者lu3 镥掺杂剂，或者gd3 钆掺杂剂，或者sc3 钪掺杂剂。所述至少一个包覆层的折射率低于芯体层的折射率。
穿过芯体层的光子被构造成在所述芯体层与所述至少一个包覆层之间的边界处经历全内反射。芯体层的平均晶粒尺寸在1μm2至500μm2的范围内。芯体层的折射率(n1)大于y2o3的折射率(n2)，使得n1-n2在0.001/摩尔％至0.009/摩尔％的范围内。
在一些实例中，一种量子存储器，其包括：至少一个具有陶瓷波导的掺杂的多晶陶瓷光学装置，所述陶瓷波导具有：掺杂的氧化钇(y2o3)陶瓷芯体层；以及围绕所述芯体层并且包含y2o3的至少一个包覆层，使得所述芯体层包含铒掺杂剂和至少一种稀土金属掺杂剂或至少一种非稀土金属掺杂剂，所述稀土金属掺杂剂包括：镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铥、镱、镥、钪，或其氧化物，所述非稀土金属掺杂剂包括锆或其氧化物。
一种制造陶瓷波导的方法，所述方法包括：使有机前体、至少一个过渡金属配合物和多个稀土金属配合物反应，以形成多个掺杂稀土的结晶纳米颗粒；烧结所述多个掺杂稀土的纳米颗粒以形成掺杂的多晶陶瓷基材；在掺杂的多晶陶瓷基材上方设置过渡金属陶瓷浆料；以及烧结所述浆料以将过渡金属陶瓷结合到掺杂的多晶陶瓷基材。
多个掺杂稀土的结晶纳米颗粒各自包括小于或等于40nm的直径。反应的步骤包括：提供有机前体溶液；提供金属盐溶液，其包含至少一个过渡金属配合物和多个稀土金属配合物；以及在金属盐溶液中的溶剂的沸点下，使有机前体溶液与金属盐溶液混合，以形成混合物。反应的步骤还包括：过滤所述混合物以形成多个无定形纳米颗粒前体；对所述多个无定形纳米颗粒前体进行退火以形成多个掺杂稀土的结晶纳米颗粒。在一些实例中，所述有机前体是尿素，所述至少一个过渡金属配合物包含钇，并且所述多个稀土金属配合物包含铒和以下中的至少一种：镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铥、镱、镥、钪，或其氧化物。
烧结多个掺杂稀土的纳米颗粒的步骤包括：对多个掺杂稀土的结晶纳米颗粒进行第一冷等静压制以成为丸粒；在至少1450℃的温度下烧结所述丸粒；以及在惰性气氛下对所述丸粒进行第二热等静压制以形成掺杂的多晶陶瓷基材。设置的步骤包括：将过渡金属陶瓷浆料旋涂或带铸在掺杂的多晶陶瓷基材上方，使其厚度在100μm至1cm的范围内。烧结浆料的步骤包括：从所述浆料移除挥发性材料，以将过渡金属陶瓷结合到掺杂的多晶陶瓷基材，其中，相比于所设置的过渡金属陶瓷浆料的厚度，烧结使过渡金属陶瓷的厚度减小至少30％。挥发性材料包括溶剂、粘结剂和增塑剂中的至少一种。
使er3 y2o3陶瓷与la3 或本文公开的其他稀土掺杂剂共掺杂增加了陶瓷的光学折射率并且不会减少er3 4i13/2-4i15/2跃迁的光学相干寿命。这能够制造芯体是la3 、er3 共掺杂的y2o3并且包覆物是纯y2o3的陶瓷波导量子存储器。用10％la3 掺杂y2o3显示出折射率增加了0.009，或者0.48％(δn/n)，这足以形成波导装置。另外，掺杂的y2o3纳米颗粒的溶液合成对于er3 和la3 二者来说产生了均匀的掺杂剂分布。可以将er3 、la3 共掺杂的y2o3纳米颗粒烧结成透明陶瓷，其光学相干寿命接近于er3 掺杂的y2o3单晶的光学相干寿命。
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