本发明涉及神经形态渗透网络(neuromorphic percolating network)、用于制备应用在这样的网络中的渗透结构的方法以及由这些方法形成的网络。
背景技术：
生物体非常容易并且以非常低的能耗执行极其复杂的计算任务。复杂的计算任务的示例包括导航、识别和决策。
哺乳动物脑的能力主要是由于与异步计算结合的大规模并行性。在达尔文进化论的法则下数百万年的自然选择已经导致识别和预测天气变化、作物成熟和食肉动物的存在的能力，而非“处理(crunch)”大数字的能力。人类大脑因此收集大量的感官信息，但却不能而且也不必处理所有数据。只处理以及存储有用的部分。对人群中人的特定声音或面部的模式识别是即时的，这是甚至是当今可用的最先进的超级计算机都所无法匹敌的成就。
利用在摩尔定律中概述的互补金氧半导体(CMOS)晶体管的计算机的冯·诺伊曼结构所获得的巨大成功目前面临基本原理限制(物理晶体管尺寸正接近经典极限)和现实限制(例如，每一条新的工艺线的研究和开发成本呈指数增长，这变得不经济和不可持续)。
在人工神经网络(ANN)中采用了一种替代方法。一个示例包括用软件仿真神经行为。尽管在如模式识别的领域中取得了很多成功，但是ANN在模拟生物神经网络的高度互联性方面仍然低效。
另一种方法是构建仿真脑的突触功能的硬件并且实际上在现有的CMOS技术中对此最近已经付出了很多重大的努力。
这些方法在神经形态计算(neuromorphic computing)方面产生了巨大的进步。例如，IBM的TrueNorth具有包含100万个神经元的硅芯片，其中有2.56亿个突触。来自波士顿大学的模块化的神经探索搜索主体(MOdular Neural Exploring Traveling Agent，MoNETA)和惠普(HP)付出的努力由忆阻器突触(memristor synapse)组成，它比CMOS晶体管相对地小，并且展示了未来前景。
这些基于CMOS的方法非常昂贵，因此已经暗示需要新型的硬件方法，其用纳米级互连件和开关模拟神经元和突触的复杂生物网络。一种有前景的方法是建立忆阻器或其它相关纳米级开关的网络。这样的网络已经显示出对诸如储备池计算(reservoir computing，RC)、图像处理和模式识别等应用有前景。
到目前为止仅仅演示了几种无机突触的这样的系统，并且它们还处于开发的早期阶段，存在对可靠性和实际功能的疑问，这导致关于是否可以扩大设备和推广生产方法以及关于这些设备是否可以实际用于诸如RC的应用存在相当大的不确定性。
本发明的优选实施例的目的是解决上述劣势中的一些。其它或替代目的是至少提供给公众一种有用的选择。
技术实现要素：
本发明的一个方面包括神经形态渗透网络，所述神经形态渗透网络包括：衬底，所述衬底具有至少两个电触点；多个纳米颗粒，所述多个纳米颗粒分布在衬底上，所述纳米颗粒中的至少一些定位在至少两个电触点中的至少两个之间，纳米颗粒的表面覆盖率处于渗透阈值的容限内；和至少一个忆阻性元件，所述忆阻性元件至少部分地位于纳米颗粒之间的间隙中或者纳米颗粒组的间隙中，否则所述纳米颗粒或者纳米颗粒组直接相互连接，所述忆阻性元件(多个忆阻性元件)至少部分地提供了活性增强的至少一条持久路径。
在本说明书中使用的术语“包括”表示“至少部分由其构成”。当在本说明书中解释包含术语“包括”的每条语句时，还可以存在除了术语前缀的特征之外的其它特征。以相同的方式解释诸如“包括(comprise)”和“包括(comprises)”的相关术语。
优选地，网络还包括多个忆阻性元件，所述多个忆阻性元件至少部分地位于纳米颗粒之间的相应间隙中或者纳米颗粒组之间的相应间隙中，否则所述纳米颗粒或纳米颗粒组相互直接连接。
优选地，活性增加的至少一条持久路径包括电导增大的至少一条持久路径。
优选地，活性增加的至少一条持久路径包括至少一条持久路径，所述至少一条持久路径包括多个忆阻性元件，所述忆阻性元件的切换率或者切换的可能性增加。
优选地，活性增加的至少一条持久路径位于至少两个电触点中的两个之间。
优选地，纳米颗粒中的至少一些被至少部分氧化，以便限制纳米颗粒聚结的程度
优选地，纳米颗粒中的至少一些是导电的。
优选地，纳米颗粒中的至少一些的合成直径介于5nm至50nm之间。
优选地，纳米颗粒包括由Sn、Bi、Au、Pb、Ag、Cu和前述物质中的一种或者多种的合金构成的组中的一种或者多种。
优选地，渗透阈值包括0.68，纳米颗粒的表面覆盖率的容限介于0.40至0.70之间。
优选地，纳米颗粒分布的容限介于0.5至0.68之间。
优选地，纳米颗粒的表面覆盖率的容限介于0.55至0.68之间。
优选地，渗透阈值包括0.68，纳米颗粒的表面覆盖率的容限介于0.62至0.72之间。
优选地，至少一个忆阻性元件包括至少一个原子级导线。
优选地，响应于施加在至少两个电触点之间的电压形成原子级导线(多根原子级导线)，所述电压包括电压斜升、电压脉冲或者一系列电压脉冲。
优选地，响应于施加在至少两个电触点之间的电流形成原子级导线(多根原子级导线)。
优选地，响应于电场驱动的迁移、电场驱动的蒸发、电化学还原和/或电化学氧化来形成原子级导线(多根原子级导线)。
优选地，衬底不导电、绝缘或者半导电。
优选地，衬底的至少一部分包括大体平面的表面。
优选地，衬底的至少一部分包括大体弯曲的表面。
优选地，衬底的至少一部分具有小于1nm的RMS表面粗糙度。
优选地，忆阻性元件包括间隙，所述间隙是隧道间隙，所述隧道间隙提供了低电导状态并且所述隧道间隙中的原子级导线提供了高电导状态。
优选地，至少一个忆阻性元件包括下列组中的一种或多种，所述组包括：Ag/AgS电化学开关、切换分子和标准金属氧化物忆阻器切换元件装置。
优选地，纳米颗粒由分子功能化。
优选地，分子能够在两种状态之间切换，所述两种状态具有严格限定且不同的电阻。
优选地，分子包括这样组中的一种或者多种，所述组包括：偶氮苯、轮烷和其它分子开关。
优选地，纳米颗粒中的至少一些包括Ag或Cu颗粒并且被至少部分硫化。
优选地，原子级导线中的至少一些包括原子级银或铜线。
在另一个方面中，本发明包括制造神经形态渗透网络或者其部件的方法，所述方法包括：提供衬底，所述衬底具有至少两个电触点；使得衬底位于真空室中，所述真空室具有空气或者氧气的受控分压以及受控的相对湿度；和将多个纳米颗粒沉积在衬底上，所述纳米颗粒中的至少一些定位在至少两个电触点中的至少两个之间，所述纳米颗粒的表面覆盖率处于渗透阈值的容限内，至少一个忆阻性元件至少部分地位于纳米颗粒的间隙中或者纳米颗粒组的间隙中，否则所述纳米颗粒或者纳米颗粒组直接相互连接，所述忆阻性元件(多个忆阻性元件)至少部分提供了活性增加的至少一条持久路径。
优选地，真空室中的空气压力介于1×10-6托(Torr)至1×10-3托之间。
优选地，真空室中的空气压力介于5×10-6至100×10-6托之间。
优选地，真空室中的空气压力介于10×10-6至50×10-6托之间。
优选地，真空室中的空气的相对湿度大于30％。
优选地，真空室中的空气的相对湿度大于60％。
优选地，纳米颗粒从蒸气或者束沉积到衬底上。
优选地，通过惰性气体聚集形成纳米颗粒并且纳米颗粒被携带在引导向衬底的束中。
优选地，沉积的纳米颗粒的直径介于5nm至50nm之间。
优选地，沉积的纳米颗粒的直径介于5nm至12nm之间。
优选地，合成的颗粒大小介于15nm至50nm之间。
优选地，该方法还包括监测装置的电导，以便实现纳米颗粒的所需表面覆盖率。
优选地，该方法还包括控制表面覆盖率使其处于渗透阈值的容限内。
优选地，容限包括渗透阈值的10％。
优选地，纳米颗粒网络的形态使得其提供了与在其处发生切换的位置串联和/或并联的电阻。
优选地，串联电阻小于12kΩ。
优选地，串联电阻介于2kΩ至6kΩ之间。
优选地，并联电阻大于1kΩ
优选地，该方法还包括将神经形态网络的至少一部分连接到电路，所述电路包括电流限制装置。
优选地，电流限制装置包括串联电阻器。
优选地，串联电阻介于0.5kΩ至10kΩ之间。
优选地，该方法还包括用惰性材料至少部分覆盖颗粒中的至少一些，以便稳定颗粒和/或颗粒的网络。
优选地，惰性材料包括金属氧化物。
优选地，金属氧化物包括Al3O3。
优选地，该方法还包括通过电压脉冲控制忆阻性元件的宽度。
优选地，该方法还包括通过电压脉冲控制忆阻性元件的宽度，以便实现量子化电导。
优选地，该方法还包括响应于电压斜升或者电压脉冲形成忆阻性元件。
优选地，该方法还包括通过控制电压脉冲的幅度和/或脉冲之间的时间来形成原子级导线。
优选地，施加的电压介于0.5V至10V之间。
优选地，施加的电压介于1V至5V之间。
优选地，施加的电压的宽度小于30s。
优选地，施加的电压的宽度介于1s至10s之间。
在另一个方面中，本发明包括神经形态渗透网络，由上述方法形成所述神经形态渗透网络。
本发明在一个方面中包括若干步骤。将在以下详细公开中说明这种步骤中的一个或者多个相互之间的关系和采用构造特征的设备以及适于影响该方面的元件的组合以及零件的布置方案。
广泛地说本发明还可以由在本申请的说明书中引用或者提及的零件、元件和特征件单独或者集体或者任意两个或者多个所述零件、元件或者特征件的任意或者全部组合构成，并且其中，在此提及的特定整数具有与本发明相关的技术领域中的已知等效物，就像单独提出一样，这种已知的等效物纳入本申请。
另外，在关于Markush(马库什)组描述本发明的特征或者方面的情况中，本领域中的技术人员将理解的是本发明因此还就马库什组的任意单个构件或者构件的子组进行描述。
当在此使用时，名词后的“(s)”表示名词的复数和/或单数形式。
当在此使用时，术语“和/或”表示“和”或者“或”或“和”与“或”。
在此公开的数字范围(例如，1至10)还包含处于范围(例如，1、1.1、2、3、3.9、4、5、6、6.5、7、8、9和10)内的所有有理数而且还包含处于范围(例如，2至8、1.5至5.5和3.1至4.7)内的有理数的任意范围并且因此在此明确公开的所有范围的所有子范围。
在本说明书中，通常为了讨论本发明的特征提供背景，在所述说明书中，已经引用专利说明书、其它外部文献或者其它信息源。除非特别声明，否则，此类外部文献或此类信息源的引用均不应被理解为承认此类文献或此类信息源在任何司法管辖范围内作为现有技术或形成现有技术中公知常识的一部分。
尽管如上广泛限定本发明，但是本领域中的技术人员将理解的是本发明并不局限于此并且本发明还包括下文描述给出示例的实施例。
附图说明
现在将仅仅参照附图通过示例描述神经形态渗透网络的优选形式，其中：
图1示出了神经形态渗透网络的示例。
图2示出了聚结后的图1的网络。
图3示出了用于制造应用在图1或者图2的网络中的渗透结构的方法。
图4示出了在大气空气和合成空气的不同分压条件下制备的样本的电导和形态的起始(onset)。
图5示出了在使用大气空气和合成空气的不同分压沉积之后的样本的电导的演变。
图6示出了在用随着时间推移的电压扫描和方波电压脉冲刺激的具有最优的含水量的环境空气的条件下制备的样本的沉积后电导。
图7示出了针对在具有次优含水量的合成空气的条件下制备的样本的沉积后电压扫描。
图8示出了电流浪涌保护的效果。
图9示出了针对在具有最优含水量的合成空气的条件下制备的样本的稳定切换行为。
图10示出了针对在环境空气的条件下制备的样本的切换数据。
图11示出了切换事件的直方图。
图12示出了电导的刺激脉冲宽度依赖的变化。
图13示出了针对具有各种宽度的脉冲的切换行为的示例。
图14示出了图6中示出的样本的刺激电压依赖的电导数据。
图15示出了施加到图6中示出的样本的双极电压扫描。
图16示出了应用到真实世界应用的渗透网络的示例。
图17示出了渗透网络的示意图。
图18示出了门电极阵列的示意图。
图19示出了实施例中的忆阻性(memristive)切换事件的位置，在所述实施例中，表面覆盖率接近但低于渗透阈值。
图20示出了响应施加的锯齿电压通过纳米颗粒的渗透系统的电流。
图21示出了通过纳米颗粒的渗透系统的电流，所述纳米颗粒的渗透系统的切换概率小于图20的系统的切换概率。
图22示出了作为时间的函数的切换事件的数量和系统电导。
图23示出了由施加恒定电压所导致的相继切换事件的雪崩。
图24在线性水平尺度上示出了来自图22的数据。
图25示出了在比图22中示出的覆盖率更高的覆盖率的条件下作为时间的函数的切换事件的数量和电导。
图26针对参数值范围比较作为电压阶跃数的函数的电导。
图27示出了包括在后续能够由电迁移破坏形成的原子导线的概率的模型中的效果。
图28示出了在比图27中示出的覆盖率更高的覆盖率的条件下后续能够由电迁移破坏形成的原子导线的概率的模型中的效果。
图29示出了在恒定电压条件下的电导变化。
图30示出了低电阻状态和高电阻状态之间的示意性忆阻性切换。
具体实施方式
当关于原子级导线在此使用时“原子级(atomic scale)”表示介于1至5个原子之间的导线平均宽度，优选地1至3个原子之间的导线平均宽度。
在此使用时“覆盖率(coverage)”或者“表面覆盖率”表示衬底的被沉积的颗粒覆盖的面积的分数。
“渗透(percolation)阈值”是渗透理论中可用点位的最小占据率(occupancy)，在所述可用点位处存在连接结构，所述连接结构跨越系统和/或允许跨越系统导电。
当在此使用时“忆阻器(memristor)”表示一种电气装置，所述电气装置呈现两种电导状态，由先前输入历史产生在给定时间的状态。忆阻性装置包括但不局限于：基于半导电或绝缘基质中的杂质/瑕疵的移动(例如，TiO2中的氧空位(vacancy))的切换装置，原子开关(依赖于Ag2S或者Cu2S的电化学还原以形成基质内原子级银或者铜导线的原子开关或者在其中原子级导线形成在隧道间隙中(例如，Sn或者Ag导线)的原子开关)，分子开关或者其它忆阻性装置，所述其它忆阻性装置基于例如聚合物、氧化铟锌和超导体。
当在此使用时“神经形态结构”表示这样的结构，所述结构与大脑结构相似，并且特别地该结构包括元件的复杂网络，所述元件能够被认为与大脑中存在的神经和突触等同，并且尤其表示这样的结构，在所述结构中，导电路径被认为与具有突触的神经元和忆阻性开关元件等同。
当在此使用时“神经形态行为”具有以下意义：具有类似大脑的特性，并且特别地电子装置的电气特性因神经元元件的复杂网络内的突触元件的开关而响应电输入发生变化。示例包括但不局限于前馈和循环性(recurrent)行为(如在ANN中)、增强作用(在此定义)、无监督学习(突触权重/强度自调节)或者RC(仅在输出节点处的训练的权重)。
在此使用时“增强作用(potentiation)”具有以下意义：因电输入而在网络内产生电连接并且导致增加了一对触点之间的电导率或者沿着网络中的一条或者多条路径的增加突触/忆阻性元件的活性化或者电导率。
当在此使用时“人工神经网络(ANN)”具有以下意义：训练的互连“神经元”的网络，神经元经由“突触”网络将输入映射到输出。ANN典型但不排他地在软件中来实施，并且突触典型但不排他地经由神经元之间的连接的“权重”来实施。
当在此使用时“储备池计算(RC)”具有以下意义：基于人工神经网络的计算，其中，网络(“储备池”)包含突触，所述突触没有被明确训练但是替代地根据外部输入以可以是时间依赖的方式来独立地调节它们的值或者功能。储备池是复杂网络，其操作是为其部件所“固有”的，所述部件例如可以是忆阻器，以及内部连接性。如果需要，则通过“读出”坐落在网络边缘处的突触完成明确训练。
图1分别示出了神经形态渗透网络100的实施例的平面图和侧视图。如图1较特别地所示，网络包括衬底102。衬底102设置有至少两个电触点。分别用104A和104B示出了两个这样的电触点。
衬底102在图1中示出包括大致平面的表面。在典型实施例中，衬底是涂覆有二氧化硅或氮化硅的表面层的硅片的一部分。在实施例中，衬底102替代地或者附加地包括大致弯曲的表面。在典型实施例中，衬底包括塑料或玻璃或者模制表面。在各个实施例中，衬底102非导电、绝缘或者半导电的。在实施例中，衬底102具有小于1nm的RMS表面粗糙度。
电触点104通常由荫罩或者平版印刷过程来限定，包括将金属蒸发到衬底上的步骤。通常，首先蒸发诸如NiCr或者Ti的粘接层，之后蒸发诸如Au的惰性材料。
图1示出了分布在衬底102上的多个纳米颗粒。例如用106、108、110和112示出了纳米颗粒。纳米颗粒示出为分布在衬底102上的电极104A和电极104B之间。在实施例中，基本所有纳米颗粒均定位在电极104A和104B之间。在实施例中，纳米颗粒中的至少一些定位在电极104A和104B之间。
网络100具有渗透阈值。渗透理论包括对形成随机占据的位置的连接的结构的认识。在存在规则点位晶格的情况下，其被称为为点位渗透。在不存在规则点位晶格的情况下，其被称为连续区(continuum)渗透。认为连续区渗透理论(其描述了包括穿透/重叠盘的系统)会很好地代表随机沉积的纳米颗粒的系统(其中，纳米颗粒能够落在先前沉积的颗粒的顶部上)。在实施例中，渗透网络100基本上是二维的。在渗透网络的替代实施例中，渗透网络大致为三维，占据体积而非平面表面。
在图1示出的实施例中，纳米颗粒随机分布在衬底102上。纳米颗粒106和108是这样的纳米颗粒的示例，所述纳米颗粒彼此直接连接并且形成纳米颗粒组的一部分。纳米颗粒108和110是这样的纳米颗粒的示例，所述纳米颗粒彼此不直接连接，原因在于它们处于不同组中。
为了优化装置的纳米颗粒性能，选择纳米颗粒的表面覆盖率使其处于渗透阈值的容限内。在实施例中，网络100的渗透阈值等于0.68的表面覆盖率。在实施例中，纳米颗粒的表面覆盖率的容限包括0.40至0.70的范围。在实施例中，纳米颗粒的表面覆盖率的容限包括0.50至0.68的范围。在实施例中，纳米颗粒的表面覆盖率的容限包括0.55至0.68的范围。在实施例中，纳米颗粒的表面覆盖率的容限包括0.62至0.72的范围。
在替代实施例中，渗透阈值是物理系统的性能并且可以采用其它值，并且纳米颗粒的分布容限包括±10％的范围。例如，在三维系统的实施例中，渗透阈值是根据颗粒之间的相互作用在～0.15至0.40的范围内的体积的分数占据率。颗粒的典型立方布置具有0.16至0.20的阈值分数占据率并且容限可以为大约0.02。
在实施例中，网络100包括至少一个忆阻性元件，所述忆阻性元件至少部分地位于纳米颗粒的间隙或者纳米颗粒组之间的间隙中。图1例如示出了定位在纳米颗粒108和纳米颗粒110之间的忆阻性元件116。否则纳米颗粒108和110不相互直接接触。然而，忆阻性元件116是多个忆阻性元件中的一个，所述多个忆阻性元件适于允许在网络100中形成至少一条增加活性的持久路径。在实施例中，路径(多条路径)在路径(多条路径)是在网络100中不存在电或者其他活动的条件下仍保持就位的物理结构的意义上是持久的。在实施例中，路径(多条路径)在存在忆阻性元件的活性化增加以使得增强了它们的切换率或切换的潜能的意义上是持久的。
在实施例中，持久路径包括多个忆阻性元件，所述多个忆阻性元件是原子级导线的形式。原子级导线至少部分位于纳米颗粒之间或者纳米颗粒组的相应间隙之间，否则所述纳米颗粒或者纳米颗粒组不相互连接。例如，纳米颗粒108和110在实施例中通过多个原子级导线连接。在实施例中，在纳米颗粒或者纳米颗粒组之间存在多个间隙。在实施例中，存在至少部分地位于间隙中的多个原子级导线。
纳米颗粒或者纳米颗粒组在实施例中由原子级导线连接，以便在网络中形成路径。用118示出了这样的一条路径。路径118在电触点104A和104B之间延伸。在实施例中，网络100包括循环性(recurrent)路径。用120示出了这样的一条路径。循环性路径不在电触点104A和104B之间延伸。在实施例中，网络100包括这样的路径组合：在电极104A和104B之间延伸的路径和不在电极104A和104B之间延伸的路径。
在实施例中，纳米颗粒是基本上是金属，或者金属颗粒，具有至少氧化物的表面涂层。在实施例中，纳米颗粒各个均由锡(Sn)、铋(Bi)、金(Au)、银(Ag)、铅(Pb)或铜(Cu)颗粒或者前述颗粒中的一种或者多种的合金形成。在实施例中，纳米颗粒各个均由相同的材料形成。在实施例中，纳米颗粒由前述材料中的两种或者多种的合金形成。在实施例中，合金基本上同质。在实施例中，纳米颗粒由前述材料中的两种或者多种不同示例形成。
在实施例中，纳米颗粒中的至少一些被至少部分氧化。如图1所示，纳米颗粒112示出了薄或者部分氧化物层114。氧化物层114限制了纳米颗粒112与邻近的纳米颗粒聚结的能力。将在下文更加详细地描述纳米颗粒的聚结。
在实施例中，纳米颗粒各个均由银(Ag)或者铜(Cu)颗粒形成。这些纳米颗粒中的至少一些被至少部分硫化。除了氧化之外附加地或者作为氧化的替代方案进行这种硫化。在实施例中，纳米颗粒被至少部分氧化。在另一个实施例中，纳米颗粒被至少部分硫化。在其它实施例中，纳米颗粒被至少部分氧化并且被至少部分硫化。
图2示出了聚结的纳米颗粒渗透网络200的示例，所述聚结的纳米颗粒渗透网络200由图1的沉积的纳米颗粒100的网络的聚结形成。沉积的纳米颗粒聚结以形成合成纳米颗粒。图2中的较大的颗粒由图1中的颗粒组聚结形成，从而在颗粒之间留下了较大的隧道间隙。
在实施例中，当沉积在衬底102上时，沉积的纳米颗粒中的至少一些具有相应的直径，所述相应直径介于5nm至12nm之间。这些尺寸在本说明书和权利要求中称作沉积直径。一旦被沉积，纳米颗粒就会经受聚结，从而致使纳米组粘合在一起并且融合。这些合成纳米颗粒中的至少一些具有相应的直径，所述相应直径介于5nm至50nm之间。这些尺寸在本说明书和权利要求中称作合成(resultant)直径。
图2中的纳米颗粒大于图1中的纳米颗粒，但是它们相互间隔开更远。这些间隔能够导致在导电路径中产生间隙。这继而能够导致无导电或者隧道导电或者经由忆阻性元件的路径的导电。在实施例中，导电基本上仅仅经由忆阻性元件的持久或者激活的路径。例如，持久路径202经由忆阻性元件204、206和208形成。
图3示出了用于神经形态渗透网络制造的实施例方法300。302表示提供衬底，例如上述衬底102。304表示使衬底位于真空室内。306表示纳米颗粒从颗粒束沉积，由真空系统中的惰性气体聚集产生所述颗粒束。颗粒沉积到高真空室中的衬底上，基本沉积在电触点之间。308表示沉积颗粒直到达到渗透阈值为止。
在此描述的方法提供了窄的沉积纳米颗粒尺寸分布。当与沉积的纳米颗粒材料、衬底和接触材料、沉积温度、环境条件(尤其是真空质量、湿度和氧气浓度)以及现场(in-situ)的电子传输测量的适当选择相联合时，这允许在渗透阈值附近精确控制合成颗粒的表面覆盖率。
在实施例中，平均直径为～8.5nm的锡(Sn)沉积的纳米颗粒沉积到薄Au/NiCr电极上(高度通常小于50nm)，活性区域为100μm×300μm。锡纳米颗粒在室温条件下沉积，室温表示通常来说表面原子具有足够的移动性来允许聚结。
并且在随机空间位置处发生的该聚结过程能够有效地增加以及减小渗透导电路径的累计数量。
高度聚结导致形成尺寸为～20nm的粒子(grain)。对于保持在渗透阈值附近的样本而言，聚结能够导致损失通过薄膜的导电路径，原因在于初始通过脆弱连接而结合在一起的邻近的颗粒因与其它邻近的颗粒聚结而被拉开。
图4用400示出了在纳米颗粒沉积期间随着分压Pdep升高电导的起始的变化。通过大气空气到沉积室的受控引入而使得Pdep变化。时间t0表示出现非零电导，即，G≠0。更加具体地，t0表示出现这样的电导，所述电导高于在不存在纳米颗粒的条件下触点之间的漏泄电导。
在实施例中，经由针阀的受控泄露用于改变压力。分压增加通常会导致更宽广的起始(onset)，即，在初始观察到非零电导之后需要更长的时间达到任何给定的电导值。对于Pdep＝10×10-6托的开始与在沉积室的基准压力(BP)条件下～10s的沉积相比延长一分钟，所述基准压力为～6×10-6托。如下所述，这种氧化程序稳定了形态结构。
图4用402示出了与环境空气相比，使用干燥的合成空气来产生相同的分压(10×10-6托)产生了不同的起始特性和样本稳定性。
尽管分压并且因此相对氧气含量对于环境空气和合成空气来说都是类似的，但是起始显著不同，其中，用合成空气完成的沉积展现G的阶跃。
图4用404示出了涉及环境空气的用400表示的样本的扫描电子显微照片。
图4用406示出了涉及合成空气的用402在上面表示的的样本的扫描电子显微照片。用408示出了由高压导致的对薄膜的损害，所述高压导致产生薄中的断裂。
合成空气条件下的样本的底层微观结构与在环境空气中沉积相比显示出了更高的聚结水平。
造成这些样本之间出现差异的一个原因是不同类型空气中的相对湿度(对于大气空气而言RH为～80％，对于合成空气而言RH＝0％)和湿度对氧化过程的影响。尽管用404和406表示的微观结构仅仅具有非常细微的差别，但是这些差别在纳米颗粒系统保持在渗透阈值附近并且在结构中可用的电子导电路径包含对于形成和破坏新的原子级导线来说至关重要隧道间隙时变得非常重要。
图5用500示出了在BP条件下沉积之后样本的电导的演化，BP导致了最初的G～3G0。Sn原子的高移动性导致G持续步进(step-wise)或者离散减小，并且最终G→0。这意味着在先前可用的每个导电路径中存在间隙。这表示聚结引发的渗透路径湮没(annihilation)。
在这个过程中始终施加的偏压非常小(20-100mV)。这些小电压足以监测样本状态，但是不会导致电导发生显著变化。
图5以502示出了在合成(干燥)空气中在Pdep＝10×10-6托的条件下制备的样本。这表示小电压扫描快速导致每个连接的路径中的间隙打开，而且导致G＝0。更高的电压振幅不会导致路径重新连接。
图5以504示出了在大气空气的类似分压条件(Pdep＝10×10-6托并且RH为～80％)下制造的样本。样本稳定并且电导显示出在低和高G值之间的离散切换。这样的样本的微观结构在SEM显微照片中没有显示出任何熔化区域406。该样本在三角电压扫描下呈现多个切换事件。后续实验(见图5和下文讨论的其它数据)显示这样的样本能够呈现持续数月的可再现切换行为。
图6示出了在高湿度(RH为～80％)大气空气中制造的样本的效果，该大气空气在数周内用电压扫描和方波电压脉冲进行刺激。这样的样本显示出在多于一个月的时期内的可再现切换行为。
分别用600、602、604和606示出了第一、第十、第十五以及第四十天的切换事件。电导在多种电导状态之间切换但是保持处于1G0至3G0的范围内。可以看到，在多个点处G→0，但是施加的电场引发重新连接，所述重新连接导致仍然处于1G0至3G0范围内的电导。
已经以这种方式在长达2个月的时期测试了在环境空气的高湿度(RH≥80％)条件下制造的样本(多于10个)，并且这些样本呈现连续和稳定的切换。
在高RH条件下制备的样本看来在至少2个月的时期内呈现可再现切换行为。下文描述了联合定制的加湿器(气泡器)使用干燥合成空气在更加受控的环境中制备的样本，如果RH≥60％，则所述样本呈现类似的稳定性。在从测量室取出之前，这些样本都稳定持续9周(＞2个月)，而在RH＜50％的条件下制备的样本没有呈现这样的稳定性。
在潮湿环境空气中制备的样本看来呈现切换行为的长期可再现性，这对于装置应用是理想的。图7和图8还示出了在合成/干燥空气中制备的样本没有显示出相同的寿命。
在下文公开的是关于含水量的影响的数据，导致描述了用于将充足的含水引入到干燥空气中以便也实现可以与在高RH大气空气中获得的切换行为相比的长期可再现切换行为。
图7示出了在合成空气的条件下制备的样本的沉积后电压扫描，其中，合成空气具有RH为～55％的次优含水量。利用串联式(in-line)加湿器在合成空气中制备这些样本并且需要串联电流限制电阻器以产生稳定的电导切换。而且，这些样本呈现出稳定切换行为仅仅持续数天时间并且因此较之图6中示出的样本显著地不太稳定。这明确表示为了使得切换行为稳定，不仅仅需要含水而且还需要含水的临界量。在更高的RH(～60％)的条件下在合成空气中制备的样本展现与图10至15中的切换行为类似的持续数月的超稳定的切换行为。
用700示出了在合成空气中在小于最优含水量(RH≤55％)的条件下制备的样本的电导数据。样本在初始电压扫描下不稳定，在～2V时致使G→0。仅仅存在用G↓事件指示的网络连接断开。测量后SEM显微照片示出了大量熔化路径。
用702示出了针对在相同条件下制造的样本的电导数据，但是利用与样本串联的电流限制1kΩ电阻器测量。样本示出了存在较稳定的电导切换事件：持续数天发现G↓和G↑事件。电流限制电阻器防止连接断裂并且在电压扫描和脉冲条件下发现切换行为。
用RH为～55％的湿润合成空气制备的样本仅仅部分稳定，并且这提供了展示用于在这些装置中稳定切换行为的其它方法的机会。图8和图9示出了通过提供与装置串联的电流限制电阻器(1kΩ)稳定了切换行为。实际上，该样本呈现稳定切换仅仅持续数天。
图8示出了1kΩ串联(in-line)电阻器形式的电流浪涌保护的重要性。
在不存在电流保护800和具有电流浪涌保护802的情况中，在无氧化或含水条件下制备的样本不稳定。在施加0.1V(无电阻器)和1V(有电阻器)时G→0。在干燥氧气条件下制备的样本的行为仅仅略微更稳定，因为在1V且无电阻器804的条件下并且在3V且有电阻器806的条件下G→0。在样本和部分湿度(～55％)的条件下制备的样本最为稳定，分别用808和810所示。对于超稳定的电导切换，需要RH≥60％的更高含水量。
图8示出了在没有氧化且不含水、氧化且不含水、氧化且含水并且都有和没有在电压斜升期间与样本串联的电流限制电阻器的情况下制备的样本的比较。可以看到，串联电阻器限制能够流动通过渗透网络中的关键连接的电流，并且因此防止破坏原子级导线，否则因电迁移而会破坏原子级导线。
图9示出了从用RH≥60％的最优含水量的合成空气制备的样本的第一电压扫描上的有前景的稳定切换行为。这两个样本900和902示出了在没有串联1kΩ电流限制电阻器的条件下的持续多于9周的电导切换。
如上所述，拥有较高含水量的环境空气(RH≥80％)显示出最稳定的切换行为。具有55％的次优RH量的合成空气仅仅部分稳定。通过针对在合成空气条件下制备的样本将含水量增加到恰好高于60％，如图20所示，使得样本稳定。尽管在串联1kΩ电阻器的情况下完成电压扫描，但是没有电阻器的后续扫描和电压脉冲也显示持续多于两个月的稳定切换。
上文公开了在纳米颗粒的渗透组件中可再现的长期切换行为的证据，通过在高湿度大气中而氧化而使得所述纳米颗粒组件稳定，这表示含水对于氧化过程是重要的。而且，提供电流限制电阻器能够增强样本的寿命，否则样本具有有限的稳定性。
图10示出了针对在Pdep＝10×10-6托以及RH为～80％的环境空气条件下制备的样本的切换数据。1000示出了响应振幅增加的电压扫描的切换。电压扫描不提供切换概率随着电压或者时间变化的信息。
1002示出了响应具有固定振幅和可变宽度(从2s至30s)的方波电压脉冲序列的切换。电导1006响应于切换事件变化，由于施加电压脉冲而发生所述切换事件，但是对于0.1V的读出电压保持不变(如在序列中部平坦段中观察到的那样)。1004示出了切换事件，其中|ΔG|≥0.1G0。该阈值过滤掉了数据中的噪声。
1008是每个脉冲序列中的切换事件的总数量，其不显著依赖于脉冲宽度。然而，如1010所示，在更长的脉冲宽度条件下每个脉冲的切换事件的数量增加。
1012示出在测量序列期间测量的电导的直方图。直方图示出了2G0周围明显的峰值。直条代表实验数据而实线曲线代表高斯拟合。
图10示出了能够响应锯齿和脉冲电压输入而观察到感兴趣的切换行为。锯齿输入的劣势在于(因为电压连续变化)不能清晰地识别切换行为的电压或者时间依赖性。相反，通过使用方波脉冲，可以直接探测切换行为的脉冲宽度和电压依赖性。
1008示出了切换事件的总数量大约恒定并且不随脉冲宽度单调变化。当被脉冲总数量归一化时，显而易见的是事件/脉冲的数量对于较长的脉冲而言显著更高并且对于30秒的脉冲宽度而言其为大约每个脉冲一个事件。
尽管较短的脉冲增强了G↑事件的概率，但是需要G↓事件在能够发生下一个G↑之前重置开关。而且，测量期间的平均电导在2G0前后达到强峰值，如1012所示。实线曲线是对实验数据点的高斯拟合。这表示通过装置的电导被存在具有～2条有效电导通道的原子级导线支配并且与针对之前公开的未被有意氧化的网络的结果一致。
图11用1100示出了图10中的切换事件的尺寸的直方图指示对于G↑以及G↓事件对|ΔG|＝±0.3G0的明显偏向。实线是频率分布的高斯拟合。
ΔG的直方图对于经氧化的沉积纳米颗粒的达到强峰值；在这种情况下，电导的增加和减小均显示接近于0.3G0的峰值。如下文所述，可以用存在与原子级导线串联的电阻来解释该结果，这归因于在关键点位周围的颗粒渗透膜，原子级导线在所述关键点位处被产生和破坏。用1102示出了针对不同脉冲宽度的切换事件的直方图，其示出了针对较短的脉冲宽度以±0.3G0左右为中心的G↑和G↓事件的大部分。
如1102所示，显而易见的是减小电导的切换事件在直方图中显示出位于0.3G0处的峰值而致使电导增加的切换事件仅仅针对小脉冲宽度具有位于0.3G0处的峰值。对于更长脉冲宽度而言，存在大量更大的电导变化并且直方图没有强峰值。
该行为能够理解为是因在长脉冲期间由于电迁移导致原子级导线断裂的结果。当长时间施加电流时，更多的导线被断裂，这意味着当施加下一个脉冲时存在可用于形成新导线的更多点位。因此，在20s至30s的较高脉冲宽度的条件下，高效破坏连接导致大的G↑事件的数量增加。
在实施例中，原子级导线由Sn导线构成，通过电场驱动的过程形成而由电迁移断裂。原子级导线桥接两个金属Sn纳米颗粒之间的间隙。原子级导线可以自支撑(freestanding)或者部分由周围的氧化物层支撑或者全部支撑在氧化物基质中，所述氧化物基质存在于颗粒之间。
图12示出了电导的刺激频率依赖的变化。看来平均起来越快的脉冲(例如2s)较之较长的脉冲在网络中会引发更多的连接，从而导致更高的平均电导值。虚线1200和1202被为眼睛的引导。该数据来自在Pdep＝10×10-6托和RH为～55％的合成空气中制备的样本。
图12示出了短脉冲(2s宽度)与较长的脉冲相比导致在网络中产生更多的连接，从而导致更高的平均电导值。图12示出了针对3V和4V脉冲高度的实验数据。该数据显示纳米颗粒网络中的增强作用具有刺激频率依赖性。这种刺激频率依赖的增强作用是神经形态系统的已经确立的鲜明特征(signature)。
类似于哺乳动物脑中的LTP，快速连续施加电压脉冲时增强在现有Ag-Ag2S系统中形成的金属Ag导线的稳定性。
图13示出了针对具有30s宽度1300和2s宽度1302的脉冲的切换行为的示例。看出几乎唯独在脉冲的前边沿处发生G↑事件，这示出原子级导线的电场引发的形成在与脉冲长度相比实际上是瞬时的时间尺度上发生，而G↓事件发生在电流流过后若干秒之后，这与电迁移断裂原子级导线的理念一致。
用1302示出了短脉冲，在所述短脉冲的情况下，电流没有流动足以断裂原子级导线那么长的时间。存在非常少量的G↓事件。因此，电导保持较高，这表示原子级导线形成在可用隧道间隙中的大部分(或者全部)中，并且因此不能形成额外导线(不存在其它G↑事件)，除非首先发生G↓事件。
用1304示出了用于读出、设置和重置网络状态或者用于调谐网络电导的方案，其中，借助与低压读出(READ)相联合的脉冲边沿引发的设置(SET)，即，G↑和高电流引发的重置(RESET)(G↓)。一旦经由设置/重置建立所需的网络电导，则系统电导在测量时期(至少两周)内非常稳定。
图14示出了在图6中描述的样本的电导数据，示出了这些纳米颗粒组件中超稳定电导切换需要施加最小电压刺激。3V脉冲产生非常少的切换事件，而4V脉冲触发众多切换事件。这可以考虑在生物大脑中为了进行信息传播的轴突离子通道处的阈值动作电位要求而得以明白。
图14示出了在针对用于获得图6中的数据的样本上的测量的长序列期间所获得数据段(环境空气、Pdep＝10×10-6托、RH为大约80％)，示出了需要临界电压(或者等效地，电场)来激活切换过程。在这个示例中，幅度为3V的电压脉冲导致几乎没有发生切换事件，而4V脉冲导致发生大量切换事件。临界电场的存在与电场引发形成原子级导线的模型一致。
图15示出了施加到图6中所述的样本的慢双极电压扫描，其显示了隧穿(tunneling)行为。该行为从非线性电流电压(IV)特性中明显看出，例如，在点1500、1502、1504和1506处。在隧道间隙跳到触点并且G→2G0之前连续电压扫描使得G增加了两个数量级。这种新形成的连接随后在其它电压扫描下稳定并且显示出了预期的线性IV特性。
当经受一系列电压斜升时，图15中示出的一系列测量与图10中描绘的样本类似的样本。样本初始是开路(G＝0)，但是展现突然跳至G～0.01G0的电导，这对应于形成隧道间隙，所述隧道间隙小到足以允许可测量的电流流动。
后续斜升导致对应于电场影响下隧道间隙变窄的电导的稳定增加，直到大约20分钟之后原子级导线关闭隧道间隙为止，从而导致电导G～2G0。导线断裂并且再形成若干次，然后被观察到导线在经受斜升至较低最大电压时完全稳定。这些结果再一次与电场引发形成原子级导线的模型一致，并且与针对形成原子级Ag导线的先前公开的数据类似，这可以理解为代表感官记忆、短期记忆和长期记忆，感官记忆、短期记忆和长期记忆是生物突触的关键特性。伴随着电导数量级变化这种金属原子级导线的形成与湮灭也还可以作为一种新颖的电阻随机存取存储器(ReRAM)的候选方案而被提出。
在实施例中，在提供允许类似于在生物神经系统中发生的脉冲时间依赖的可塑性(STDP)的处理的方面，各个突触的感官记忆、短期记忆和长期记忆是重要的。图15中示出的隧道间隙的受控关闭表示一个或多个单个突触(忆阻性)元素的敏化作用(sensitisation)，使得电场驱动形成原子级导线更可能，尤其是在快速连续施加多个电压输入(脉冲)时，从而提供了可与STDP相比的过程。
这种敏化作用对应于单个突触(忆阻性)元件的活性化，使得它们更可能响应施加大电压脉冲切换，即，切换率或者切换可能性增加。多个突触元件的敏化作用随后导致穿过系统的路径的敏化作用并且提供了增强作用和其它神经形态行为的机会，例如，响应施加的电压脉冲循环性(recurrency)。
如从图1中显而易见的是，形成在隧道间隙中的每根原子级导线均在复杂网络中占据其位置。诸如人工神经网络的储备池计算和硬件实施的应用正需要这种复杂性。存在这样的可能性，即，存在这种复杂网络将导致测量针对装置的电阻，其与单独原子级导线的电阻不同。
如果形成复杂网络的纳米颗粒组的电阻较小，则能够针对网络总体观察到量子化电阻。在本稳定样本中，观察到非整数电导值以及非整数ΔG的值。这解释为是由于在复杂网络中存在串联或者并联电阻器(或者存在二者)的结果。
测量量子化电阻值需要网络中可忽略的电阻和特定形态，所述特定形态产生所需的低串联电阻，即，通过它们之间的聚结和连接性形成的各个纳米颗粒的尺寸控制串联电阻并且因此控制测量的电阻值。
因为针对展现呈现大切换事件(大△G)以及观察量子化电阻(G＝nG0)的装置，所以理想的是网络的形态提供所需的低串联电阻。
通过调谐网络的形态，有可能调谐网络电导和电导阶跃的大小，这在发生切换事件时发生。控制切换事件的大小有可能用于一些应用中，原因在于其有可能和例如用于储备池计算应用的储备池的循环性水平联系起来。
渗透装置包括纳米颗粒网络，其能够被认为是导电路径的复杂网络并且被表示在电路中表示为导体网络。当在网络内的某些地方形成原子级导线时，导线具有量子化导电NG0，而网络的其余部分能够被认为是等效电路，所述等效电路包括串联电导αG0和并联电导βG0。所有电导均使用单位G0＝2e2/h表示；α和β能够是任何实数，其中，N是整数。
原则上，量子化导体周围颗粒的任何网络均能够被简化成这样的电路，所述电路具有该导体组合。提供了对该电导对于网络的测量电导G的影响的演示。图10至图11中的直方图示出了2G0处G的强峰值并且电导的变化的直方图在0.3G0处具有强峰值。
网络的总电导为：
G＝α(N β)/(α β N) (1)
允许量子化电导改变量子化数量ΔN，使得N'＝N ΔN，并且新的电导是：
G’＝α(N’ β)/(α β N’) (2)
使得电导变化是：
ΔG＝G’－G＝α2ΔN/[(α β N)(α β N ΔN)] (3)
矢量(α、β、N、ΔN)代表需要考虑的所有可能参数。
因此用实验的方法ΔG为～1/3并且G为～2，实验对(α、β、N、ΔN)的值施加了严格限制，其能够引出上述方程的相关解。我们通过数值方法发现当N和ΔN被约束为小于10的物理上合理的整数值时，满足这些约束的α和β的值被局限于2＜α＜5.5和β＜10的范围。
这些解表示为了实现通过实验观察到的量子化电导以及切换事件之后电导的明确限定的变化，并联电导不能太高，并且串联电导被限制处于相对窄的范围内。串联电导的范围对应于～2kΩ至6kΩ的串联电阻的范围内，而并联电阻必须大于～1kΩ。展现令人关注的切换效果的渗透网络的测量电阻与这些范围一致但是可以理解的是在其它网络中，例如那些包括其它材料或者其它形态的纳米颗粒的网络中，所需的电导的范围可以有所不同。
因为α和β代表渗透网络的其余部分的电性能，所以结果是实际装置的形态必须是这样的，使得提供处于这些范围内的串联和并联电阻。纳米颗粒的尺寸和网络的形态能够通过聚结来控制，并且根据该分析，明确的是在纳米颗粒沉积期间引入的有意氧化过程的功能中的一个是为了约束网络的形态，以便允许量子化导电和关注的切换行为被观察到。
图16示出了应用于实际应用，例如模式识别、储备池计算或回声状态系统的上述渗透系统的示例。在实施例中，至少一个渗透网络被结合到标准CMOS集成电路中。
在实施例中，包含～20nm纳米颗粒部件的100μm宽的神经形态网络连接到传统CMOS电路，所述传统CMOS电路将输入-输出(I/O)信号提供给神经形态装置/从形态装置提供输入-输出(I/O)信号。图16示出了渗透网络中的纳米颗粒的连接组。
如上所述，渗透网络通过其忆阻性切换元件的复杂网络提供功能性。在实施例中，需要CMOS部件来处理输入和输出信号，以为了将输入提供给网络，所述网络具有所需电压水平和所需的时间性质。示例根据应用包括DC水平、正弦波和/或电压脉冲。
对于诸如储备池计算的应用，可以预期的是输出电路将包括可调节输出权重，所述输出权重允许组合输出信号，以为了实现例如特定的分类任务。
图17示出了渗透网络的示意图，所述渗透网络包括多组颗粒，由隧穿间隙分离开所述多组颗粒，由触点/电极阵列包围所述隧穿间隙。在实施例中，触点/电极根据要处理的计算任务指定为输入或者输出端子。
在实施例中，电压脉冲输入到装置中，并且输出为电流脉冲。应当理解的是针对不同应用，信号类型将不同。电极提供了渗透网络和输入/输出电路之间的连接。
图18用1800示出了在纳米颗粒系统下的门电极阵列的实施例，所述门电极阵列制造成电容耦合到网络。在实施例中，门电极阵列定位在纳米颗粒系统的顶部上。
在实施例中，阵列用于调制渗透网络的电子导电。这等效于修改人工神经网络内部中的突触权重。
1802示出了这样的实施例，在所述实施例中，当欧姆耦合时将附加电极用作到网络的输入。在实施例中，附加电极被电容耦合。一个应用是在特定计算过程中反馈网络状态的回声。
在实施例中，到这些可选输入电极的信号是输出信号的函数(由CMOS电路产生)。在实施例中，这些输入用于提供反馈或者循环性，在特定计算/数据处理/模式识别任务中需要所述反馈或者循环性。
在实施例中，在图18中的网络的顶部和底部处示出的其它触点用于类似目的。
图18中示出的网络的一个应用在模式/图像处理应用领域中，所述图18示出的网络包括门阵列或者输入端子阵列，其中例如，门或者输入端子的阵列可以耦合到光电探测器的阵列(例如，CCD芯片)。
在实施例中，将例如CCD芯片的装置的输出编码成时间序列，所述时间序列被输入到装置的端子中的一个中。如上文所示，在一些实施例中周围芯片的CMOS电路用于根据关注的特定任务以任何适当的方式组合输出信号。在实施例中，信号与线性权重成比例组合，由训练程序确定线性权重。
图16至图18中示出的电极的数量能够根据需要在平板印刷系统的限制内变化，所述光刻系统用于限定芯片，渗透网络安置到所述芯片上。
在实施例中，电极布置成如图16至18所示的明确限定的阵列。在实施例中，电极以有意无序或者以其它图案布置。
在实施例中，电极的尺寸与典型的颗粒组的尺寸相当，但是也可以设想其它配置，例如，可能需要更大的电极以平均从网络中的多个节点输出的输出信号。
上文公开了一种制造和稳定锡-氧化锡纳米颗粒以为了多级电导切换的独特方法。利用环境空气中的湿度和合成空气中的加湿器，我们已经展示能够实现这些渗透纳米颗粒系统中的超稳定电导切换。电压扫描和脉冲的刺激控制原子级导线的形成和湮灭并且因此修改样本电导。通过施加较快的脉冲(2s宽度)将系统向更高的电导偏置，其中，电导阶跃为大约0.3G0。
还公开了一种将这些样本结合到实际芯片架构用于神经形态和储备层计算领域或在ANN变体的硬件实施的领域中的实际应用的方案。
上文描述了纳米颗粒的渗透薄膜的用法，所述渗透薄膜提供了开关的复杂网络，能够稳定所述开关的复杂网络，以便允许在数月期间可再现的切换行为。通过在渗透薄膜中的多个隧道间隙中的一个内形成(或者断裂)原子级导线从而导致各个切换事件，导致样本电导(G)增加(减小)。这些标记为G↑(G↓)事件。已经通过计算机模拟显示出了这些网络具有允许增强作用所需的复杂性，其中允许增强作用与人脑中的突触网络的学习行为类似的方式。
鉴于这些装置连续呈现改变总装置电导的多个切换事件，强调的是“稳定”表示装置保持在有用的电导范围内但是不表示装置具有固定的电导。显而易见的是，这种可再现性和稳定性对于真实应用，例如储备池和神经形态计算必不可少。
上文公开了网络的结果，其中，认为施加的电场致使形成原子级导线并且认为随后流动的大电流因电迁移而在稍后时间使导线断裂。
这种行为能够认为是忆阻性，并且实际上还能够将真正的忆阻性装置结合到渗透网络中。例如，能够将Ag/AgS电化学开关、切换分子或者标准氧化物忆阻器装置中的任意一种结合到这些渗透结构中。
渗透网络具有提供连接件和开关的复杂网络的潜能，所述连接件和开关相当于人脑中的神经元和突触。
渗透网络适于多种类型的应用，但是尤其适于在各种类型的人工神经网络的硬件中加以实施。例如，通过提供使用标准CMOS技术的输出层，网络将允许实施RC系统，例如，回声状态网络。
能够在沉积期间通过Sn纳米颗粒的氧化实现针对聚结引发和电迁移引发的导电路径断裂的样本稳定性。
在氧化过程中使用的空气中的含分在稳定装置方面起到关键作用。所需的相对湿度(RH)大于60％。
外部串联电阻能够限制流经装置的电流并且因此防止电迁移；这提供了延长装置使用寿命的方法，通过氧化已经不充分地稳定了该装置。
在这些示例中，发现电导增加(致使形成新的原子级导线的切换事件)通常发生在施加的电压脉冲的前边沿，而电导减小(由电迁移驱动的断裂现有原子级导线导致的切换事件)在若干秒高电流流动之后发生。可以预期的是优化的装置和测量程序将呈现快得多的切换，可以高达GHz的频率。
仅仅在施加的电压脉冲的前边沿而非在电压恒定时的脉冲期间观察到G↑事件。这表示不仅仅电场的大小而且电场的时间梯度均负责形成网络中的连接。
每个脉冲G↑事件的数量不受输入电压脉冲长度的影响，与仅仅在输入电压脉冲的前边沿发生的接通(switch ON)一致。
在形成原子级导线之前，随着隧穿电导的渐进减小观察到渗透膜中的隧道间隙的逐渐关闭。已经观察到场发射引发的隧道间隙的关闭和原子级导线的后续形成而且还被提出作为电阻随机存取存储器(ReRAM)。
通常需要阈值电压来发起切换。这与电场引发蒸发(EFIE)和电场引发表面扩散(EFISD)连接过程所需的电场有关，所述连接过程驱动形成原子级导线。
当施加的电压较低(0.1V)时，不存在G↑或者G↓事件，所述较低电压被指代为读出(READ)电压。
G↑(接通，ON)或者G↓事件(关断，OFF)的大小在±0.3G0附近，我们将其与纳米颗粒薄膜中的特定明确限定的离子大小/形态的要求联系起来。
发现与渗透网络中的关键隧道间隙串联和并联的电阻(与薄膜的其余部分相关联)对于确定切换事件观察到的大小至关重要。
因为形态控制串联电阻，所以仅仅在形态提供了处于所需范围内的串联电阻时才观察到量子化切换。
除了上述G↑和G↓事件，在条件有利的情况下，网络还示出了同步切换G水平，即，切换完全与施加的脉冲同步。
尽管上文讨论的实验被限制到2s脉冲宽度，但是可以理解的是直接修改电子器件允许至少106倍更快地，最终以GHz频率产生脉冲。用于形成原子级导线的时间尺度能够如纳秒或者皮秒那么短。
上文公开了使用氧化。可以理解的是硫化的作用与氧化类似并且硫化尤其是Ag纳米颗粒。因此，硫化认为是本发明的替代实施例。
通过装置上的电传输的计算建模证明渗透系统的纳米颗粒性能。在一个实施例中，在至少一个隧道间隙中形成原子级导线能够导致在其它隧道间隙中后续形成导线的雪崩，并且结果增加了电导，其模拟响应于输入增加生物神经系统的连接性。
在其它实施例中，渗透网络包括其它忆阻性元件。等效地，激活单个忆阻性元件(即，忆阻性元件变得可能接通或关断)导致跨越网络的至少一条路径中的一系列忆阻性元件。在具体优选实施例中，忆阻性元件是分子开关。
对各个突触的STP和LTP以及通过网络(例如，神经元和突触的网络)的路径的增强作用进行区分。术语“增强作用”指的是后者，即，路径的敏化作用。由突触连接雪崩导致网络的增强作用。
下文描述了模拟细节的示例。一个实施例涉及模拟200×200颗粒直径的系统尺寸的重叠盘(overlapping disk)。选择这个尺寸，以试图提供计算时间和有限尺寸效应之间的最好权衡。允许盘具有随机位置。
图19示意性示出了表面覆盖率p接近但是恰好低于渗透阈值pc，即，低于渗透阈值的体制。重叠颗粒之间的连接被认为具有可忽略的电阻。每个间隙均被分配电导
Gi＝A exp(-βLi) (4)
其中，A和β是常数而Li是间隙的尺寸(为了方便选择A为1，而β＝100)，因为这提供了一个实验情况的合理模型。
在实施例中，通过求解每个节点处的电压计算网络的电导，其中，通过系统的任意一侧上的电极之间的压差设置边界条件。虽然确立的是允许颗粒大小变化对于系统的渗透性能没有实质影响，但是认为颗粒单分散，直径为1。以颗粒直径为单位测量所有距离(例如，Li、β)。
在实施例中，通过识别每对组之间的最小间隙模拟了切换行为。识别电场大于选择阈值的间隙(在此，Eth＝0.9)【单位是伏特/纳米颗粒直径】，然后用大导体替换所述间隙(GOhmic＝10Ω-1，其可以表示形成了具有量子化电导的原子级导线)，其中，概率P↑。
这个过程模拟在隧道间隙中形成原子导线，这因电场引发的表面扩散(EFISD)或者电场引发的蒸发(EFIE)而发生，但是还能够代表“接通”的忆阻性元件。概率P↑解释了切换过程的随机性质。
对于大部分但不是所有模拟而言，记录了替换的累计数量(即，切换事件)NR，以及G和电流I。在一个实施例中，关注点是电压斜升以与实验协议一致。应当理解的是还能够记录DC施加的电压和电压脉冲的效果。
在实施例模拟中，可以仅增加电导。这样的模拟是对实验情况的刻意简化，其中，当I超过电流阈值Ith＝0.1时，由于因电迁移使原子级导线断裂而还观察到电导减小。还在下文公开了这样的实施例模拟，所述实施例模拟包含因电迁移而造成的电导减小。
应当理解的是如果能够产生和断裂连接，则在某个平均值附近存在电导的随机切换，通过两种类型事件的相对概率确定所述平均值。简化模型更明确证明网络的增强作用，即，系统的神经形态行为。
图19示出了重叠盘的200×200系统的映射(灰色)，其中，使用黑点示出了切换事件的位置。电极(未示出)位于系统的左和右边缘。Vmax＝1V和p＝0.55(左)，p＝0.65(右)。
在更高的覆盖率的条件下，颗粒的连接组的更大的尺寸表示在组之间存在更少的隧道/切换结(或者更一般地，忆阻性元件)和切换过程之前的高得多的电导(达到8个数量级)；还意味着存在更少的能够发生切换的位置。
图20示出了响应于施加的锯齿电压流经纳米颗粒的渗透系统的电流，其中，Vmax＝1V且P↑＝10％。对于低覆盖率(p＝0.55，用2000示出)而言，初始电导较低(在电压斜升的第一周期期间在这个直线标度上可见)，原因在于所有电流均流经小隧穿导体。
然而，显而易见的是，电流响应于第二电压周期期间施加的增加的电压而增大，如在用表示原子级导线的高电导替换隧穿导体时预计的那样。电压斜升的后续周期致使电流的进一步增大直到在第五周期之后网络电导由高电导GOhmic主导并且饱和。
在更高的覆盖率(p＝0.65，用2002示出)条件下，立即观察到显著电流并且电导快得多地饱和。这是因为穿隧间隙少且小并且因此施加的电压致使电场更加剧烈地增加，从而导致在电压斜升的第一周期期间在低电压时发生更多的切换事件。
图21示出了对于P↑＝1％的类似结果，其中，因为切换概率更小，所以需要更大量的电压周期，但最终电导再次饱和。
尽管图20和21清楚地示出了电流随着时间增加，但是显而易见的是对于大部分时间而言，电流跟踪锯齿波形：在系统电导G对NV的对数坐标图中更加清楚地示出了纳米颗粒行为，如将在下文所有其它标绘图那样。
图22示出了对于p＝0.55且P↑＝1、10和80％而言作为时间(电压阶跃NV的数量)的函数替换的隧道结(NR)的数量和系统电导(G)。
屏面2200和2206示出了对于Vmax＝0.5V的模拟，屏面2202和2208示出了对于Vmax＝1V的模拟，屏面2204和2210示出了对于Vmax＝5V的模拟。电导的这种增加是由于在复杂的纳米颗粒网络中形成了连接，这模拟了生物神经网络中的增强作用：NR和G的变化提供了刻画网络的增强作用或者活性化的水平的互补方法。
图23示出了由于施加了恒定电压(1V)而造成相继切换事件雪崩。针对重叠盘(灰色)的200×200系统的100×100的子集示出了切换事件(黑点)的位置，其中，p＝0.55，对于NV＝1用2300示出、NV＝2000用2302示出，并且NV＝5500用2304示出，对应于图22中的屏面2202中的电导数据。
在图22中的每种情况中，显而易见的是P↑的增加导致替换的数量更加快速增加并且结果电导率更加快速地增加。针对每组曲线达到的最大电导对于最大的Vmax而言明显最高，并且在更高的Vmax的条件下，一旦超过Eth，则NR和G会接近指数地初始增长直到最终替换触点之间的主要导电路径上的最后的隧穿导体为止。
由图22中的彩色点标记的点限定了电压阶跃的临界数量NcV，其类似于渗透系统的新的渗透阈值，所述渗透系统包括隧道间隙(空点位)，所述隧道间隙由奥姆导体替换(填充点位)。在稍后时间，NR饱和，原因在于相关隧道间隙中的大部分已经被替换并且因为存在奥姆电导路径表示系统上的电压分布相对均匀并且最近超越Eth的机会很少。
图24示出了在线性水平尺度上的来自图22中的屏面2204和2210的数据，线性水平尺度强调了G和NV的初始指数增长并且显示出图4中的明显的S状电导曲线实际上由接近指数区域和随后的饱和区域构成：G饱和，原因在于NR饱和。
图25(p＝0.65)示出了与图22类似的整体趋势，尽管注意的是与图22比较在电导率的范围内出现大幅减小(G尺度的变化)。关键的差异在于因为覆盖率更高，因此对于每条曲线而言初始电导Gmin均大于图22中的初始电导多个数量级(虽然最后电导Gmax仅仅略微更高)。
图26针对参数值范围：p＝0.55和0.65，Vmax＝1V(虚线)和5V(实线)以及P↑＝1％和40％直接比较作为电压阶跃的数量的函数的电导率。从右至左：p＝0.55，P↑＝1％；p＝0.55，P↑＝40％；p＝0.65，P↑＝1％；p＝0.65，P↑＝40％。清晰地，对于p＝0.55的Gmin和Gmax小于对于p＝0.65的Gmin和Gmax，但是另一个重要差异是对于p＝0.55而言产生欧姆路径所需的替换的数量更大。
因为P↑和Vmax增加而增加形成连接的概率和最大施加电压增加了形成连接的速率并且结果还增加了电导增加的速率。然而，对斜升的电压的响应不会随着时间(相当于NV)而平凡地缩放：在减小电压的时期，形成连接的速率被限制。
对于NV>NcV而言，图24中的数据(以及图22和图25中示出的数据同样)遵循电导中的幂次定律，这与对于NV＜NcV而言的指数特性显著不同。能够通过存在欧姆跨越(spanning)组来定性解释幂次定律区域，所述欧姆跨越组以这样的方式生长，通过连接的可切换元件的底层结构(它们自身通过薄膜的底层渗透结构来给定)来规定所述方式。
在在NcV条件下形成穿过薄膜的第一欧姆连接之后，电压的其它循环将其余组的子集链接到跨越组，逐渐接近饱和点，在所述饱和点处，电导处于平稳。GOhmic电阻器随机插入到隧穿间隙的网络中是一种额外的渗透过程，即，颗粒的渗透网络的顶部上的连接的渗透。
图27示出了包括在模型中的所形成的原子级导线能够通过电迁移被后续断裂的概率(概率P↑＝1％)的效果。我们认为当原子导线中的电流超过阈值Ith＝0.1时，导线具有在每个导电阶跃处限定明确的被断裂的概率P↓。当断裂导线时，认为在颗粒之间重新出现了原始间隙。
用2700(概率P↓＝100％)示出了当没有超过电流阈值时从一个周期至下一个周期电流增加形式的清楚的神经形态行为。相反，在图27中用2702表示的在第一周期期间形成原子导线导致高得多电流(因为串联隧道间隙的数量更小)并且电迁移立即开始移除欧姆导体，对此I＞Ith。随着导线重复形成和断裂，获得了动态平衡，并且后续周期中的平均电流接近恒定。
图28示出了更为真实的情况，其中，对应于电压斜升(用2806示出)，P↓＝1％并且p＝0.55(2800示出)，p＝0.60(用2802示出)，p＝0.65(用2804示出)。如图27中的2700所示，对于p＝0.55(用图28中的2800示出)示出了从一个周期至另一个周期的隧穿电流的增加，但是大串联电阻意味着电迁移不相关。
在图28中的2802和2804示出的更高的覆盖率的条件下，从一个周期至另一个周期电流增加地更加快速，并且最大电流和电导随着p增加。初始电迁移只具有有限的影响并且因此需要耗费一定时间建立动态平衡(在相对大量周期之后)。
这种学习行为是神经形态系统的典型特征并且表明忆阻性元件/突触的路径的增强作用是可能的。这种行为与ANN中的与循环性连接/前馈机制相关的行为非常类似。而且，隧穿体制中的固有非线性(例如，图27中的2700示出)可以用于提供与储备池计算所需的功能类似的功能。
下文公开了优化装置性能的其它实施例。
实施神经形态装置通常需要多触点几何结构，其中，到特定触点的输入加强(potentiate)了系统内的不同路径。在这个情景中存在很多变化的可能性。
在此公开的忆阻性元件包括使用Ag和Cu原子开关(由Ag2S或者Cu2S的电化学还原形成)和切换分子(通过纳米颗粒的化学功能化(functionalisation))。
其它实施例包括更加复杂的切换元件、神经元之间的多突触、多电极、更加复杂的脉冲输入和具有相反极性的多输入。
在实施例中，三维系统允许在颗粒的非邻近组之间形成连接的进一步机会。通过与2D情况类比，略低于3D渗透阈值(即，0.15至0.18)的体积占据率提供了3D系统中的最优神经形态行为，其中，沉积的颗粒接近球体的随机填积(packing)。应当理解的是渗透阈值取决于颗粒的几何结构和布置。
在实施例中，切换元件，例如原子级导线提供了多个电导水平，从而实现与在生物系统中实现的神经形态行为类似的其它类型的神经形态行为，在生物系统中，能够在神经细胞之间形成多于一个的连接，即，同一对神经元之间的多突触，从而导致增强了对于来自传入轴突的刺激的响应。
下文公开了优化神经形态性能的技术。
在实施例中，原子导线的宽度随着时间或者响应于重复输入而变化。这种变化对应于各个突触的STP和LTP。电导的这种变化有可能有助于网络增强作用的额外提高。
针对所研究的所有表面覆盖率发生纳米颗粒网络中的路径的活性化和/或增强作用，但是G变化对于具有低颗粒覆盖率的系统而言更为剧烈，原因在于为了跨越系统而必须要被穿越的隧穿连接的数量大。随着p→pc，颗粒的连接的组的尺寸增加，并且它们经由隧道间隙连接到更大数量的其它组并且因此网络在这个意义上更为复杂，但是G的变化较小。
接近临界点的这种复杂性据信对于大脑的功能至关重要。在公开的实施例中，选择GOhmic和方程4中的参数限制系统能够复制生物系统的行为的程度。应当理解的是组之间的多个连接是可能且理想的。
在关于生物神经元以及神经形态计算的实验中，会希望施加一系列电压脉冲(而非在此考虑的电压斜升)来产生增强作用。从数量上来说，提供系列电压脉冲与将系统响应记录为恒定(即，DC)电压相同，除了应当将NV解释为电压脉冲的数量(具有恒定高度)而非电压阶跃的数量。因此，模拟指示响应于一系列电压脉冲路径的增强作用是预期的(见上文STDP的讨论内容)。
图29示出了针对p＝0.55、0.57、0.60、0.62、0.65在恒定电压(V＝1V)条件下的电导变化。虚线来自斜升电压，以为了进行比较。
结果与电压斜升造成的结果性质上非常相似(与虚线比较，对应于图22和图25的数据)，但是明确的是斜降的效果是要延长取得给定系统电导所需的时间，即，在斜降期间切换事件相对罕见。
将根据纳米颗粒粒度和系统尺寸以及材料选择在其中发现切换的实际电压范围。在纳米颗粒系统中提供了一种可控调整增强作用水平的可能性，这在其它系统中难以实现。纳米颗粒粒径和系统尺寸以及施加的电压皆为实验可控参数，所述实验可控参数将影响将观察到的切换行为。
切换取决于各个纳米间隙中的局部电场。在实验系统中存在通过使用纳米颗粒尺寸或者系统尺寸调整切换以调整电场的可能性，所述电场实际上提供给任何给定的施加电压。另外，EFIE和EFISD在针对不同材料的不同电场处发生。
隧道结的行为与诸如氧化钛装置的其它类型的忆阻器的行为不同，所述隧道结形成在渗透薄膜中的间隙处并且在形成原子级导线时切换到高导电状态。然而，隧道间隙的忆阻性在于装置历史确定其状态。在明确限定的阈值(电场的阈值)处发生切换但是与其它忆阻器不同不能仅仅通过颠倒偏压的极性而切换回到低导电状态。
然而，如上所示，这种“只有一次”切换提供了足够的功能，以使得能够实现网络的增强作用和切换事件的雪崩效应。如图30中示意性所示，一旦在高电导状态中，在电流超过一些阈值足够长的时间的情况中发生低电阻状态(由于电迁移)。认为即使在高电阻(隧穿)状态中，电阻器也将在低伏特条件下遵循欧姆定律。
在实施例中，切换到低电阻状态被建模为一个以概率P↓发生的随机过程，但是明确的是缓慢的电压斜升将最终导致装置切换回到Glow[如果P↓＝1％，则在100个电压阶跃之后，一般地装置将处于Glow状态]，所述缓慢电压斜升在形成原子级导线之后持续。
因此，观察足够长时间范围，切换到Glow拟确定性发生。类似地，如果随后电压以类似的速率下降(图30中的左下方箭头，其中，电压保持高于Vth，则返回到高电导状态的拟确定性将因形成新的原子级导线而发生)。
因此，一个实施例协议要求在每个切换事件之后电压再次向上斜升。如图30示意性所示产生了顺时针磁滞回线。通常忆阻性磁滞回线的特征在于在I(V)标绘处的逆时针路径。磁滞回线的方向改变所需的操作协议的细节中的一些。
在实施例中，磁滞回线根据阈值Vth和Ith的相对位置顺时针或者逆时针。能够产生经典忆阻性磁滞回线。在图30中示出的电导初始增加之后，电压减小并且减小电流，使得能够消除电迁移。
施加大的负电压，使得将产生足够的电流，以便断裂连接并且导致返回到高电阻状态，从而实现了与在其它忆阻性元件中观察到的逆时针磁滞回线类似的逆时针磁滞回线。在这个协议中，使用大电压脉冲切换状态并且使用小(子阈值)电压脉冲读出装置的状态。
其它实施例涉及利用硫化的渗透银或者铜纳米颗粒制造的装置，从而允许基于渗透电路和Ag2S还原为Ag或者Cu2S至还原为Cu的电化学还原的纳米颗粒装置。在实施例中，结合有切换分子，诸如偶氮苯、轮烷或者其它分子开关。这种混合渗透/分子系统具有允许开发其它和新型设计参数的可能性，其具有更加复杂的功能。
本发明的前述描述包括其优选形式。可以在不背离本发明的由附属权利要求限定的范围的前提下对其实施修改。
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