一种导热催化剂涂料及其制备方法与应用

1.本发明属于环保催化剂领域，尤其涉及一种导热催化剂涂料及其制备方法与应用。


背景技术：

2.室内装修、家具等排放的醛类、苯系物等挥发性有机气体，以及餐饮油烟中排放的挥发性有机气体，借助催化剂，在300-450℃下，将其催化分解成二氧化碳和水，是最有效的净化技术之一。但是目前市内空气净化器是常温运行，不能提供维持催化分解的热源，室内的污染气体不能催化分解净化。
3.目前铝翅片散热式石墨烯暖气片是一种新型的暖气片，它与普通暖气片相比具有很大的优势，具有升温快的优点。能够提供的热源可以维持在200-260℃左右。催化剂涂覆在铝翅片散热式石墨烯暖气片上，可以实现散热的同时催化分解室内挥发性有机气体。
4.催化剂活性组分通常是贵金属和过渡金属氧化物，与石墨烯的热膨胀系数差异巨大，催化层与石墨烯层之间存在界面不匹配问题，加热过程中导致两个界面间开裂脱落的问题。另外石墨烯的表面官能团少，缺少与催化活性组分间的有效衔接，导致两个界面间开裂脱落的问题。此外催化剂活性偏低，往往需要250℃以上的高温才能分解苯系物等挥发性组分。而贵金属的价态是影响催化活性的关键，通过合理设计调控贵金属的组分、含量和价态分布，以及调控贵金属与催化剂载体间的相互作用可以显著提高催化活性，降低催化反应温度至所需的温度。
5.催化剂与石墨烯涂层均匀混合的方式，一方面借助石墨烯的快速导热散热，与石墨烯密接触的催化活性组分可以快速升温到合适的温度且可以均匀的受热，引导催化活性位点高效率的催化分解苯系物等挥发性有机气体；另一方面借助石墨烯的快速导热散热，催化分解挥发性有机气体产生的放热效应可以快速的散发，避免了催化活性位点的高温团聚引起的失活，可以提高催化活性组分的使用寿命。
6.cn 106732585a公开了一种挥发性有机气体催化燃烧整体式催化剂及其制备方法，以堇青石为载体，γ-al2o3、氧化物助剂及活性成分pd为涂层，所述堇青石蜂窝陶瓷载体的质量份数为82-87份，所述γ-al2o3的质量份数为10-14份，所述氧化物助剂的质量份数为0.8-1.5份，所述活性成分pd的质量份数为0.01-0.05份。通过涂覆方法将pd分散到特制γ-a
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o3载体上，经干燥焙烧得到粉料，再添加粘接剂、润滑剂和水制成浆料，负载在堇青石上面获得催化剂，甲苯分解温度在300℃净化效率约98％。但是所述制备方法存在3次焙烧，浪费能源，且焙烧温度需要550-750℃，时间为3-5h。然而这么高的焙烧温度以及焙烧时间严重破坏了石墨烯铝翅片的固有使用条件。
7.因此，如何开发一种导热催化涂料，喷涂到铝翅片等金属散热基底上面，可以解决现有石墨烯和催化活性组分热膨胀系数差异引起的涂层界面开裂脱落的问题，以及解决催化剂制备过程中需要高温活化不能满足石墨烯铝翅片等基底的热处理需求，实现高效、低能耗催化分解挥发性有机物质，成为目前研究的重点。


技术实现要素：

8.针对现有技术存在的不足，本发明的目的在于提供一种导热催化剂涂料及其制备方法与应用。本发明所述导热催化剂涂料将石墨烯与催化剂有机地结合在一起，两者密切接触可经喷涂成膜，具有催化活性位点，快速均匀升温，催化活性高的优点；所述制备方法工艺简单、条件温和，易于产业化，具有较高的应用价值。
9.为达此目的，本发明采用以下技术方案：
10.第一方面，本发明提供了一种导热催化剂涂料，以质量百分数计，所述导热催化剂涂料的制备原料包括：
11.a组分
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6-23wt％
12.b组分
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1.8-15wt％
13.稀释剂
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62-92.2wt％
14.所述a组分、b组分、以及稀释剂的总质量百分数为100wt％；
15.所述a组分包括催化剂活性组分以及粘合剂；
16.所述b组分包括石墨烯和分散剂。
17.本发明所述导热催化剂将石墨烯和催化剂活性组分有机的结合在一起，能够得到稳定的导热催化涂料，提高了催化活性组分和少层石墨烯的分散稳定性，有利于后期应用过程中催化活性组分和少层石墨烯的均匀成膜性，避免催化活性组分和少层石墨烯的热膨胀系数的差异引起的涂层中催化活性组分和少层石墨烯的开裂；实现了高效、低能耗催化分解挥发性有机物质。
18.优选地，以质量百分数计，所述导热催化剂涂料的制备原料包括：催化剂活性组分的质量分数为5-15wt％，例如可以是5wt％、8wt％、10wt％、12wt％或15wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用；粘合剂的质量分数为1-8wt％，例如可以是1wt％、2wt％、3wt％、4wt％、5wt％、6wt％、7wt％或8wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用；石墨烯的质量分数为1-10wt％，例如可以是1wt％、2wt％、4wt％、6wt％、8wt％或10wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用；分散剂的质量分数为0.8-5wt％，例如可以是0.8wt％、1wt％、2wt％、3wt％、4wt％或5wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用；稀释剂的质量分数为62-92.2wt％，例如可以是62wt％、65wt％、70wt％、75wt％、80wt％、85wt％、90wt％或92.2wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用；所述催化剂活性组分、粘合剂、石墨烯、分散剂以及稀释剂的总质量分数为100wt％。
19.优选地，所述催化剂活性组分包括还原剂和复合催化剂。
20.优选地，以质量百分数计，所述催化剂活性组分中还原剂的质量分数为1-4wt％，例如可以是1wt％、2wt％、3wt％或4wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
21.优选地，以质量百分数计，所述催化剂活性组分中复合材料的质量分数为96-99wt％，例如可以是96wt％、96.5wt％、97wt％、97.5wt％、98wt％、98.5wt％或99wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
22.优选地，所述催化剂活性组分中还原剂与复合材料的总质量分数为100wt％。
23.优选地，所述复合催化剂包括pt-pd-la-ce/复合催化剂。
24.本发明所述复合催化剂中的活性组分为pt、pd、la以及ce，以为基准，pt的质量分数为0.5-3wt％，pd的质量分数为0.5-3wt％，la的质量分数为1-5wt％，以及ce的质量分数为1-5wt％。
25.本发明所述pt-pd-la-ce/复合催化剂的制备过程中使用的原料包括pt的前驱体盐、pd的前驱体盐、镧的前驱体盐以及铈的前驱体盐。
26.示例性的，所述pt的前驱体盐包括硝酸钯、硝酸氨钯或氯钯酸氨中的任意一种或至少两种的组合，典型但非限制性的组合包括硝酸钯和硝酸氨钯的组合，硝酸氨钯和氯钯酸氨的组合，硝酸钯和氯钯酸氨的组合，或硝酸钯、硝酸氨钯和氯钯酸氨的组合。
27.示例性的，所述pd的前驱体盐包括硝酸铂和/或氯铂酸。
28.示例性的，所述镧的前驱体盐包括硝酸镧和/或醋酸镧。
29.示例性的，所述铈的前驱体盐包括硝酸铈和/或醋酸铈。
30.优选地，所述催化剂活性组分的平均粒径为3-8μm，例如可以是3μm、4μm、5μm、6μm、7μm或8μm，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
31.优选地，所述催化剂活性组分的比表面积为80-180cm2/g例如可以是80cm2/g、100cm2/g、110cm2/g、120cm2/g、130cm2/g、140cm2/g、150cm2/g、160cm2/g、170cm2/g或180cm2/g，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
32.优选地，所述还原剂包括抗坏血酸和/或柠檬酸。
33.优选地，所述粘合剂包括铝溶胶、硅溶胶或水玻璃中的任意一种或至少两种的组合，典型但非限制性的组合包括铝溶胶和硅溶胶的组合，铝溶胶和水玻璃的组合，硅溶胶和水玻璃的组合，或铝溶胶、硅溶胶和水玻璃的组合。
34.优选地，所述石墨烯的平均粒径≤5μm，例如可以是5μm、4μm、3μm、2μm或1μm，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
35.优选地，所述石墨烯的厚度≤20nm，例如可以是20nm、19nm、18nm、17nm、16nm、15nm、14nm、13nm或12nm，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
36.优选地，所述分散剂包括聚乙烯醇、聚乙二醇、羟甲基纤维素钠、羟甲基纤维素或聚乙烯吡咯烷酮中的任意一种或至少两种的组合，典型但非限制性的组合包括聚乙烯醇和聚乙二醇的组合，聚乙烯醇和羟甲基纤维素钠的组合，羟甲基纤维素钠、羟甲基纤维素和聚乙烯吡咯烷酮的组合，或聚乙烯醇、聚乙二醇、羟甲基纤维素钠、羟甲基纤维素和聚乙烯吡咯烷酮的组合。
37.优选地，以质量百分数计，所述稀释剂中去离子水的质量分数为80-98wt％，例如可以是80wt％、82wt％、84wt％、86wt％、88wt％、90wt％、94wt％或98wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
38.优选地，以质量百分数计，所述稀释剂中有机溶剂的质量分数为2-20wt％，例如可以是2wt％、6wt％、10wt％、14wt％、18wt％或20wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
39.优选地，所述稀释剂中去离子水与有机溶剂的总质量分数为100wt％。
40.优选地，所述有机溶剂包括乙二醇、丙二醇或醋酸正丁酯中的任意一种或至少两种的组合，典型但非限制性的组合包括乙二醇和丙二醇的组合，乙二醇和醋酸正丁酯的组合，丙二醇和醋酸正丁酯的组合，或乙二醇、丙二醇和醋酸正丁酯的组合。
41.优选地，所述a组分采用湿法球磨法制备得到。
42.优选地，所述湿法球磨法包括如下步骤：
43.混合催化剂活性组分和粘合剂，湿法球磨后得到a组分。
44.优选地，所述湿法球磨的时间为20-40min，例如可以是20min、25min、30min、35min或40min，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
45.优选地，所述湿法球磨的转速为300-800rpm，例如可以是300rpm、350rpm、400rpm、450rpm、500rpm、600rpm、700rpm或800rpm，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
46.优选地，所述催化剂活性组分包括复合催化剂和还原剂。
47.优选地，所述复合催化剂和还原剂的质量比为1:1-4，例如可以是1:1、1:2、1:3或1:4，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
48.优选地，所述b组分采用分散法制备得到。
49.优选地，所述分散法包括如下步骤：
50.混合石墨烯和分散剂，分散至石墨烯在分散剂中不发生沉降，得到所述b组分。
51.优选地，所述石墨烯与分散剂的质量比为1：(0.2-0.5)，例如可以是1:0.2、1:0.3、1:0.4或1:0.5，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
52.本发明所述分散剂为固体粉末，使用时，将分散剂制备成质量浓度为10-20wt％的分散剂溶液。
53.优选地，所述b组分中石墨烯分散液中石墨烯的固含为10-20wt％，例如可以是10wt％、12wt％、14wt％、16wt％、18wt％或20wt％，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
54.优选地，所述分散过程中的转速为4000-6000rpm，例如可以是4000rpm、4500rpm、5000rpm、5500rpm或6000rpm，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
55.第二方面，本发明提供了一种如第一方面所述导热催化剂涂料的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
56.按配方量混合a组分、b组分和稀释剂，砂磨得到所述导热催化剂涂料。
57.优选地，所述砂磨的转速为1200-1800rpm，例如可以是1200rpm、1250rpm、1300rpm、1350rpm、1400rpm、1450rpm、1500rpm、1550rpm、1600rpm、1700rpm或1800rpm，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
58.优选地，所述砂磨过程为重复砂磨3-6次，例如可以是3次、4次、5次或6次。
59.优选地，所述重复砂磨相邻两次的间隔时间为3-8min，例如可以是3min、3.5min、4min、4.5min、5min、5.5min、6min、6.5min、7min、7.5min或8min，但不限于所列举的数值，数值范围内其他未列举的数值同样适用。
60.作为本发明第二方面所述制备方法的优选技术方案，所述制备方法包括如下步骤：
61.按配方量混合a组分、b组分和稀释剂，以1200-1800rpm的转速重复砂磨3-6次得到所述导热催化剂涂料；所述重复砂磨相邻两次的间隔时间为3-8min；所述稀释剂中去离子水的质量分数为80-98wt％，有机溶剂的质量分数为2-20wt％；
62.所述a组分采用如下方法制备得到：
63.混合催化剂活性组分和粘合剂，以300-800rpm的转速湿法球磨20-40min后得到a组分；所述催化剂活性组分中还原剂的质量分数为1-4wt％，复合催化剂的质量分数为96-99wt％；
64.所述b组分采用如下方法制备得到：
65.混合石墨烯和分散剂，以4000-6000rpm的转速分散至石墨烯在分散剂中不发生沉降，得到所述b组分；所述石墨烯与分散剂的质量比为1：(0.2-0.5)。
66.第三方面，本发明提供了一种如第一方面所述导热催化剂涂料的应用，所述导热催化剂涂料用于甲苯净化。
67.本发明所述的数值范围不仅包括上述例举的点值，还包括没有例举出的上述数值范围之间的任意的点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
68.与现有技术相比，本发明的有益效果为：
69.(1)本发明提供的导热催化剂涂料同时包含有石墨烯和催化剂活性组分，石墨烯经过分散剂处理后，与催化剂活性组分均匀混合，经喷涂后成膜，具有催化活性位点快速均匀升温，催化活性高，催化活性组分与石墨烯密接不脱落开裂的优点；
70.(2)本发明提供的导热催化剂涂料中的催化剂活性组分经过还原剂还原后保持贵金属价态分布，以及耦合镧和铈的耐热稳定和高储氧功能，可以同时实现低温200-250℃热处理0.5-3h的情况下具有高效、低能耗催化分解挥发性有机物质的优点；
71.(3)本发明提供的制备方法工艺简单、条件温和，易于产业化，具有较高的应用价值。
具体实施方式
72.下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
73.为表面本发明所述导热催化剂涂料的对甲苯的催化净化效果，本发明具体实施方式中使用的复合催化剂为同一种复合催化剂，其具体包括：pt-pd-la-ce/复合催化剂，以为基准，pt的质量分数为1.5wt％，pd的质量分数为2.1wt％，la的质量分数为2.2wt％，以及ce的质量分数为3.2wt％。
74.实施例1
75.本实施例提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分20wt％，b组分8wt％以及稀释剂72wt％。
76.所述导热催化剂涂料的制备方法包括如下步骤：
77.按配方量混合a组分、b组分和稀释剂，以1500rpm的转速重复砂磨5次得到所述导热催化剂涂料；所述重复砂磨相邻两次的间隔时间为5min；所述稀释剂中去离子水的质量分数为90wt％，乙二醇的质量分数为10wt％；
78.所述a组分采用如下方法制备得到：
79.混合催化剂活性组分和铝溶胶，以500rpm的转速湿法球磨30min后得到a组分；所
述催化剂活性组分中抗坏血酸的质量分数为2wt％，复合催化剂的质量分数为98wt％；所述催化剂活性组分与铝溶胶的质量比为3:2；
80.所述b组分采用如下方法制备得到：
81.混合石墨烯和聚乙烯醇，以5000rpm的转速分散至石墨烯在聚乙烯醇水溶液中不发生沉降，得到所述b组分；所述石墨烯与聚乙烯醇的质量比为1:0.3；所述聚乙烯醇水溶液的质量浓度为15wt％；
82.将本实施例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售电暖风的铝片上，以250℃的温度烘干0.5h后。
83.实施例2
84.本实施例提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分15wt％，b组分1.8wt％以及稀释剂83.2wt％。
85.所述导热催化剂涂料的制备方法包括如下步骤：
86.按配方量混合a组分、b组分和稀释剂，以1200rpm的转速重复砂磨6次得到所述导热催化剂涂料；所述重复砂磨相邻两次的间隔时间为3min；所述稀释剂中去离子水的质量分数为98wt％，丙二醇的质量分数为2wt％；
87.所述a组分采用如下方法制备得到：
88.混合催化剂活性组分和硅溶胶，以300rpm的转速湿法球磨40min后得到a组分；所述催化剂活性组分中柠檬酸的质量分数为1wt％，复合催化剂的质量分数为99wt％；所述催化剂活性组分与硅溶胶的质量比为10:5；
89.所述b组分采用如下方法制备得到：
90.混合石墨烯和羟甲基纤维素钠，以4000rpm的转速分散至石墨烯在羟甲基纤维素钠水溶液中不发生沉降，得到所述b组分；所述石墨烯与羟甲基纤维素钠的质量比为1:0.4；所述羟甲基纤维素钠水溶液的质量浓度为15wt％。
91.将本实施例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售电暖风的铝片上，以250℃的温度烘干0.5h后。
92.实施例3
93.本实施例提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分23wt％，b组分15wt％以及稀释剂62wt％。
94.所述导热催化剂涂料的制备方法包括如下步骤：
95.按配方量混合a组分、b组分和稀释剂，以1800rpm的转速重复砂磨3次得到所述导热催化剂涂料；所述重复砂磨相邻两次的间隔时间为8min；所述稀释剂中去离子水的质量分数为80wt％，醋酸正丁酯的质量分数为20wt％；
96.所述a组分采用如下方法制备得到：
97.混合催化剂活性组分和硅溶胶，以800rpm的转速湿法球磨20min后得到a组分；所述催化剂活性组分中抗坏血酸的质量分数为4wt％，复合催化剂的质量分数为96wt％；所述催化剂活性组分与硅溶胶的质量比为15:8；
98.所述b组分采用如下方法制备得到：
99.混合石墨烯和聚乙烯吡咯烷酮，以6000rpm的转速分散至石墨烯在聚乙烯吡咯烷酮水溶液中不发生沉降，得到所述b组分；所述石墨烯与聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:0.2；
所述聚乙烯吡咯烷酮水溶液的质量浓度为15wt％。
100.将本实施例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售电暖风的铝片上，以250℃的温度烘干0.5h后。
101.实施例4
102.本实施例提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分20wt％，b组分8wt％以及稀释剂72wt％。所述导热催化剂涂料的制备方法除将组分a制备过程的中抗坏血酸省略，其余均与实施例1相同。
103.将本实施例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售电暖风的铝片上，以250℃的温度烘干0.5h后。
104.实施例5
105.本实施例提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分20wt％，b组分8wt％以及稀释剂72wt％。
106.所述导热催化剂涂料的制备方法与实施例1相同。
107.将本实施例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售电暖风的铝片上，以450℃的温度烘干0.5h。
108.实施例6
109.本实施例提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分20wt％，b组分8wt％以及稀释剂72wt％。
110.所述导热催化剂涂料的制备方法与实施例1相同。
111.将本实施例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售经喷涂好石墨烯涂层的铝片上面，以250℃的温度烘干0.5h。
112.对比例1
113.本对比提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分30wt％，b组分8wt％以及稀释剂62wt％。
114.所述导热催化剂涂料的制备方法与实施例1相同。
115.将对比例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售电暖风的铝片上，以250℃的温度烘干0.5h后。
116.对比例2
117.本对比提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分20wt％，b组分18wt％以及稀释剂62wt％。
118.所述导热催化剂涂料的制备方法与实施例1相同。
119.将对比例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售电暖风的铝片上，以250℃的温度烘干0.5h后。
120.对比例3
121.本本对比提供了一种导热催化剂涂料，所述导热催化剂涂料以质量百分数计包括：a组分20wt％以及稀释剂80wt％。
122.所述导热催化剂涂料的制备方法与实施例1相同。
123.将对比例制备得到的导热催化剂涂料喷涂到市售电暖风的铝片上，以250℃的温度烘干0.5h后。
124.将实施例1-6以及对比例1-3制备得到的导热催化剂涂料进行催化性能测试，测试结果如表1所示，测试方法如下所述：
125.将实施例1-6以及对比例1-3已喷涂所述导热催化剂涂料的市售暖风置于3m3测试舱内，舱内控制甲苯初始浓度为10ppm。接通市售电暖风电源1h后，测试舱内甲苯浓度。甲苯净化效率＝(初始甲苯浓度-反应后甲苯浓度)/初始甲苯浓度
×
100％。反应前后的气体vocs浓度通过气相色谱测定(岛津gc-2014)，分离vocs气体用rt-stabilwax色谱柱(30m
×
0.53mm
×
10μm)，并通过fid检测器检测。
126.表1
[0127] 甲苯净化效率/％实施例1100.0实施例297.2实施例392.9实施例486.5实施例587.5实施例680.5对比例194.3对比例291.5对比例391.5
[0128]
实施例1与实施例4比较，发现抗坏血酸还原剂能够还原贵金属形成合理的金属态和氧化态的价态分布，是催化活性高的原因。
[0129]
实施例1与实施例5比较，发现催化活性组分经过高温450℃煅烧，贵金属活性点的价态以及贵金属纳米颗粒发生的变化，是催化活性低的原因。
[0130]
实施例1与实施例6比较，由于催化活性涂层在石墨烯涂层表面，因热膨胀系数差异引起催化活性组分的脱落，是催化活性低的原因。
[0131]
实施例1与对比例3比较，发现石墨烯的添加可以快速均匀的使得催化活性位点达到所需温度，是催化活性高的原因。
[0132]
综上所述，本发明通过将催化剂活性组分与石墨烯有机地结合在一起，能够得到稳定的导热催化涂料，提高了催化活性组分和石墨烯的分散稳定性，有利于后期应用过程中催化活性组分和少层石墨烯的均匀成膜性，避免催化活性组分和少层石墨烯的热膨胀系数的差异引起的涂层中催化活性组分和少层石墨烯的开裂。本发明所述制备方法成本低，工艺简单，有利于工业化生产。
[0133]
申请人声明，以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。