复合物及成形体的制作方法

1.本发明涉及一种复合物及成形体。


背景技术：

2.包含金属粉末及树脂组合物的复合物根据金属粉末的诸多物性而例如用作电感器(inductor)、电磁波屏蔽(electromagnetic shield)或黏结磁铁(bonded magnet)等各种工业产品的原材料(参考下述专利文献1。)
3.以往技术文献
4.专利文献
5.专利文献1：日本特开2014-13803号公报


技术实现要素：

6.发明要解决的技术课题
7.有时对电感器等工业产品要求对热或电压的耐性。本发明的目的在于提供一种能够获得同时具有耐热性及耐电压性的成形体的复合物及具备该复合物的成形体。
8.用于解决技术课题的手段
9.本发明的一侧面的复合物具备含金属元素的粉末及树脂组合物，树脂组合物含有环氧树脂及具有硅氧烷键的化合物(chemical compound)，具有硅氧烷键的化合物的含量相对于环氧树脂100质量份为20质量份以下，具有硅氧烷键的化合物包含具有下述化学式(1)所表示的结构的硅氧烷化合物。
[0010][0011]
所述化学式(1)中，n为2～200的整数，r1及r2各自独立地为碳原子数1～10的烷基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数1～10的烷氧基、具有环氧基的1价的有机基团、具有羧基的1价的有机基团或碳原子数3～500的聚亚烷基醚基。
[0012]
在本发明的一侧面的上述复合物中，硅氧烷化合物可以进一步具有下述化学式(2)所表示的结构单元。
[0013][0014]
所述化学式(2)中，r3为碳原子数1～10的亚烷基。
[0015]
本发明的一侧面的上述复合物可以包含下述化学式(3)所表示的化合物作为硅氧烷化合物。
[0016][0017]
所述化学式(3)中，n为2～200的整数，m1及m2各自独立地为1～200的整数，r4、r5、r6及r7各自独立地为碳原子数1～10的烷基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数1～10的烷氧基、具有环氧基的1价的有机基团、具有羧基的1价的有机基团或碳原子数3～500的聚亚烷基醚基，r8及r9各自独立地为碳原子数1～10的亚烷基，r
10
及r
11
各自独立地为可以包含醚结构的碳原子数1～10的2价的烃基。
[0018]
本发明的一侧面的上述复合物可以包含亚联苯基芳烷基(biphenylene ara]kyl)型环氧树脂及异氰酸酯改性环氧树脂中的至少一种作为环氧树脂。
[0019]
在本发明的一侧面的上述复合物中，含金属元素的粉末的含量可以为90质量％以上且小于100质量％。
[0020]
本发明的一侧面的成形体具备上述复合物。
[0021]
发明效果
[0022]
根据本发明，提供一种能够获得同时具有耐热性及耐电压性的成形体的复合物及具备该复合物的成形体。
具体实施方式
[0023]
以下，对本发明的优选实施方式进行说明。但是，本发明并不受下述实施方式的任何限定。
[0024]
《复合物的概要》
[0025]
本实施方式的复合物具备含金属元素的粉末及树脂组合物。含金属元素的粉末由多个(多数)含金属元素的粒子构成。含金属元素的粉末(含金属元素的粒子)例如可以含有选自由金属单体、合金及金属化合物组成的组中的至少一种。树脂组合物至少含有环氧树脂及具有硅氧烷键的化合物。具有硅氧烷键的化合物有时标记为“硅氧烷化合物”。树脂组合物除了含有环氧树脂及硅氧烷化合物以外，也可以含有其他成分。例如，树脂组合物可以含有固化剂。树脂组合物也可以含有固化促进剂。树脂组合物也可以含有添加剂。树脂组合物可以为能够包含环氧树脂、硅氧烷化合物、固化剂、固化促进剂及添加剂的成分，且为除去有机溶剂和含金属元素的粉末以外的剩余成分(不挥发性成分)。添加剂为树脂组合物中除去树脂、硅氧烷化合物、固化剂及固化促进剂以外的剩余部分的成分。添加剂例如为偶联剂或阻燃剂等。树脂组合物可以含有蜡作为添加剂。复合物可以为粉末(复合物粉末)。
[0026]
本实施方式的复合物含有规定量作为弹性体的一种的硅氧烷化合物。通过规定量的硅氧烷化合物而由复合物获得的成形体的耐热性及耐电压性得到提高的原因虽然不明确，但是发明人等推测如下可能性。第一，认为是由于，通过添加硅氧烷化合物，含有成分的流动性得到提高，在成形时能够抑制产生内部空隙(void)。第二，认为是由于，含金属元素的粉末与环氧树脂的相容性低，从两者的界面开始产生特性下降，但是通过添加硅氧烷化合物，能够提高两者的相容性。但是，本发明的作用效果并不限定于上述事项。
[0027]
复合物可以具备含金属元素的粉末及附着于构成该含金属元素的粉末的各个含金属元素的粒子的表面的树脂组合物。树脂组合物可以覆盖该粒子的表面整体，也可以仅
覆盖该粒子的表面的一部分。复合物也可以具备未固化的树脂组合物及含金属元素的粉末。复合物也可以具备树脂组合物的半固化物(例如b阶段的树脂组合物)及含金属元素的粉末。复合物也可以具备未固化的树脂组合物及树脂组合物的半固化物这两者。复合物也可以由含金属元素的粉末和树脂组合物构成。
[0028]
复合物中的含金属元素的粉末的含量相对于复合物整体的质量，可以为90质量％以上且小于100质量％、90质量％以上且99.8质量％以下、92质量％以上且99.5质量％以下、94质量％以上且98.5质量％以下或94质量％以上且97.5质量％以下。复合物除了含有含金属元素的粉末以外，也可以含有其他填充材料(例如，二氧化硅的填料)。
[0029]
复合物中的树脂组合物的含量相对于复合物整体的质量(例如，含金属元素的粉末及树脂组合物的质量的合计)，可以为0.2质量％以上且10质量％以下或4质量％以上且6质量％以下。
[0030]
复合物中的硅氧烷化合物的含量相对于环氧树脂100质量份为20质量份以下，但是也可以为17.5质量份以下，也可以为15质量份以下。当硅氧烷化合物的含量在上述范围内时，可以兼顾成形体的耐热性及耐电压性。另一方面，复合物中的硅氧烷化合物的含量的下限并不受特别限定，但是从成形性等观点而言，相对于环氧树脂100质量份，可以为0.1质量份以上，也可以为5质量份以上，也可以为7.5质量份以上，也可以为10质量份以上。
[0031]
含金属元素的粉末的平均粒径并不受特别限定，例如可以为1μm以上且300μm以下。平均粒径例如可以通过粒度分布计来进行测定。构成含金属元素的粉末的各个含金属元素的粒子的形状并不受限定，例如可以为球状、扁平形状、角柱状或针状。复合物可以具备平均粒径不同的多种含金属元素的粉末。
[0032]
根据复合物中所包含的含金属元素的粉末的组成或组合，自如地控制由复合物形成的成形体的电磁特性等诸多特性，能够将该成形体用于各种各样的工业产品或这些的原材料。使用复合物来制造的工业产品例如可以为汽车、医疗设备、电子设备、电气设备、信息通信设备、家电产品、音响设备及一般产业设备。例如，当复合物包含sm-fe-n系合金或nd-fe-b系合金等永久磁铁作为含金属元素的粉末时，复合物可以用作黏结磁铁的原材料。当复合物包含fe-si-cr系合金或肥粒铁(ferrite)等软磁性粉末作为含金属元素的粉末时，复合物可以用作电感器(例如emi滤波器)或变压器的原材料(例如磁芯)。当复合物包含铁和铜作为含金属元素的粉末时，由复合物形成的成形体(例如薄片)可以用作电磁波屏蔽。
[0033]
《复合物的组成》
[0034]
(树脂组合物)
[0035]
树脂组合物具有作为构成含金属元素的粉末的含金属元素的粒子的结合材料(黏合剂)的功能，对由复合物形成的成形体赋予机械强度。例如，在使用模具将复合物以高压进行成形时，树脂组合物被填充于含金属元素的粒子之间，使含金属元素的粒子互相黏结。通过使成形体中的树脂组合物固化，树脂组合物的固化物使得含金属元素的粒子彼此更牢固地黏结，从而成形体的机械强度得到提高。
[0036]
树脂组合物至少含有环氧树脂作为热固性树脂。通过复合物包含热固性树脂中的流动性比较优异的环氧树脂，复合物的流动性、保存稳定性及成形性得到提高。但是，只要不损害本发明的效果，则复合物除了包含环氧树脂以外，也可以包含其他树脂。例如，树脂组合物可以包含酚醛树脂及聚酰胺酰亚胺树脂中的至少一种作为热固性树脂。当树脂组合
物包含环氧树脂及酚醛树脂这两者时，酚醛树脂可以作为环氧树脂的固化剂发挥作用。树脂组合物也可以包含热塑性树脂。热塑性树脂例如可以为选自由丙烯酸树脂、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯及聚对苯二甲酸乙二醇酯组成的组中的至少一种。树脂组合物也可以包含热固性树脂及热塑性树脂这两者。树脂组合物也可以包含硅酮树脂。
[0037]
环氧树脂例如可以为在1个分子中具有2个以上的环氧基的树脂。环氧树脂例如也可以为在1分子中具有3个以上的环氧基的树脂。环氧树脂也可以为多官能型环氧树脂。环氧树脂例如可以为选自由以下组成的组中的至少一种：联苯型环氧树脂、茋型环氧树脂、二苯基甲烷型环氧树脂、含硫原子型环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、水杨醛型环氧树脂、萘酚类与酚类的共聚型环氧树脂、芳烷基型酚醛树脂的环氧化物、双酚型环氧树脂、含有双酚骨架的环氧树脂、醇类的环氧丙基醚型环氧树脂、对二甲苯及/或间二甲苯改性酚醛树脂的环氧丙基醚型环氧树脂、萜烯改性酚醛树脂的环氧丙基醚型环氧树脂、环戊二烯型环氧树脂、多环芳香环改性酚醛树脂的环氧丙基醚型环氧树脂、含萘环的酚醛树脂的环氧丙基醚型环氧树脂、环氧丙基酯型环氧树脂、环氧丙基型或甲基环氧丙基型环氧树脂、脂环型环氧树脂、卤化苯酚酚醛清漆型环氧树脂、邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂、对苯二酚型环氧树脂、三羟甲基丙烷型环氧树脂及用过氧乙酸等过氧酸将烯烃键进行氧化而获得的线性脂肪族环氧树脂。
[0038]
在流动性优异的观点上，环氧树脂可以为选自由联苯型环氧树脂、邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚型环氧树脂、具有双酚骨架的环氧树脂、水杨醛酚醛清漆型环氧树脂及萘酚酚醛清漆型环氧树脂组成的组中的至少一种。
[0039]
环氧树脂可以为结晶性的环氧树脂。尽管结晶性的环氧树脂的分子量比较低，但结晶性的环氧树脂具有比较高的熔点，且流动性优异。结晶性的环氧树脂(结晶性高的环氧树脂)例如可以为选自由对苯二酚型环氧树脂、双酚型环氧树脂、硫醚型环氧树脂及联苯型环氧树脂组成的组中的至少一种。结晶性的环氧树脂的市售品例如可以为选自由epiclon 860、epiclon 1050、epiclon 1055、epiclon 2050、epiclon 3050、epiclon 4050、epiclon 7050、epiclon hm-091、epiclon hm-101、epiclon n-730a、epiclon n-740、epiclon n-770、epiclon n-775、epiclon n-865、epiclon hp-4032d、epiclon hp-7200l、epiclon hp-7200、epiclon hp-7200h、epiclon hp-7200hh、epiclon hp-7200hhh、epiclon hp-4700、epiclon hp-4710、epiclon hp-4770、epiclon hp-5000、epiclon hp-6000、n500p-2及n500p-10(以上为dic corporation制造的商品名)、nc-3000、nc-3000-l、nc-3000-h、nc-3100、cer-3000-l、nc-2000-l、xd-1000、nc-7000-l、nc-7300-l、eppn-501h、eppn-501hy、eppn-502h、eocn-1020、eocn-102s、eocn-103s、eocn-104s、cer-1020、eppn-201、bren-s、bren-10s(以上为nippon kayaku co.，ltd.制造的商品名)、yx-4000、yx-4000h、yl4121h及yx-8800(以上为mitsubishi chemical corporation制造的商品名)组成的组中的至少一种。
[0040]
从复合物的成形收缩率容易降低并且成形体的耐热性及耐电压性容易得到提高的观点而言，树脂组合物可以包含亚联苯基芳烷基型环氧树脂及异氰酸酯改性环氧树脂中的至少一种作为环氧树脂。树脂组合物也可以包含亚联苯基芳烷基型环氧树脂及异氰酸酯改性环氧树脂这两者作为环氧树脂。亚联苯基芳烷基型环氧树脂的市售品例如可以为nippon kayaku co.，ltd.制造的nc-3000。异氰酸酯改性环氧树脂的市售品例如可以为
asahi kasei corporation(原asahi kasei e-materials co.，ltd.)制造的aer-4001。从成形体的耐热性及耐电压性容易得到提高的观点而言，树脂组合物可以包含多官能型环氧树脂。作为多官能型环氧树脂的市售品，例如可以举出printec corporation制造的vg-3101l等。
[0041]
树脂组合物可以含有上述中的一种环氧树脂。树脂组合物也可以含有上述中的多种环氧树脂。
[0042]
固化剂被分类为在从低温至室温的范围使环氧树脂固化的固化剂、及随着加热而使环氧树脂固化的加热固化型固化剂。在从低温至室温的范围使环氧树脂固化的固化剂例如为脂肪族多胺、聚氨基酰胺及聚硫醇等。加热固化型固化剂例如为芳香族多胺、酸酐、苯酚酚醛清漆树脂及二氰二胺(dicy)等。
[0043]
当使用在从低温至室温的范围使环氧树脂固化的固化剂时，具有环氧树脂的固化物的玻璃化转变点低，环氧树脂的固化物柔软的倾向。其结果，由复合物形成的成形体也容易变柔软。另一方面，从提高成形体的耐热性的观点而言，固化剂可以优选为加热固化型的固化剂，更优选为酚醛树脂，进一步优选为苯酚酚醛清漆树脂。尤其，通过使用苯酚酚醛清漆树脂作为固化剂，容易获得玻璃化转变点高的环氧树脂的固化物。其结果，成形体的耐热性及机械强度容易得到提高。
[0044]
酚醛树脂例如可以为选自由芳烷基型酚醛树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、水杨醛型酚醛树脂、酚醛清漆型酚醛树脂、苯甲醛型酚与芳烷基型酚的共聚型酚醛树脂、对二甲苯及/或间二甲苯改性酚醛树脂、三聚氰胺改性酚醛树脂、萜烯改性酚醛树脂、二环戊二烯型萘酚醛树脂、环戊二烯改性酚醛树脂、多环芳香环改性酚醛树脂、联苯型酚醛树脂及三苯基甲烷型酚醛树脂组成的组中的至少一种。酚醛树脂也可以为由上述中的2种以上构成的共聚物。作为酚醛树脂的市售品，例如可以使用arakawa chemical industries，ltd.制造的tamanol 758或hitachi chemical co.，ltd.制造的hp-850n等。
[0045]
苯酚酚醛清漆树脂例如可以为使酚类及/或萘酚类与醛类在酸性催化剂下缩合或共缩合而获得的树脂。构成苯酚酚醛清漆树脂的酚类例如可以为选自由苯酚、甲酚、二甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚a、双酚f、苯基苯酚及氨基苯酚组成的组中的至少一种。构成苯酚酚醛清漆树脂的萘酚类例如可以为选自由α-萘酚、β-萘酚及二羟基萘组成的组中的至少一种。构成苯酚酚醛清漆树脂的醛类例如可以为选自由甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛及水杨醛组成的组中的至少一种。作为苯酚酚醛清漆树脂的市售品，例如可以举出meiwa plastic industries，ltd.制造的hf-3m、mew-1800等。
[0046]
固化剂例如也可以为在1个分子中具有2个酚性羟基的化合物。在1个分子中具有2个酚性羟基的化合物例如可以为选自由间苯二酚、邻苯二酚、双酚a、双酚f及取代或非取代的联苯酚组成的组中的至少一种。
[0047]
树脂组合物可以含有上述中的一种酚醛树脂。树脂组合物也可以具备上述中的多种酚醛树脂。树脂组合物可以含有上述中的一种固化剂。树脂组合物也可以含有上述中的多种固化剂。
[0048]
与环氧树脂中的环氧基进行反应的固化剂中的活性基(酚性oh基)的比率相对于环氧树脂中的环氧基1当量，可以优选为0.5～1.5当量，更优选为0.6～1.4当量，进一步优选为0.8～1.2当量。当固化剂中的活性基的比率小于0.5当量时，难以获得所获得的固化物
的充分的弹性模量。另一方面，当固化剂中的活性基的比率超过1.5当量时，具有由复合物形成的成形体的固化后的机械强度下降的倾向。但是，即使在固化剂中的活性基的比率在上述范围外的情况下，也可以获得本发明的效果。
[0049]
固化促进剂(催化剂)例如只要为与环氧树脂进行反应而促进环氧树脂的固化的组合物，则不受限定。固化促进剂例如可以为烷基取代咪唑或苯并咪唑等咪唑类。树脂组合物可以具备一种固化促进剂。树脂组合物也可以具备多种固化促进剂。通过树脂组合物含有固化促进剂，复合物的成形性及脱模性容易得到提高。并且，通过树脂组合物含有固化促进剂，使用复合物来制造的成形体(例如，电子零件)的机械强度得到提高，或者高温/高湿环境下的复合物的保存稳定性得到提高。作为咪唑系固化促进剂的市售品，例如可以使用选自由2mz-h、c11z、c17z、1，2dmz、2e4mz、2pz-pw、2p4mz、1b2mz、1b2pz、2mz-cn、c11z-cn、2e4mz-cn、2pz-cn、c11z-cns、2p4mhz、tpz及sfz(以上为shikoku chemicals corporation制造的商品名)组成的组中的至少一种。作为固化促进剂(催化剂)，例如可以使用脲系催化剂。作为脲系催化剂的市售品，例如可以举出san-apro ltd.制造的u-cat3512t。
[0050]
固化促进剂的调配量只要为可获得固化促进效果的量即可，不受特别限定。但是，从改善树脂组合物的吸湿时的固化性及流动性的观点而言，固化促进剂的调配量相对于100质量份的环氧树脂，可以优选为0.1质量份以上且30质量份以下，更优选为1质量份以上且15质量份以下。固化促进剂的含量相对于环氧树脂及固化剂(例如酚醛树脂)的质量的合计100质量份，优选为0.001质量份以上且5质量份以下。当固化促进剂的调配量小于0.1质量份时，难以获得充分的固化促进效果。当固化促进剂的调配量超过30质量份时，复合物的保存稳定性容易下降。但是，即使在固化促进剂的调配量及含量在上述范围外的情况下，也可以获得本发明的效果。
[0051]
树脂组合物含有具有硅氧烷键的化合物(硅氧烷化合物)。硅氧烷键是包含2个硅原子(si)和1个氧原子(o)的键，可以由-si-o-si-表示。具有硅氧烷键的化合物可以为聚硅氧烷化合物。树脂组合物可以含有一种硅氧烷化合物，也可以含有多种硅氧烷化合物。从复合物的成形收缩率容易降低并且成形体的耐热性及耐电压性容易得到提高的观点而言，树脂组合物优选为含有后述的第1硅氧烷化合物作为硅氧烷化合物。树脂组合物可以仅含有第1硅氧烷化合物作为硅氧烷化合物，也可以进一步含有第2硅氧烷化合物。树脂组合物可以含有第1硅氧烷化合物及第2硅氧烷化合物这两者。树脂组合物也可以含有除第1硅氧烷化合物及第2硅氧烷化合物以外的硅氧烷化合物。以下，对第1硅氧烷化合物及第2硅氧烷化合物的详细内容进行说明。
[0052]
第1硅氧烷化合物可以具有下述化学式(1)所表示的结构单元。能够将结构单元简称为“结构”。下述化学式(1)所表示的结构单元有时标记为“结构单元1”。
[0053][0054]
上述化学式(1)中，n为2～200的整数，r1及r2各自独立地为碳原子数1～10的烷基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数1～10的烷氧基、具有环氧基的1价的有机基团、具有羧基的1价的有机基团或碳原子数3～500的聚亚烷基醚基。
[0055]
存在于第1硅氧烷化合物中的多个r1可以彼此相同也可以不同。存在于第1硅氧烷化合物中的多个r2可以彼此相同也可以不同。r1及r2可以彼此相同也可以不同。第1硅氧烷化合物可以具有上述化学式(1)所表示的重复单元。
[0056]
从复合物的成形收缩率容易降低并且成形体的耐热性及耐电压性容易得到提高的观点而言，第1硅氧烷化合物优选为进一步具有下述化学式(2)所表示的结构单元。下述化学式(2)所表示的结构单元有时标记为“结构单元2”。
[0057][0058]
上述化学式(2)中，r3为碳原子数1～10的亚烷基。
[0059]
第1硅氧烷化合物可以具有多个结构单元2。存在于第1硅氧烷化合物中的多个r3可以彼此相同也可以不同。第1硅氧烷化合物可以具有上述化学式(2)所表示的重复单元。
[0060]
从复合物的成形收缩率容易降低并且成形体的耐热性及耐电压性容易得到提高的观点而言，第1硅氧烷化合物优选为下述化学式(3)所表示的化合物。下述化学式(3)所表示的化合物有时标记为“化合物3”。
[0061][0062]
上述化学式(3)中，n为2～200的整数。m1及m2各自独立地为1～200的整数。r4、r5、r6及r7各自独立地为碳原子数1～10的烷基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数1～10的烷氧基、具有环氧基的1价的有机基团、具有羧基的1价的有机基团或碳原子数3～500的聚亚烷基醚基。r8及r9各自独立地为碳原子数1～10的亚烷基。r
10
及r
11
各自独立地为可以包含醚结构的碳原子数1～10的2价的烃基。r
10
及r
11
也可以各自独立地称为可以包含氧原子的或可以经由氧原子键合的碳原子数1～10的2价的烃基。
[0063]
存在于化合物3中的多个r4可以彼此相同也可以不同。存在于化合物3中的多个r5可以彼此相同也可以不同。r4、r5、r6及r7可以彼此相同也可以不同。存在于化合物3中的多个r8可以彼此相同也可以不同。存在于化合物3中的多个r9可以彼此相同也可以不同。r8及r9可以彼此相同也可以不同。化合物3的重均分子量(mw)例如可以为4000以上且20000以下。
[0064]
化合物3的市售品例如可以为gelest，inc.制造的dbl-c31、dbl-c32等。
[0065]
从复合物的成形收缩率容易降低并且成形体的耐热性及耐电压性容易得到提高的观点而言，第2硅氧烷化合物优选为具有下述化学式(4)所表示的结构单元及下述化学式(5)所表示的结构单元。下述化学式(4)所表示的结构单元有时标记为“结构单元4”。下述化学式(5)所表示的结构单元有时标记为“结构单元5”。
[0066]
[0067]
上述化学式(4)中，r
12
为碳原子数1～12的1价的烃基。r
17
为碳原子数1以上的有机基团。
[0068]r12
例如可以为甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基等烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基等烯基；苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等芳基；苄基、苯乙基等芳烷基等。r
12
优选为甲基或苯基。
[0069]
第2硅氧烷化合物可以具有多个结构单元4。存在于第2硅氧烷化合物中的多个r
12
可以彼此相同也可以不同。第2硅氧烷化合物可以具有上述化学式(4)所表示的重复单元。
[0070][0071]
上述化学式(5)中，r
13
及r
14
各自独立地为碳原子数1～12的1价的烃基。
[0072]r13
例如可以为甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基等烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基等烯基；苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等芳基；苄基、苯乙基等芳烷基等。r
13
优选为甲基或苯基。
[0073]r14
例如可以为甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基等烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基等烯基；苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等芳基；苄基、苯乙基等芳烷基等。r
14
优选为甲基或苯基。
[0074]
第2硅氧烷化合物可以具有多个结构单元5。存在于第2硅氧烷化合物中的多个r
13
可以彼此相同也可以不同。存在于第2硅氧烷化合物中的多个r
14
可以彼此相同也可以不同。r
13
及r
14
可以彼此相同也可以不同。第2硅氧烷化合物可以具有上述化学式(5)所表示的重复单元。
[0075]
从第2硅氧烷化合物的保存稳定性的观点而言，第2硅氧烷化合物的分子的末端优选为r
12
、r
13
、r
14
、羟基及烷氧基中的任意一个基团。烷氧基例如可以为甲氧基、乙氧基、丙氧基或丁氧基。
[0076]
从复合物的成形收缩率容易降低并且成形体的耐热性及耐电压性容易得到提高的观点而言，第2硅氧烷化合物优选为具有下述化学式(6)所表示的结构单元。下述化学式(6)所表示的结构单元有时标记为“结构单元6”。
[0077][0078]
上述化学式(6)中，r
15
为碳原子数1～12的1价的烃基。r
16
为具有环氧基的1价的有机基团。
[0079]r15
例如可以为甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基等烷基；乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基等烯基；苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等芳基；苄基、苯乙基等芳烷基等。r
13
优选为甲基或苯基。
[0080]r16
例如可以为2，3-环氧丙基、3，4-环氧丁基、4，5-环氧戊基、2-环氧丙氧基乙基、3-环氧丙氧基丙基、4-环氧丙氧基丁基、2-(3，4-环氧环己基)乙基、3-(3，4-环氧环己基)丙基等。r
16
优选为3-环氧丙氧基丙基。
[0081]
第2硅氧烷化合物可以具有多个结构单元6。存在于第2硅氧烷化合物中的多个r
15
可以彼此相同也可以不同。存在于第2硅氧烷化合物中的多个r
16
可以彼此相同也可以不同。第2硅氧烷化合物可以具有上述化学式(6)所表示的重复单元。
[0082]
从复合物的成形收缩率容易降低并且成形体的耐热性及耐电压性容易得到提高的观点而言，第2硅氧烷化合物优选为具有选自由下述化学式(7)所表示的结构单元、下述化学式(8)所表示的结构单元、下述化学式(9)所表示的结构单元及下述化学式(10)所表示的结构单元组成的组中的至少1个结构单元的化合物。下述化学式(7)所表示的结构单元有时标记为“结构单元7”。下述化学式(8)所表示的结构单元有时标记为“结构单元8”。下述化学式(9)所表示的结构单元有时标记为“结构单元9”。下述化学式(10)所表示的结构单元有时标记为“结构单元10”。具有选自由上述结构单元7、结构单元8、结构单元9及结构单元10组成的组中的至少1个结构单元的化合物有时标记为“化合物11”。化合物11可以具有结构单元7、结构单元8、结构单元9及结构单元10全部。
[0083][0084]
上述化学式(9)中，r
18
为碳原子数1以上的有机基团。
[0085][0086]
上述化学式(10)中，r
19
为碳原子数1以上的有机基团。
[0087]
化合物11可以具有多个结构单元7。化合物11可以具有上述化学式(7)所表示的重复单元。化合物11可以具有多个结构单元8。化合物11可以具有上述化学式(8)所表示的重复单元。化合物11可以具有多个结构单元9。化合物11可以具有上述化学式(9)所表示的重复单元。化合物11可以具有多个结构单元10。化合物11可以具有上述化学式(10)所表示的重复单元。
[0088]
化合物11的市售品例如可以为dow corning toray co.，ltd.制造的ay42-119。
[0089]
第2硅氧烷化合物的环氧当量可以为500以上且4000以下或1000以上且2500以下。当环氧当量在上述范围内时，复合物的流动性容易得到提高，成形性容易得到提高。
[0090]
第2硅氧烷化合物的软化点优选为40℃以上且120℃以下，更优选为50℃以上且100℃以下。当软化点在上述范围内时，由复合物形成的成形体的机械强度容易得到提高。第2硅氧烷化合物的软化点可以根据第2硅氧烷化合物的分子量、结构(例如，各结构单元的含有比率)、键合于硅原子的有机基团的种类等来进行调整。从提高复合物的流动性的观点而言，优选为根据第2硅氧烷化合物中的芳基的含量来调整软化点。芳基例如可以为苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等。芳基优选为苯基。更优选为根据键合于第2硅氧烷化合物中的硅原子的1价的有机基团中的苯基的含量来调整软化点。上述苯基的含量可以调整为优选为60摩尔％以上且100摩尔％以下，更优选为70摩尔％以上且85摩尔％以下。
[0091]
第2硅氧烷化合物的重均分子量(mw)可以为1000以上且30000以下，优选为2000以上且20000以下，更优选为3000以上且10000以下。重均分子量(mw)可以利用凝胶渗透色谱法(gpc)来测定，也可以为使用标准聚苯乙烯校准曲线换算的值。第2硅氧烷化合物优选为无规共聚物。
[0092]
树脂组合物可以含有上述中的一种硅氧烷化合物，也可以含有上述中的多种硅氧烷化合物。
[0093]
偶联剂提高树脂组合物与构成含金属元素的粉末的含金属元素的粒子的密接性，且提高由复合物形成的成形体的挠性及机械强度。偶联剂例如可以为选自由硅烷系化合物(硅烷偶联剂)、钛系化合物、铝化合物(铝螯合物类)及铝/锆系化合物组成的组中的至少一种。硅烷偶联剂例如可以为选自由环氧硅烷、巯基硅烷、氨基硅烷、烷基硅烷、脲基硅烷、酸酐系硅烷及乙烯基硅烷组成的组中的至少一种。尤其，优选为氨基苯基系的硅烷偶联剂。树脂组合物可以含有上述中的一种偶联剂，也可以含有上述中的多种偶联剂。
[0094]
为了复合物的环境安全性、再回收性、成形加工性及低成本，复合物可以包含阻燃剂。阻燃剂例如可以为选自由溴系阻燃剂、鳞茎(bulb)阻燃剂、水合金属化合物系阻燃剂、硅酮系阻燃剂、含氮化合物、受阻胺化合物、有机金属化合物及芳香族工程塑料组成的组中
的至少一种。树脂组合物可以含有上述中的一种阻燃剂，也可以含有上述中的多种阻燃剂。
[0095]
当使用模具由复合物形成成形体时，树脂组合物可以含有蜡。蜡提高复合物的成形(例如传递成形)时的复合物的流动性，并且作为脱模剂发挥作用。蜡可以为高级脂肪酸等脂肪酸及脂肪酸酯中的至少任意一种。
[0096]
蜡例如可以为选自由以下组成的组中的至少一种：褐煤酸、硬脂酸、12-羟基硬脂酸(12-oxystearic acid)、月桂酸等脂肪酸类或这些的酯；硬脂酸锌、硬脂酸钙、硬脂酸钡、硬脂酸铝、硬脂酸镁、月桂酸钙、亚油酸锌、蓖麻油酸钙、2-乙基己酸锌等脂肪酸盐；硬脂酸酰胺、油酸酰胺、芥酸酰胺、山萮酸酰胺、棕榈酸酰胺、月桂酸酰胺、羟基硬脂酸酰胺、亚甲基双硬脂酸酰胺、亚乙基双硬脂酸酰胺、亚乙基双月桂酸酰胺、二硬脂基己二酸酰胺、亚乙基双油酸酰胺、二油烯基己二酸酰胺、n-硬脂基硬脂酸酰胺、n-油烯基硬脂酸酰胺、n-硬脂基芥酸酰胺、羟甲基硬脂酸酰胺、羟甲基山萮酸酰胺等脂肪酸酰胺；硬脂酸丁酯等脂肪酸酯；乙二醇、硬脂基醇等醇类；包含聚乙二醇、聚丙二醇、聚四亚甲基二醇及这些的改性物的聚醚类；硅油、硅酮润滑脂等硅酮化合物；氟系油、氟系润滑脂、含氟树脂粉末等氟化合物；以及石蜡、聚乙烯蜡、酰胺蜡、聚丙烯蜡、酯蜡、巴西棕榈(carnauba)、微晶蜡(micro wax)等蜡类。例如，作为褐煤酸酯的市售品，可以举出clariant chemicals co.，ltd.制造的licowax-op。例如，作为天然蜡的市售品，可以举出cerarica noda co.，ltd.制造的carnauba wax no.1。
[0097]
此外，作为脱模剂，例如可以举出通过褐煤酸、硬脂酸、12-羟基硬脂酸、月桂酸等长链脂肪酸与金属的键合而构成的金属皂。作为金属皂的市售品，例如可以举出nof corporation制造的powder base l等。
[0098]
(含金属元素的粉末)
[0099]
含金属元素的粉末(含金属元素的粒子)例如可以含有选自由金属单体、合金及金属化合物组成的组中的至少一种。含金属元素的粉末例如可以包含选自由金属单体、合金及金属化合物组成的组中的至少一种。合金可以包含选自由固溶体、共晶及金属间化合物组成的组中的至少一种。合金例如可以为不锈钢(fe-cr系合金、fe-ni-cr系合金等)。金属化合物例如可以为肥粒铁等氧化物。含金属元素的粉末可以包含一种金属元素或多种金属元素。含金属元素的粉末中所包含的金属元素例如可以为贱金属元素、贵金属元素、过渡金属元素或稀土元素。复合物可以包含一种含金属元素的粉末，也可以包含组成不同的多种含金属元素的粉末。
[0100]
含金属元素的粉末并不限定于上述组合物。含金属元素的粉末中所包含的金属元素例如可以为选自由铁(fe)、铜(cu)、钛(ti)、锰(mn)、钴(co)、镍(ni)、锌(zn)、铝(al)、锡(sn)、铬(cr)、钡(ba)、锶(sr)、铅(pb)、银(ag)、镨(pr)、钕(nd)、钐(sm)及镝(dy)组成的组中的至少一种。含金属元素的粉末可以进一步包含除金属元素以外的元素。含金属元素的粉末例如可以包含氧(o)、铍(be)、磷(p)、硼(b)或硅(si)。含金属元素的粉末可以为磁性粉末。含金属元素的粉末可以为软磁性合金或强磁性合金。含金属元素的粉末例如可以为选自由fe-si系合金、fe-si-al系合金(铝硅铁粉(sendust))、fe-ni系合金(高导磁合金(permalloy))、fe-cu-ni系合金(高导磁合金)、fe-co系合金(铁钴合金(permendur))、fe-cr-si系合金(电磁不锈钢)、nd-fe-b系合金(稀土类磁铁)、sm-fe-n系合金(稀土类磁铁)、al-ni-co系合金(铝镍钴磁铁)及肥粒铁组成的组中的至少一种的磁性粉末。肥粒铁例如可
以为尖晶石肥粒铁、六方晶肥粒铁或石榴石肥粒铁。含金属元素的粉末也可以为cu-sn系合金、cu-sn-p系合金、cu-ni系合金或cu-be系合金等铜合金。含金属元素的粉末可以包含上述元素及组合物中的一种，也可以包含上述元素及组合物中的多种。
[0101]
含金属元素的粉末也可以为fe单体。含金属元素的粉末也可以为包含铁的合金(fe系合金)。fe系合金例如可以为fe-si-cr系合金或nd-fe-b系合金。含金属元素的粉末也可以为非晶系铁粉及羰基铁粉中的至少任意一种。当含金属元素的粉末包含fe单体及fe系合金中的至少任意一种时，容易由复合物来制作具有高槽满率(space factor)且磁特性优异的成形体。含金属元素的粉末也可以为fe非晶合金。作为fe非晶合金粉的市售品，例如可以使用选自由aw2-08、kuamet-6b2、kuamet 9a4-ii(以上为epson atmix corporation制造的商品名)、dap ms3、dap ms7、dap msa10、dap pb、dap pc、dap mkv49、dap 410l、dap 430l、dap hyb系列(以上为daido steel co.，ltd.制造的商品名)、mh45d、mh28d、mh25d及mh20d(以上为kobe steel，ltd.制造的商品名)组成的组中的至少一种。
[0102]
《复合物的制造方法》
[0103]
在复合物的制造中，对含金属元素的粉末和树脂组合物(构成树脂组合物的各成分)一边加热一边混合。例如，可以对含金属元素的粉末和树脂组合物一边加热一边用捏合机、辊、搅拌机等进行混炼。通过含金属元素的粉末及树脂组合物的加热及混合，树脂组合物附着于构成含金属元素的粉末的含金属元素的粒子的表面的一部分或整体而包覆含金属元素的粒子，树脂组合物中的环氧树脂的一部分或全部成为半固化物。其结果，获得复合物。也可以通过在通过含金属元素的粉末及树脂组合物的加热及混合而获得的粉末中进一步加入蜡而获得复合物。也可以预先混合树脂组合物和蜡。
[0104]
在混炼中，可以将含金属元素的粉末、硅氧烷化合物、环氧树脂、酚醛树脂等固化剂、固化促进剂及偶联剂在槽内进行混炼。也可以在将含金属元素的粉末、硅氧烷化合物及偶联剂投入到槽内进行混合之后，将环氧树脂、固化剂及固化促进剂投入到槽内，对槽内的原料进行混炼。也可以在将硅氧烷化合物、环氧树脂、固化剂、偶联剂在槽内进行混炼之后，将固化促进剂投入到槽内，进一步对槽内的原料进行混炼。也可以预先制作环氧树脂、固化剂及固化促进剂的混合粉(树脂混合粉)，继而，对含金属元素的粉末、硅氧烷化合物及偶联剂进行混炼而制作金属混合粉，继而，对金属混合粉和上述树脂混合粉进行混炼。
[0105]
混炼时间也依赖于混炼机械的种类、混炼机械的容积、复合物的制造量，例如优选为1分钟以上，更优选为2分钟以上，进一步优选为3分钟以上。并且，混炼时间优选为20分钟以下，更优选为15分钟以下，进一步优选为10分钟以下。当混炼时间小于1分钟时，混炼不充分而损害复合物的成形性，且复合物的固化度产生偏差。当混炼时间超过20分钟时，例如在槽内进行树脂组合物(例如环氧树脂及酚醛树脂)的固化而容易损害复合物的流动性及成形性。当对槽内的原料一边加热一边用捏合机进行混炼时，加热温度例如为生成环氧树脂的半固化物(b阶段的环氧树脂)且抑制环氧树脂的固化物(c阶段的环氧树脂)的生成的温度即可。加热温度也可以为低于固化促进剂的活化温度的温度。加热温度例如优选为50℃以上，更优选为60℃以上，进一步优选为70℃以上。加热温度优选为150℃以下，更优选为120℃以下，进一步优选为110℃以下。当加热温度在上述范围内时，槽内的树脂组合物软化而容易包覆构成含金属元素的粉末的含金属元素的粒子的表面，从而容易生成环氧树脂的半固化物，并容易抑制混炼中的环氧树脂的完全的固化。
[0106]
《成形体》
[0107]
本实施方式的成形体可以具备上述复合物。成形体可以包含选自由未固化的树脂组合物、树脂组合物的半固化物(b阶段的树脂组合物)及树脂组合物的固化物(c阶段的树脂组合物)组成的组中的至少一种。成形体也可以为上述复合物的固化物。
[0108]
《成形体的制造方法》
[0109]
本实施方式的成形体的制造方法可以具备将复合物在模具中进行加压的工序。成形体的制造方法可以仅具备将复合物在模具中进行加压的工序，也可以除了该工序以外还具备其他工序。成形体的制造方法也可以具备第一工序、第二工序及第三工序。以下，对各工序的详细内容进行说明。
[0110]
在第一工序中，利用上述方法来制作复合物。
[0111]
在第二工序中，通过将复合物在模具中进行加压而获得成形体(b阶段的成形体)。在此，树脂组合物被填充于构成含金属元素的粉末的各个含金属元素的粒子之间。而且，树脂组合物作为结合材料(黏合剂)发挥作用，将含金属元素的粒子彼此互相黏结。
[0112]
作为第二工序，也可以实施复合物的传递成形。在传递成形中，可以将复合物以5mpa以上且50mpa以下的压力进行加压。成形压力越高，则具有越容易获得机械强度优异的成形体的倾向。当考虑到成形体的量产性及模具的寿命时，成形压力优选为8mpa以上且20mpa以下。通过传递成形而形成的成形体的密度相对于复合物的真密度，可以优选为75％以上且86％以下，更优选为80％以上且86％以下。当成形体的密度为75％以上且86％以下时，容易获得机械强度优异的成形体。在传递成形中，也可以统括进行第二工序和第三工序。
[0113]
在第三工序中，通过热处理使成形体固化而获得c阶段的成形体。由于本实施方式的复合物含有作为弹性体的一种的硅氧烷化合物，因此复合物整体的弹性降低，且随着复合物的成形收缩(热固化)而作用于复合物的应力降低。其结果，在通过复合物的热固化而形成成形体的过程中，复合物的成形收缩率降低。并且，如上所述，其机理并不明确，但是由于本实施方式的复合物含有规定量作为弹性体的一种的硅氧烷化合物，因此由复合物获得的成形体的耐热性及耐电压性得到提高。热处理的温度只要为成形体中的树脂组合物充分固化的温度即可。热处理的温度可以优选为100℃以上且300℃以下，更优选为110℃以上且250℃以下。为了抑制成形体中的含金属元素的粉末的氧化，优选为在惰性气氛下进行热处理。当热处理温度超过300℃时，因不可避免地包含于热处理的气氛中的微量的氧而含金属元素的粉末被氧化或者树脂固化物被劣化。为了抑制含金属元素的粉末的氧化及树脂固化物的劣化并且使树脂组合物充分固化，热处理温度的保持时间可以优选为几分钟以上且10小时以下，更优选为3分钟以上且8小时以下。
[0114]
实施例
[0115]
以下，通过实施例及比较例对本发明进行进一步详细的说明，但是本发明并不受这些例子的任何限定。
[0116]
(实施例1)
[0117]
[复合物的制备]
[0118]
将50g的亚联苯基芳烷基型环氧树脂、50g的多官能型环氧树脂、14.5g的苯酚酚醛清漆树脂1(固化剂)、23.6g的苯酚酚醛清漆树脂2(固化剂)、5.9g的脲系催化剂(固化促进
剂)、7.5g的月桂酸锌型金属皂(脱模剂)、2.0g的褐煤酸酯(脱模剂(蜡))及4.0g的天然蜡(脱模剂(蜡))投入到塑料(poly)容器中。通过将这些原料在塑料容器内混合10分钟而制备出树脂混合物。树脂混合物相当于树脂组合物中除去硅氧烷化合物及偶联剂以外的其他所有成分。
[0119]
作为亚联苯基芳烷基型环氧树脂，使用了nippon kayaku co.，ltd.制造的nc-3000。
[0120]
作为多官能型环氧树脂，使用了printec corporation制造的vg-3101l。
[0121]
作为苯酚酚醛清漆树脂1，使用了meiwa plastic industries，ltd.制造的hf-3m。
[0122]
作为苯酚酚醛清漆树脂2，使用了meiwa plastic industries，ltd.制造的mew-1800。
[0123]
作为脲系催化剂，使用了san-apro ltd.制造的u-cat3512t。
[0124]
作为月桂酸锌型金属皂，使用了nof corporation制造的powder base l。
[0125]
作为褐煤酸酯，使用了clariant chemicals co.，ltd.制造的licowax-op。
[0126]
作为天然蜡，使用了cerarica noda co.，ltd.制造的carnauba wax no.1。
[0127]
将非晶系铁粉1和非晶系铁粉2用加压式双轴捏合机(nihon spindle manufacturing co.，ltd.制造，容量5l)均匀地混合5分钟而制备出3741g的含金属元素的粉末。含金属元素的粉末中的非晶系铁粉1的含量为82质量％。含金属元素的粉末中的非晶系铁粉2的含量为18质量％。将1.9g的甲基丙烯酰氧辛基三甲氧基硅烷(偶联剂)、1.9g的3-巯基丙基三甲氧基硅烷(偶联剂)及15g的己内酯改性二甲基硅酮(具有硅氧烷键的化合物)添加到双轴捏合机内的含金属元素的粉末中。继而，将双轴捏合机的内容物加热至90℃，并且一边保持该温度，一边将双轴捏合机的内容物混合了10分钟。继而，将上述树脂混合物添加到双轴捏合机的内容物中，并且一边将内容物的温度保持在120℃，一边将内容物熔融/混炼了15分钟。将通过以上的熔融/混炼而获得的混炼物冷却至室温之后，将混炼物用锤子粉碎至混炼物具有规定的粒度。另外，上述“熔融”是指双轴捏合机的内容物中树脂组合物的至少一部分的熔融。复合物中的含金属元素的粉末在复合物的制备过程中并不熔融。
[0128]
作为非晶系铁粉1，使用了epson atmix corporation制造的kuamet 9a4-ii 053c03(平均粒径24μm)。
[0129]
作为非晶系铁粉2，使用了epson atmix corporation制造的aw2-08(平均粒径5.3μm)。
[0130]
作为甲基丙烯酰氧辛基三甲氧基硅烷，使用了shin-etsu chemical co.，ltd.制造的kbm-5803。
[0131]
作为3-巯基丙基三甲氧基硅烷，使用了shin-etsu chemical co.，ltd.制造的kbm-803。
[0132]
作为己内酯改性二甲基硅酮，使用了gelest，inc.制造的dbl-c32。该己内酯改性二甲基硅酮为上述化学式(3)所表示的化合物。
[0133]
通过以上的方法制备出实施例1的复合物。复合物中的含金属元素的粉末的含量为95.5质量％。
[0134]
(其他实施例及比较例)
[0135]
除了如表1所示那样改变原料处方以外，以与实施例1相同的方式制作出其他实施
例及比较例的复合物。利用与实施例1相同的方法进行了与各例的复合物有关的评价。另外，表1中所记载的kbm-403为shin-etsu chemical co.，ltd.制造的3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷。
[0136]
[评价]
[0137]
使用各实施例及比较例的复合物进行了以下的评价。将结果示于表1。
[0138]
(耐热性的评价：250℃弯曲试验)
[0139]
将各实施例及比较例的复合物在成形模具温度175℃、成形压力13.5mpa、固化时间360秒的条件下进行传递成形之后，在175℃下后固化(post cure)5.5小时，由此获得了试验片。试验片的尺寸为纵宽80mm
×
横宽10mm
×
厚度3.0mm。
[0140]
使用带有恒温槽的autograph，对试验片实施了3点支撑型的弯曲试验。作为autograph，使用了shimadzu corporation制造的ags-500a。恒温槽的温度为250℃。在弯曲试验中，由2个支点支撑了试验片的其中一个面。在试验片的另一个面上2个支点之间的中央位置处施加了荷重。测定了试验片被破坏时的荷重。弯曲试验的测定条件如下。
[0141]
2个支点之间的距离lv：64.0
±
0.5mm
[0142]
压头速度(head speed)：2.0
±
0.2mm/分钟
[0143]
图表速度(chart speed)：100mm/分钟
[0144]
图表满量程(chart full scale)：490n(50kgf)
[0145]
根据下述数式(a)计算出弯曲强度σ(单位：mpa)。根据下述数式(b)计算出弯曲弹性模量e(单位：gpa)。根据下述数式(c)计算出弯曲伸长率ε(单位：％)。下述数式中，“p”为试验片被破坏时的荷重(单位：n)。“lv”为2个支点之间的距离(单位：mm)。“w”为试验片的横宽(单位：mm)。“t”为试验片的厚度(单位：mm)。“f/y”为荷重-挠度曲线的直线部分的斜率(单位：n/mm)。“s”为试验片即将被破坏之前的试验片的挠度(单位：mm)。
[0146]
σ＝(3
×
p
×
lv)/(2
×w×
t2)
ꢀꢀꢀ
(a)
[0147]
e＝[lv3/(4
×w×
t3)]
×
(f/y)
ꢀꢀꢀꢀꢀ
(b)
[0148]
ε＝(600
×s×
t)/lv2ꢀꢀꢀ
(c)
[0149]
(耐电压性的评价：耐电压试验)
[0150]
将各实施例及比较例的复合物在成形模具温度175℃、成形压力13.5mpa、固化时间360秒的条件下进行传递成形之后，在175℃下后固化5.5小时，由此制作出厚度2.0mm的试验片。
[0151]
在进行耐电压试验时，在绝缘板上依次配置了连接有接地线的不锈钢板、导电橡胶板、试验片、连接有高压线的直径10mm的不锈钢制电极。将高压线及接地线分别连接于高压放大器的高压输出端子、接地端子。将函数产生器的波形输出输入到高压放大器中，以从0v至最大2000v为止每秒10v的速度升压的方式产生试验电压，并施加于试验片。读取了通过试验片的电流超过10ma的时刻的电压。接着，在试验片上的不同位置配置不锈钢制电极，同样地施加了电压。反复进行规定次数，将所读取的电压的平均值作为试验片的耐电压(绝缘击穿电压：v/mm)。
[0152]
[表1]
[0153][0154]
产业上的可利用性
[0155]
本发明的复合物能够获得同时具有耐热性及耐电压性的成形体，因此具有高的工业性价值。