基于等离子体的乏燃料干法后处理方法与流程

技术特征：
1.一种基于等离子体的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，包括以下步骤：s1、将脱去包壳后的乏燃料加工成乏燃料粉末，送至等离子体反应器中；s2、所述乏燃料粉末在所述等离子体反应器中与含f原子的等离子体充分混合并发生反应，形成包括挥发性氟化物和不挥发性氟化物的产物；s3、将所述产物在104k/s
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109k/s的冷却速率下进行急速冷却，形成气固两相流和固态产物；s4、将所述气固两相流进行过滤去除其中的固态产物，再经过冷凝、吸附、解吸和精馏，得到含uf6和puf6的混合气体；s5、将所述混合气体进行回收处理，形成对应的氧化物或金属。2.根据权利要求1所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，步骤s1中，所述乏燃料粉末在惰性气体的载气作用下通过喷嘴输送至等离子体反应器中。3.根据权利要求1所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，步骤s1中，所述乏燃料粉末的粒径≤200μm。4.根据权利要求1所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，步骤s2中，所述含f原子的等离子体通过氟化介质转化形成；所述氟化介质包括cf4、nf3、f2、hf、brf3、brf5、clf3及sf6气体中一种或多种。5.根据权利要求1所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，步骤s2中，所述含f原子的等离子体由所述氟化介质通过气体放电转化形成后再输入所述等离子体反应器中；或者，所述含f原子的等离子体由所述氟化介质在所述等离子体反应器中转化形成。6.根据权利要求5所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，所述含f原子的等离子体通过高压放电、直流电弧放电、高频放电、微波放电和激光电离中至少一种产生。7.根据权利要求4所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，步骤s2中，当氟化介质为f2时，所述乏燃料粉末中的uo2和u3o8在所述等离子体反应器中发生反应的化学反应式如下式（1）、（2）：uo2 3f2→
uf6 o
2 ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（1）u3o8 9f2→
3uf6 4o
2 ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（2）所述乏燃料粉末中的puo2在所述等离子体反应器中发生反应的化学反应式如下式（3）至（5）：puo2 2f2→
puf4 o2ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（3）puo2 3f2→
puf6 o2ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（4）puo4 f2↔
puf6ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（5）其中，根据式（3）产生的puf4再与足够的f2反应，促使式（4）的反应向右端进行，使puo4完全转化为puf6；所述乏燃料粉末中的镧系元素在所述等离子体反应器中发生反应的化学反应式如下：2ln2o3 6f2→
4lnf3 3o2ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（6）所述乏燃料粉末中的次锕系元素在所述等离子体反应器中发生反应的化学反应式如下：npo2 3f2→
npf6 o2ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（7）npo2 2f2→
npf4 o2ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（8）
npf4 f2↔ꢀ
npf6ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（9）2am2o3 6f2→
4amf3 3o2ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（10）2cm2o3 6f2→
4cmf3 3o2ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
（11）其中，根据式（8）产生的npf4再与足够的f2反应，促使式（9）的反应向右端进行，使npf4完全转化为npf6。8.根据权利要求1所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，步骤s2中，所述等离子体反应器中反应区的温度大于2000k；所述等离子体反应器的器壁温度控制在950k以下。9.根据权利要求1所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，步骤s5包括：将uf6和puf6的混合气体通过干法或湿法处理，得到uo2和puo2的混合氧化物、hf；或者，步骤s5包括：将所述混合气体的uf6和puf6分离；将uf6通过干法或湿法处理，得到uo2和hf；将puf6通过干法或湿法处理，得到puo2和hf。10.根据权利要求1所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，步骤s5包括：将uf6和puf6的混合气体通过电磁分离处理，得到u、pu以及f2；或者，步骤s5包括：将所述混合气体的uf6和puf6分离；将uf6通过电磁分离处理，得到金属u和f2；将puf6通过电磁分离处理，得到金属pu和f2。11.根据权利要求1
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10任一项所述的乏燃料干法后处理方法，其特征在于，所述乏燃料干法后处理方法还包括以下步骤：s6、将步骤s3和步骤s4分离得到的固态产物进行回收处理。

技术总结
本发明公开了一种基于等离子体的乏燃料干法后处理方法，包括以下步骤：S1、将脱去包壳后的乏燃料加工成乏燃料粉末，送至等离子体反应器中；S2、乏燃料粉末与含F原子的等离子体充分混合并发生反应，形成产物；S3、将产物进行急速冷却，形成气固两相流和固态产物；S4、将气固两相流过滤去除固态产物，再经过冷凝、吸附、解吸和精馏，得到混合气体；S5、将混合气体进行回收处理，形成对应的氧化物或金属。本发明通过等离子体的氟原子与乏燃料中的U、Pu等反应，相较于火焰氟化工艺，等离子体具有温度范围更宽、氟化剂活性更强的效果，实现Pu完全转化成PuF6，解决了从裂变产物氟化物中分离Pu的问题，促使U和Pu与裂变产物分离，提高回收率，简化工艺。化工艺。化工艺。


技术研发人员：陈明周 刘夏杰 黄文有 周江 陆杰 李晴 杨武 张子炜 魏欢饴
受保护的技术使用者：中国广核集团有限公司 中国广核电力股份有限公司
技术研发日：2020.10.14
技术公布日：2021/12/13