一种全范德华自旋太赫兹发射器及调控太赫兹波强弱以及极性的方法与流程

1.本发明涉及太赫兹发射及调控领域，具体涉及一种高效的全范德华自旋太赫兹发射器及调控太赫兹波强弱以及极性的方法。


背景技术：

2.太赫兹(thz)波包含了频率为0.1-10thz的电磁波，是介于微波和红外线之间的电磁波，该特点具有透视能力强、安全性与定向性好、带宽大、以及时间与空间分辨率高等技术优势。太赫兹技术的发展在物理、化学、电子信息、生命科学、材料科学、通讯雷达以及国家安全等领域具有独特的优越性和巨大的应用前景。
3.目前，自旋太赫兹发射源的机理主要是利用飞秒激光脉冲照射铁磁层与非铁磁层异质结构，铁磁层中的电子受到光的激发跃迁至费米能级之上，从而产生不平衡的电子分布。光所激发的大多数自旋电子(自旋向上)主要具有类sp带轨道特性，而少数平衡电子(自旋向下)则具有类d带的轨道特性。由于二者的运动速度和寿命有所不同，因此自旋向上的电子将在铁磁/非铁磁的界面积累，最终实现自旋流向非铁磁的注入。在铁磁/非铁磁的界面，由于逆自旋霍尔效应或逆rashba-edelstein效应，自旋流转变为ps量级的电荷流，进而辐射出太赫兹。
4.常用的自旋电子太赫兹波发射器主要是由重金属材料(铂、钨、钽等)组成的非铁磁层和由钴铁硼合金等三维材料组成的铁磁层材料构建成的异质结构近年来，伴随着通信技术发展进入“太赫兹时代”，社会各界对低成本、小型化、多功能的高效太赫兹源的需求也日益加剧。二维材料的问世，为解决上述问题带来曙光。
5.二维材料是指电子仅可在两个维度的纳米尺度上平面运动的材料，该纳米尺度包含了1-100nm的范围。铁磁性在信息处理、磁存储等技术上具有广泛应用价值，稳定的铁磁态保持在单原子层极限厚度的薄膜中可实现高效率、高集成度等优势，因此二维磁性材料引起了广泛的关注。现如今，研究最多的具有面内磁各向异性的二维磁性材料是以fe4gete2和fe5gete2作为主要代表，这些材料的居里温度接近于室温，且可解理至单层厚度，同时具备良好的物理和化学稳定性，易于调制。
6.目前，所报道的调控二维磁性材料居里温度的最佳方法是通过拓扑材料与二维磁性材料相互耦合利用界面工程效应可将居里温度提高至室温以上。有鉴于此，基于二维材料及其他新型材料构建一种新的高效室温全范德华自旋电子太赫兹波发射器尤为重要。


技术实现要素：

7.为解决上述技术问题，本发明的目的在于提供一种高效的全范德华自旋太赫兹发射器及调控太赫兹波强弱以及极性的方法。
8.为达到上述目的，本发明提供了一种全范德华自旋太赫兹发射器，其包括：飞秒激光器、纳米薄膜、电压源，其中：
9.所述飞秒激光器用于输出穿透纳米薄膜的泵浦激光，以产生第一太赫兹脉冲；
10.所述纳米薄膜为非铁磁层和铁磁层构建的全范德华异质结构；所述铁磁层的材料为二维磁性材料；
11.所述电压源用于向非铁磁层输入电流，调控非铁磁层材料的费米能级距离狄拉克点的位置以改变第一太赫兹脉冲的强弱，以及产生极性相反的第二太赫兹脉冲。
12.根据本发明的具体实施方案，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，铁磁层可以是通过分子束外延等方法生长于非铁磁层之上。
13.根据本发明的具体实施方案，优选地，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，所述纳米薄膜还含有衬底和电极薄膜层。具体的，纳米薄膜可以具有以下结构：所述纳米薄膜包括依次设置的衬底、铁磁层、非铁磁层和电极薄膜层；或者，所述纳米薄膜包括依次设置的电极薄膜层、衬底、非铁磁层和铁磁层；或者，所述纳米薄膜包括依次设置的衬底、非铁磁层和铁磁层，并且所述衬底设有至少两层电极薄膜。
14.根据本发明的具体实施方案，优选地，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，所述电压源的正极和负极分别连接所述非铁磁层，优选地，所述电压源的正极通过电极薄膜层向所述非铁磁层施加电压，所述电压源的负极连接所述非铁磁层，例如当纳米薄膜包括依次设置的衬底、铁磁层、非铁磁层和电极薄膜层时，可以采用这种连接方式；
15.或者，所述电压源的正极、负极分别连接衬底，例如当纳米薄膜包括依次设置的衬底、非铁磁层和铁磁层，并且所述衬底设有至少两层电极薄膜时，电压源的正极、负极可以分别与衬底的两层电极薄膜连接；
16.或者，所述电压源的正极连接至衬底，负极连接所述非铁磁层，例如当纳米薄膜包括依次设置的电极薄膜层、衬底、非铁磁层和铁磁层时，可以采用这种连接方式。
17.根据本发明的具体实施方案，优选地，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，所述二维铁磁材料为在室温下具有磁性的二维范德华材料，优选选自fe4gete2、fe
4 x
gete2、fe5gete2中的一种或两种以上的组合；更优选为fe4gete2。fe4gete2具有面内磁各向异性，其居里温度小于室温，但是依靠与由范德华拓扑材料制成的非铁磁层构造成异质结，利用界面工程效应可以将fe4gete2制成的铁磁层的居里温度提升至室温以上，由此提出了一种具有面内磁各向异性的全范德华异质结结构，借此实现太赫兹的发射。
18.根据本发明的具体实施方案，优选地，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，所述非铁磁层的材料为范德华拓扑材料，优选强自旋轨道耦合材料。其中，所述强自旋轨道耦合材料可以选自bi2se3，bi2te3，bi
x
sb
1-x
，sb2te3和(bi
x
sb
1-x
)2te3中的一种或两种以上的组合；优选为(bi
x
sb
1-x
)2te3。其中，所述bi
x
sb
1-x
中的x的值约为0.9；所述(bi
x
sb
1-x
)2te3中的x的取值范围约为0-1。
19.根据本发明的具体实施方案，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，非铁磁层和铁磁层采用的材料均为范德华拓扑材料，因此，相应的结构为全范德华拓扑材料体系，该太赫兹发射器为全范德华自旋太赫兹发射器。组成纳米薄膜的非铁磁层和铁磁层的厚度均为纳米级别，优选地，所述铁磁层的厚度为1-10nm，所述非铁磁层的厚度为5-20nm。
20.根据本发明的具体实施方案，优选地，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，所述飞秒激光器为飞秒激光振荡器、飞秒激光方法器或光纤飞秒激光器，飞秒激光器输出的泵浦激光的脉冲宽度小于1ps。
21.根据本发明的具体实施方案，优选地，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，所述衬底的材料选自蓝宝石、高米勒指数的砷化镓、钛酸锶以及铌镁酸铅-钛酸铅中的一种。
22.根据本发明的具体实施方案，在上述全范德华自旋太赫兹发射器中，纳米薄膜的制备可以采用分子束外延等方法实现，例如：
23.当纳米薄膜由铁磁层和非铁磁层组成时，利用分子束外延法在非铁磁层表面生长铁磁层；
24.当纳米薄膜包括依次设置的衬底、铁磁层、非铁磁层和电极薄膜层时，利用分子束外延法在衬底表面生长铁磁层，然后在铁磁层的表面生长非铁磁层，然后再在非铁磁层的表面形成电极薄膜层；
25.当纳米薄膜包括依次设置的电极薄膜层、衬底、非铁磁层和铁磁层时，利用分子束外延法在衬底表面生长非铁磁层，然后在铁磁层的表面生长铁磁层，然后再在衬底的另一侧表面(未生长非铁磁层的表面)形成电极薄膜层；
26.当纳米薄膜包括依次设置的衬底、非铁磁层和铁磁层，并且所述衬底设有至少两层电极薄膜时，利用分子束外延法在衬底表面生长非铁磁层，然后在铁磁层的表面生长铁磁层，然后再在衬底生长非铁磁层的这一侧表面未被非铁磁层覆盖的区域形成电极薄膜层。
27.本发明所提供的太赫兹波发生器是采用二维铁磁材料制备铁磁层，与由范德华拓扑材料制成的非铁磁层构建全范德华异质结结构，目前构造全范德华异质结作为太赫兹发射器是本发明首次提出的。在全范德华异质结构中，二维磁性材料以层状的形式存在，通过范德华力即分子间作用力堆叠在一起，层内原子以化学键进行连接，在原子级厚度下依然在电学、力学、光学以及能源等方面保持新奇的物理和化学特性。进一步地，通过较弱的范德华相互作用与相邻层结合，使得匹配度不同的原子层结合成为可能，进而创建广泛的范德华异质结结构，摆脱晶格匹配和兼容性的限制，从而实现具有电路微型化、力学柔韧性、三维堆叠高密度、响应速率快和高开关比性能等优势。
28.本发明还提供了一种调控太赫兹波强弱以及极性的方法，包括：
29.使泵浦激光穿透纳米薄膜，以产生第一太赫兹脉冲，其中，纳米薄膜包括互相接触的铁磁层与非铁磁层构建的全范德华异质结构，铁磁层和非铁磁层的厚度均为纳米尺度；所述铁磁层的材料为二维磁性材料；
30.利用电压源对非铁磁层的载流子浓度进行调控以改变非铁磁层的费米能级使所述铁磁层的自旋方向发生变化，并从非铁磁层辐射出与第一太赫兹脉冲的极性相反的第二太赫兹脉冲；
31.优选地，使泵浦激光穿透纳米薄膜，以产生第一太赫兹脉冲，并且：使泵浦激光垂直铁磁层入射并在铁磁层产生第一瞬时自旋流，则第一瞬时自旋流在非铁磁层转变为第一电荷流，并从非铁磁层辐射出第一太赫兹脉冲；或者，使泵浦激光垂直非铁磁层入射并在铁磁层产生第二瞬时自旋流，则第二瞬时自旋流在非铁磁层转变为第二电荷流，并从非铁磁层辐射出与第一太赫兹脉冲极性相反的第二太赫兹脉冲；
32.优选地，第一瞬时自旋流转变为第一电荷流，以及第二瞬时自旋流转变为第二电荷流，进一步电荷流对自旋流的作用与拓扑材料费米能级的位置有关，这基于自旋霍尔效应，拉什巴效应或拓扑表面态。
33.根据本发明的具体实施方案，上述方法中所涉及的纳米薄膜可以采用与本发明所提供的全范德华自旋太赫兹发射器的纳米薄膜相同的结构、材料以及厚度等参数。
34.本发明的技术方案利用飞秒激光器将泵浦激光穿透由互相接触的铁磁层与非铁磁层组成的纳米薄膜，以产生第一太赫兹脉冲；同时，利用电压源改变非铁磁层拓扑材料的载流子浓度，以调控第一太赫兹脉冲的强弱，进一步改变非铁磁层的自旋方向实现铁磁层的磁矩发生磁性翻转，并从非铁磁层辐射出与第一太赫兹脉冲的极性相反的第二太赫兹脉冲，由此使得从非铁磁层辐射出与最初产生的太赫兹脉冲极性相反的太赫兹脉冲。本发明的技术方案能快速改变辐射出的太赫兹脉冲的极性，以辐射出极性相反的太赫兹脉冲，且功能多样化、操作简便，有利于相关太赫兹器件的生产和应用。
附图说明
35.图1为本发明实施例2的自旋太赫兹发射装置的结构示意图；
36.图2为本发明实施例3的自旋太赫兹发射装置的调控示意图；
37.图3为本发明实施例4的自旋太赫兹发射装置的调控示意图；
38.图4为本发明实施例5的自旋太赫兹发射装置的调控示意图。
具体实施方式
39.为了对本发明的技术特征、目的和有益效果有更加清楚的理解，现对本发明的技术方案进行以下详细说明，但不能理解为对本发明的可实施范围的限定。
40.实施例1
41.本实施例提供了利用分子束外延技术制备范德华异质结的方法，结合材料表征手段，进行高质量薄膜的制备。制备范德华异质结的操作步骤如下：
42.(1)清洗衬底：
43.以(0001)蓝宝石作衬底为例，由于蓝宝石化学性质稳定，不易被酸碱腐蚀，故在衬底上生长薄膜前需要做清洗处理，清洗程序如下：
44.将蓝宝石衬底在丙酮和异丙醇中先后各进行5-6分钟的超声处理，再在去离子水中进行5-6分钟的超声处理，用以去除衬底上表面的有机物，之后用氮气将其吹干。
45.(2)温度校验：
46.生长期间的衬底温度通过热电偶监控，通过高温计校准热电偶的温度。为了最大程度地保证温度精度，缓慢地升高温度以确保每次加热过程中的热平衡。
47.(3)拓扑绝缘体的生长：
48.生长腔内的真空度保持在10-10
torr左右，超高真空室内安装有铋(bi)、锑(sb)、碲(te)蒸发源炉，采用热蒸发技术蒸发。不同元素以膜厚监控仪(fdc)确定蒸发速率，以控制生长过程中的通量比。将清洁后的蓝宝石衬底迅速转移入超高真空分子束外延系统内，并对蓝宝石衬底进行高温退火约30分钟，退火温度约为600℃-650℃。随后将衬底温度降到生长温度，通过精确控制时间将薄膜沉积在衬底上来控制厚度。
49.(4)二维磁性材料铁锗碲的生长
50.超高真空室内安装有铁(fe)、锗(ge)、碲(te)蒸发源炉，采用热蒸发技术蒸发。在蓝宝石衬底上生长拓扑绝缘体(bi
x
sb
1-x
)2te3后不取出，确认真空室内的真空度，将温度升
至薄膜的生长温度，通过膜厚监控仪(fdc)确定三种元素的蒸发速率。生长过程中通过精确控制时间沉积在衬底上来控制薄膜厚度。生长结束后，将衬底快速冷却到室温后取出。
51.实施例2-5的装置所涉及的结构均可以参照实施例1的方法进行制备。
52.实施例2
53.本实施例提供了一种自旋太赫兹发射装置，其结构如图1所示。该装置包括：飞秒激光器、纳米薄膜；其中：
54.纳米薄膜包括互相接触的铁磁层与非铁磁层，铁磁层和非铁磁层均为范德华材料薄膜，二者组成全范德华异质结构；
55.飞秒激光器用于输出泵浦激光并穿透纳米薄膜，以产生太赫兹脉冲。
56.优选地，非铁磁层材料为拓扑绝缘体，具体材料是(bi
x
sb
1-x
)2te3，其中，x为0.5，厚度为6nm；
57.铁磁层的材料为二维磁性材料，具体是fe4gete2，厚度为3-5nm。
58.本实施例的纳米薄膜利用分子束外延法在非铁磁层表面生长铁磁层的方式得到。
59.由于二维磁性材料fe4gete2在接近室温时具有面内磁各向异性；进一步地，当拓扑绝缘体与二维磁性材料fe4gete2进行耦合时，利用界面工程效应，可使fe4gete2在室温下仍具有面内磁各向异性。同时，拓扑绝缘体是一种特殊的绝缘体，该材料内部绝缘，而电荷可以在材料表面移动，这是由于拓扑绝缘体的体材料能带在费米能处存在带隙。拓扑绝缘体的表面存在自旋-动量锁定效应，这一特殊性质使得拓扑绝缘体具有较强的自旋轨道耦合效应，高于常用的重金属材料，诸如pt、w、ta等。因此，利用拓扑绝缘体可实现二维磁性材料高效的磁化翻转。此外，利用分子束外延技术可使得该异质结构被大面积制备，当薄膜厚度减少至单原子层厚时，能够减小器件尺寸，增大磁存储密度。
60.实施例3
61.本实施例提供了一种自旋太赫兹发射装置，其结构如图2所示。该装置包括：该装置包括：飞秒激光器、纳米薄膜和电压源；其中：
62.纳米薄膜包括互相接触的铁磁层与非铁磁层，以及向相应的蓝宝石衬底和电极薄膜，依次为衬底、铁磁层、非铁磁层、电极薄膜；铁磁层和非铁磁层均为范德华材料薄膜；
63.飞秒激光器用于输出泵浦激光并穿透纳米薄膜，以产生太赫兹脉冲。
64.电压源用于调控非铁磁层的载流子浓度，改变费米能级的位置，进一步改变费米能级相对于狄拉克点和费米矢量的位置以调控太赫兹脉冲的强弱；或进一步改变非铁磁层产生的自旋方向，产生相反的自旋流，使从非铁磁层辐射出与第一太赫兹脉冲的极性相反的第二太赫兹脉冲。电压控制磁化的原理基于自旋轨道耦合效应、拉什巴效应以及拓扑表面态效应。
65.优选地，非铁磁层薄膜的材料是(bi
x
sb
1-x
)2te3，其中，x为0.5，厚度为6nm；
66.铁磁层采用的二维磁性材料是fe4gete2，厚度为3-5nm；
67.衬底的材料选自蓝宝石、高米勒指数的砷化镓。
68.本实施例的纳米薄膜利用分子束外延法制备，首先在衬底表面生长铁磁层，然后在铁磁层未与衬底接触的表面生长非铁磁层，最后在非铁磁层未与铁磁层接触的表面形成电极薄膜。
69.电压源的正极连接材料上的电极薄膜层，电压源的负极连接非铁磁层。通过施加
大小不同的电压调控载流子浓度，或在使用离子液的环境下利用电压调控大幅度地改变载流子浓度，从而调控太赫兹波强弱以及极性。
70.实施例4
71.本实施例提供了一种自旋太赫兹发射装置，其结构如图3所示。该装置包括：飞秒激光器、纳米薄膜和电压源；其中：
72.纳米薄膜包括互相接触的铁磁层与非铁磁层，以及相应的蓝宝石衬底和电极薄膜，依次为电极薄膜、衬底、非铁磁层、铁磁层；铁磁层和非铁磁层均为范德华材料薄膜；
73.飞秒激光器用于输出泵浦激光并穿透纳米薄膜，以产生太赫兹脉冲。
74.电压源用于调控非铁磁层的载流子浓度，改变费米能级的位置，进一步改变费米能级相对于狄拉克点和费米矢量的位置以调控太赫兹脉冲的强弱；或进一步改变非铁磁层产生的自旋方向，产生相反的自旋流，使从非铁磁层辐射出与第一太赫兹脉冲的极性相反的第二太赫兹脉冲。电压控制磁化的原理基于自旋轨道耦合效应、拉什巴效应以及拓扑表面态效应。
75.优选地，非铁磁层薄膜的材料是(bi
x
sb
1-x
)2te3，厚度为6nm；
76.铁磁层采用的二维磁性材料，具体是fe4gete2，厚度为3-5nm；
77.衬底材料选自钛酸锶。
78.本实施例的纳米薄膜利用分子束外延法制备，首先在衬底表面生长非铁磁层，然后在非铁磁层未与衬底接触的表面生长铁磁层，最后在衬底未与非铁磁层接触的表面形成电极薄膜。
79.电压源的正极连接衬底上的电极层，所述电压源的负极连接非铁磁层，通过施加大小不同的电压进一步调控非铁磁层的载流子浓度。
80.实施例5
81.本实施例提供了一种自旋太赫兹发射装置，其结构如图4所示。该装置包括：飞秒激光器、纳米薄膜和电压源；其中：
82.纳米薄膜包括互相接触的铁磁层与非铁磁层，以及相应的蓝宝石衬底和两层电极薄膜，依次为衬底、非铁磁层、铁磁层，两层电极薄膜形成于衬底设置有非铁磁层的一侧表面中的未被非铁磁层覆盖的区域；铁磁层和非铁磁层均为范德华材料薄膜；
83.飞秒激光器用于输出泵浦激光并穿透纳米薄膜，以产生太赫兹脉冲。电压源用于调控非铁磁层的载流子浓度，改变费米能级的位置，进一步改变费米能级相对于狄拉克点和费米矢量的位置以调控太赫兹脉冲的强弱；或进一步改变非铁磁层产生的自旋方向，产生相反的自旋流，使从非铁磁层辐射出与第一太赫兹脉冲的极性相反的第二太赫兹脉冲。电压控制磁化的原理基于自旋轨道耦合效应、拉什巴效应以及拓扑表面态效应。
84.优选地，非铁磁层薄膜的材料是(bi
x
sb
1-x
)2te3，厚度为6nm；
85.铁磁层采用的二维磁性材料是fe4gete2，厚度为3-5nm；
86.衬底材料选自铌镁酸铅-钛酸铅。
87.本实施例的纳米薄膜利用分子束外延法制备，首先在衬底表面生长非铁磁层，然后在非铁磁层未与衬底接触的表面生长铁磁层，最后在衬底生长有非铁磁层的表面中、未被非铁磁层覆盖的区域形成两层电极薄膜。
88.电压源的正极和负极分别在产生电荷流的两个方向，通过施加大小不同的电压在
铌镁酸铅-钛酸铅衬底实现内建电场，反转电场来控制确定性的自旋方向，进一步调控非铁磁层的载流子浓度。
89.本发明在常规自旋太赫兹结构体系的基础上，加上了电压调控载流子浓度，能快速改变辐射出的太赫兹脉冲的强弱以及极性，以辐射出更强或极性相反的太赫兹脉冲，且结构简单，操作简便多功能化，利用成熟的分子束外延技术能快速制备由多层纳米薄膜，无需采用制备大孔径光电导天线的复杂的微纳加工技术产生太赫兹脉冲，有利于相关太赫兹器件的生产和应用。
90.最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。