一种非晶态硫氧化物固体电解质及其制备方法和应用与流程

本发明涉及电池材料，具体而言，涉及一种非晶态硫氧化物固体电解质及其制备方法和应用。

背景技术：

1、在全固态电池技术领域，使用无机固体电解质的全固态电池，因其理论上的高安全性、高能量密度以及优异的电化学稳定性，被视为突破当前商业化液态锂离子电池技术瓶颈的关键路径，有望推动储能器件及装备领域的升级革新。目前，主流的无机固体电解质主要分为氧化物、硫化物和卤化物三大体系。其中，硫化物固体电解质因具有媲美液态电解质的室温离子电导率而受到广泛关注。

2、然而，传统硫化物固体电解质在实际应用中仍面临诸多挑战，制约了其产业化进程。具体而言，一方面，其原料成本高昂，常规锂源高度依赖高纯度的li2s，而li2s的合成工艺复杂、提纯难度大，导致其市场价格居高不下；另一方面，li2s化合物的纯度及化学稳定性易受储存环境及时间影响，保质期存在较大波动性，给规模化生产的工艺稳定性和一致性控制带来了极大困难。这些因素共同构成了硫化物固体电解质技术向产业落地转化的主要障碍。

技术实现思路

1、本发明的目的在于克服现有技术存在的问题，提供一种非晶态硫氧化物固体电解质及其制备方法和应用。

2、本发明解决其技术问题是采用以下技术方案来实现的。

3、本发明提供一种非晶态硫氧化物固体电解质，包括li2o-p2s5-mxny系非晶态硫氧化物固体电解质，其中，m为li、al、ga和ta中的一种或几种，n为f、cl、br、i、o和s中的一种或几种，x、y的取值满足：0＜x/y≤1。

4、本发明还提供一种上述非晶态硫氧化物固体电解质的制备方法，包括：在保护气体气氛下，将制备硫氧化物固体电解质的原料进行球磨处理和压片处理制得片状前驱体，再将所述片状前驱体进行程序式烧结热处理，制得所述非晶态硫氧化物固体电解质。

5、本发明还提供一种上述非晶态硫氧化物固体电解质在电池中进行应用。

6、本发明具有以下有益效果：

7、本发明提供的非晶态硫氧化物固体电解质的合成原料不使用昂贵的li2s，大幅降低了原料成本。更重要的是，通过离子调控和工艺优化成功开发出兼具实用离子电导率、成本优势与工艺稳定性的非晶态硫氧化物固体电解质，该非晶态硫氧化物固体电解质表现出良好的（电）化学稳定性，具有良好的实用化前景。

1.一种非晶态硫氧化物固体电解质，其特征在于，包括li2o-p2s5-mxny系非晶态硫氧化物固体电解质，其中，m为li、al、ga和ta中的一种或几种，n为f、cl、br、i、o和s中的一种或几种，x、y的取值满足：0＜x/y≤1。

2.根据权利要求1所述的非晶态硫氧化物固体电解质，其特征在于，包括以下结构通式所示的物质：

3.根据权利要求1所述的非晶态硫氧化物固体电解质，其特征在于，所述的非晶态硫氧化物固体电解质的离子电导率＞0.65ms/cm。

4.一种根据权利要求1-3中任一项所述的非晶态硫氧化物固体电解质的制备方法，其特征在于，其包括：在保护气体气氛下，将制备硫氧化物固体电解质的原料进行球磨处理和压片处理制得片状前驱体，再将所述片状前驱体进行程序式烧结热处理，制得所述非晶态硫氧化物固体电解质。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将包含li2o、p2s5、mxny和球磨珠的混合料进行球磨处理得到前驱粉料，再将所述前驱粉料进行压片处理得到片状前驱体，在保护气体气氛下，对所述片状前驱体进行程序式烧结热处理得到烧结产物，所述烧结产物再经冷却和研磨细化，制得所述非晶态硫氧化物固体电解质。

6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，球磨处理在氩气保护下进行，球磨处理包括预磨、一次球磨和二次球磨，其中：所述预磨、一次球磨与二次球磨的球料比为5-20：1，所述预磨的转速为100-300rpm，预磨的时间为0.2-2hrs，一次球磨与二次球磨的转速为300-600rpm，所述一次球磨与二球磨的时间为10-60hrs。

7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述预磨和一次球磨的li2o、p2s5、mxny原料分别为其相应化学计量比的θ%、δ%、100%，二次球磨时加入（1-θ）%的li2o和（1-δ）%的p2s5原料，其中0≤θ≤1，0≤δ≤1。

8.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述程序式烧结热处理包括一次烧结成核和二次烧结成型两部分，其中：所述一次烧结成核的温度为160-240℃，处理时间为0.5-5hrs，所述二次烧结成型的温度为240-320℃，处理时间为1-10hrs，所述程序式烧结热处理的升/降温速率为2-10℃/min。

9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述程序式烧结热处理的保护气体包括氦（he）、氖（ne）、氩（ar）、氮（n2）中的一种以上高纯气体；所述程序式烧结热处理的保护气体流速控制为0-2l/min。

10.根据权利要求1-3中任一项所述的非晶态硫氧化物固体电解质或采用权利要求4-9中任一项所述的制备方法制备的非晶态硫氧化物固体电解质在电池中的应用。