导热性片和其制造方法与流程

1.本发明涉及导热性片和其制造方法。


背景技术：

2.在计算机、汽车部件、手机等的电子设备中，为了使半导体元件、机械部件等发热体产生的热量释放出去，一般使用散热片(heatsink)等散热体。为了提高向散热体传热的效率，已知在发热体和散热体之间配置导热性片。
3.导热性片一般包含高分子基体和分散在高分子基体中的导热性填料。另外，为了提高特定方向上的导热性片，导热性片有时使形状具有各向异性的导热性纤维等各向异性填料沿一个方向定向。
4.作为各向异性填料沿一个方向定向的导热性片，已知例如，通过对在高分子基体中分散了导热性纤维和非纤维状导热性填料的高导热性组合物施加磁力线的磁场定向，使导热性纤维在一定方向上定向的导热性片(例如，参照专利文献1)。
5.现有技术文献
6.专利文献
7.专利文献1:日本特开2005-146057号公报


技术实现要素：

8.发明要解决的课题
9.但是，随着近年来电子设备的小型化和高性能化的推进，发热量愈加增加，需要比专利文献1的导热性片更高导热率的导热性片。另外，像专利文献1那样的导热性片在其厚度方向上显示了良好的导热性，但不清楚能否充分应对今后所要求的高性能化。
10.综上所述，本发明的课题是提供具有较高导热性的导热性片。
11.解决课题的手段
12.在本发明中，试图通过在高分子基体中包含鳞片状填料和纤维状填料，使鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向在相同方向上定向，来进一步提高导热率。但是，若含有鳞片状填料，则材料的粘度会上升，有时难以如专利文献1那样通过磁场定向进行定向。于是，我们发现，通过采用流动定向作为定向方法，并且将鳞片状填料的含量设置在预定范围内，可以解决上述问题，从而完成了本发明。
13.即，本发明提供以下[1]～[1]。
[0014]
[1].一种导热性片，是在高分子基体中含有鳞片状填料和纤维状填料的导热性片，
[0015]
所述鳞片状填料的鳞片面的长轴方向与所述纤维状填料的纤维轴方向以相同方向定向，
[0016]
鳞片状填料和纤维状填料的质量比例、即鳞片状填料/纤维状填料为55/45以上。
[0017]
[2].根据[1]所述的导热性片，其中，所述鳞片状填料和所述纤维状填料的质量比
例、即鳞片状填料/纤维状填料是65/35～95/5。
[0018]
[3].根据[1]或[2]所述的导热性片，当将厚度方向设为第一方向、将垂直于第一方向的方向设为第二方向、将垂直于第一方向和第二方向的方向设为第三方向时，第一方向的导热率为11w/mk以上。
[0019]
[4].根据[1]～[3]中任一项所述的导热性片，其中，所述鳞片状填料是鳞片状石墨粉末。
[0020]
[5].根据[1]～[4][中任一项所述的导热性片，其中，所述纤维状填料是碳纤维。
[0021]
[6].根据[1]～[5]中任一项所述的导热性片，其中，所述鳞片状填料的鳞片面的法线方向整齐地为规定的方向。
[0022]
[7].根据[1]～[6]中任一项所述的导热性片，由多个单元层构成，各单元层包含所述鳞片状填料和所述纤维状填料，各单元层沿着顺着片的面方向的一个方向层叠。
[0023]
[8].一种导热性片的制造方法，所述导热性片是在高分子基体中含有鳞片状填料和纤维状填料的导热性片，
[0024]
所述制造方法包含：
[0025]
调制含有作为高分子基体前体的树脂、鳞片状填料和纤维状填料的混合物的混合物调制工序，以及
[0026]
在使所述混合物形成预定形状时，通过流动定向处理使所述鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和所述纤维状填料的纤维轴方向以相同方向定向的定向处理工序。
[0027]
[9].一种导热性片的制造方法，所述导热性片是在高分子基体中含有鳞片状填料和纤维状填料的导热性片，
[0028]
所述制造方法包含：
[0029]
调制含有作为高分子基体前体的树脂、鳞片状填料和纤维状填料的混合物的混合物调制工序，
[0030]
在使所述混合物形成片状时，通过流动定向处理使所述鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和所述纤维状填料的纤维轴方向以相同方向定向的定向处理工序，
[0031]
准备多个经由所述定向处理工序得到的一次片，使所述多个一次片层叠而形成层叠块的工序，以及
[0032]
将层叠块沿层叠方向呈片状切断的切断工序。
[0033]
[10].根据[8]或[9]所述的导热性片的制造方法，其中，所述鳞片状填料和所述纤维状填料的质量比例、即鳞片状填料/纤维状填料为55/45以上。
[0034]
发明效果
[0035]
根据本发明，可以提供具有较高导热性的导热性片。
附图说明
[0036]
图1是实施方式的导热性片的示意立体图。
[0037]
图2是实施方式的导热性片的制造方法例的示意立体图。
具体实施方式
[0038]
以下，详细说明本发明的实施方式(本实施方式)的导热性片。
[0039]
本实施方式的导热性片在高分子基体中包含鳞片状填料和纤维状填料，鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向在相同方向上定向。通过这样在相同方向上定向，例如在片的厚度方向上定向的情况下，可以增大厚度方向的导热率。另外，通过在一个纤维状填料和另一个纤维状填料之间存在上述鳞片状填料，能够良好地形成导热路径，得到更高的导热性。
[0040]
另外，一起配合纤维状填料与鳞片状填料的树脂组合物，其粘度比仅配合纤维状填料、或者配合纤维状填料和球形填料的树脂组合物更容易增加。由于这种树脂组合物的粘度高，所以在磁场定向中难以使鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向在相同方向上定向。于是，在本发明中，通过采用流动定向使鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向在同一方向上定向，并且使鳞片状填料和纤维状填料的质量比例(鳞片状填料/纤维状填料)在55/45以上，成功实现了更高的导热性。
[0041]
也就是说，如果从另一个方面说明本实施例，可以说是在高分子基体中包含鳞片状填料和纤维状填料的导热性片，是通过流动定向处理，鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向在同一方向上定向，并且鳞片状填料和纤维状填料的质量比例(鳞片状填料/纤维状填料)在55/45以上的导热性片。
[0042]
另外，“鳞片状填料和纤维状填料的质量比例(鳞片状填料/纤维状填料)在55/45以上”意味着鳞片状填料的质量比例与55/45相同或大于55/45。
[0043]
图1示出了本实施方式的导热性片的例子。图1的导热性片10在高分子基体11中包含鳞片状填料12和纤维状填料13，鳞片状填料12的鳞片面的长轴方向和纤维状填料13的纤维轴方向在相同的方向上，具体地说、在厚度方向(第一方向)上定向。导热片10通过后述的制造方法由多个单元层14构成，各个单元层14都包含鳞片状填料12和纤维状填料13，并且沿着片10的面方向的一个方向(与第一方向垂直的方向：第三方向)层叠。
[0044]
此外，如图1所示，当设定厚度方向是第一方向、垂直于第一方向的方向是第二方向、垂直于第一方向和第二方向的方向是第三方向时，在第一方向上，鳞片状填料12的鳞片面的长轴方向和纤维状填料13的纤维轴方向在相同方向上定向，因此显示出较高的导热性。具体地，该导热率优选为8w/mk以上，更优选为11w/mk以上，进而更优选为13w/mk以上，特别优选为16w/mk以上。另外，导热率依照astm d5470-06的方法进行测量。
[0045]
另外，在第二方向，由于鳞片状填料12的鳞片面的短轴方向和纤维状填料13的纤维宽度方向在相同方向上定向，所以对于该方向也显示出较高的导热性。也就是说，图1所示的导热性片是两方向导热性片，其在第一方向和第二方向上均显示高导热性。
[0046]
另外，第二方向的导热率优选为3w/mk以上，更优选为4w/mk以上，进而更优选为6w/mk以上。
[0047]
以下，对构成本实施方式的导热性片的各材料等进行说明。
[0048]
(高分子基体)
[0049]
高分子基体是保持鳞片状填料和纤维状填料等的部件，优选为柔软的橡胶状弹性体。高分子基体由作为其前体的树脂形成。为了使鳞片状填料和纤维状填料在定向的状态下包含在高分子基体中，在定向的工序中要求树脂具有流动性。例如，如果作为高分子基体的前体的树脂是热塑性树脂，则可以在加热后塑化的状态下使鳞片状填料和纤维状填料定向。另外，如果是反应性液体树脂，则在固化前使鳞片状填料和纤维状填料定向，在维持该
状态的状态下固化，就能够得到鳞片状填料和纤维状填料定向的固化物。前者的粘度比较高，而且如果塑化到低粘度，则树脂有热劣化的危险，所以优选采用后者的树脂。
[0050]
作为反应性液状树脂，优选使用在反应前为液状，在规定条件下固化而形成交联结构的橡胶或凝胶。交联结构是指聚合物的至少一部分以三维方式交联，通过加热形成不熔化的固化体。另外，由于制作在液状树脂中加入鳞片状填料和纤维状填料的混合组合物，在具有流动性的液状树脂中使其定向，所以优选为低粘度，优选在定向后具有在规定条件下可固化的性质。
[0051]
作为这样的反应性液体树脂的固化方法，例如可以例示热固化性或光固化性的方法，但是由于大量地包含遮挡光的鳞片状填料和纤维状填料，所以优选使用热固化性的橡胶或凝胶。更具体地，可以示例有机硅树脂、利用多元醇和异氰酸酯的反应的聚氨酯橡胶、利用丙烯酸酯的自由基反应或阳离子反应的丙烯酸类橡胶等，但是优选使用有机硅树脂。
[0052]
只要有机硅树脂是有机聚硅氧烷则不特别限定，但是优选使用固化型有机硅树脂。如果有机硅树脂是固化型，则是可以通过使固化性有机硅组合物固化来获得的有机硅树脂。有机硅树脂可以使用加成反应型的，也可以使用其他的。在加成反应型的情况下，固化性有机硅组合物优选包含成为主剂的硅氧烷化合物和使主剂固化的固化剂。
[0053]
作为主剂使用的硅氧烷化合物，含有链烯基的有机聚硅氧烷是优选的，具体来说，可以列举出含有乙烯基的聚二甲基硅氧烷、含有乙烯基的聚苯基甲基硅氧烷、含乙烯基二甲基硅氧烷-二苯基硅氧烷共聚物、含乙烯基二甲基硅氧烷-苯基甲基硅氧烷共聚物、含有乙烯基二甲基硅氧烷-二乙基硅氧烷聚合物等含乙烯基的有机聚硅氧烷等。
[0054]
作为固化剂，只要能够使作为上述主剂的硅氧烷化合物固化，则不特别限定，但优选是作为具有2个以上氢硅基(sih)的有机聚硅氧烷的、有机氢化聚硅氧烷。
[0055]
关于固化剂，可以通过适当调整其羟基的数量、分子量和对主剂的配合量比，来调整后述的一次片的硬度。具体而言，通过使用1分子中的氢硅基少或分子量大的固化剂、或减少固化剂对主剂的配合量比，可以降低1次片的硬度。
[0056]
如果用体积(填充率)来表示作为高分子基体前体的树脂的含量，则相对于导热性片总量，优选是15～50体积％，更优选是25～45体积％。
[0057]
在图1所示的导热性片10中，相邻的单元层14、14彼此粘接在一起，但是优选各单元层14直接固定于相邻的单元层14。即，优选邻接的单元层14、14不通过粘合剂等单元层以外的材料而直接接合。通过这种配置，当将有机硅树脂优选地用作例如基体前体的树脂时，每个单元层14的有机硅树脂彼此接合。
[0058]
有机硅树脂之间通常难以以高的粘结力进行粘合，但在本实施方式中，如后所述，通过对单元层14的粘结面进行vuv(真空紫外线)照射，使表面活性化，因此以相对较高的粘结力将邻接的单元层14、14彼此粘合。因此，单元层14之间的界面不会发生剥离。另外，由于单元层14、14彼此之间在无其他部件介入、并且不利用固化等的情况下进行粘合，所以导热性片10的柔软性不会损坏。
[0059]
(鳞片状填料)
[0060]
从使鳞片状填料容易在片的厚度方向上定向而提高导热性的观点来看，优选纵横比为3以上，更优选为6～50，进而更优选为8～15。
[0061]
纵横比表示鳞片状填料的鳞片面在长轴方向上的长度/厚度。
[0062]
另外，鳞片状填料的平均粒径(平均长轴长度)优选为10～400μm，更优选为15～300μm。另外，进而优选为20～200μm。通过将平均粒径设为10μm以上，在导热性片中填料之间容易彼此接触，确保了传热路径，导热性片的导热性良好。另一方面，如果平均粒径为400μm以下，则鳞片状填料的体积变低，能够进行基体中的高填充。
[0063]
需说明的是，可以通过显微镜观察鳞片状填料的平均粒径，计算长轴方向上的长度作为直径。更具体地，可以使用电子显微镜、光学显微镜或x射线ct装置来测量任意50个鳞片状填料的长轴方向上的长度，将它们的平均值(相加平均值)作为平均粒径。
[0064]
另外，同样可以使用电子显微镜、光学显微镜或x射线ct装置来测量鳞片状填料的厚度。
[0065]
鳞片状填料包含鳞片状碳粉末、鳞片状碳化硅粉末、鳞片状氮化铝粉末、鳞片状氮化硼粉末、鳞片状氧化铝粉末等。其中，优选鳞片状石墨粉末。
[0066]
鳞片状石墨粉末的石墨的结晶面与鳞片面的面内方向相连，在其面内方向具备高导热率。因此，通过将该鳞片面一致为规定的方向，能够提高特定方向的导热率。鳞片石墨粉末优选是具有高石墨化度的。
[0067]
(纤维状填料)
[0068]
纤维状填料，从容易使其纤维轴方向在片的厚度方向上定向而提高导热性的观点来看，优选纵横比为4以上，更优选为7～100，进而更优选为15～50。
[0069]
纵横比意味着纤维状填料的纤维轴方向的长度(纤维长度)/纤维的直径。
[0070]
纤维状填料的平均纤维长度优选为20～500μm，更优选是80～400μm。如果平均纤维长度为20μm以上，则在导热性片中填料彼此适当接触，确保了传热路径，导热性片的导热性良好。另一方面，如果平均纤维长度为500μm以下，则纤维状填料的体积变低，能够进行高填充。另外，即使作为纤维状填料使用具有导电性的，也能够防止导热性片的导电性超过需要程度地变高。
[0071]
需说明的是，平均纤维长度可以通过显微镜观察纤维状填料来计算。例如，对于通过溶解导热性片的基体成分而分离出的纤维状填料，使用电子显微镜或光学显微镜测量任意50个纤维状填料的纤维长度，将它们的平均值(相加平均值)作为平均纤维长度。此时，为了不使纤维粉碎，需要尽量不施加大剪切力。另外，如果难以从导热性片中分离纤维状填料，则可以使用x射线ct装置测量纤维状填料的纤维长度来计算平均纤维长度。
[0072]
另外，对于纤维状填料的直径也同样可以使用电子显微镜、光学显微镜、x射线ct装置进行测量。
[0073]
另外，在本发明中，任意的是指随机选择的。
[0074]
作为纤维状填料，可以列举碳纤维、金属纤维、陶瓷纤维、聚对苯苯并唑纤维等。其中优选碳纤维。
[0075]
作为碳纤维，石墨化碳纤维比较好。石墨化碳纤维的石墨晶体面与纤维轴方向相连，其纤维轴方向上具有较高的导热率。因此，通过将该纤维轴方向一致为规定的方向，能够提高特定方向的导热率。石墨化碳纤维优选具有高的石墨化度。
[0076]
作为如上所述的石墨化碳纤维等的石墨化碳材料，可以使用将以下原料石墨化后的材料。可以列举出例如，萘等缩合稠环烃化合物pan(聚丙烯腈)、沥青等缩合杂环化合物等，但尤其优选使用石墨化度高的石墨化中间相沥青、聚酰亚胺、聚苯并唑(
ポリベンザゾー
ル
)。例如，通过使用中间相沥青，在后述的纺线工序中沥青由于其各向异性而定向到纤维轴方向，可以获得在纤维轴方向上具有优异导热性的石墨化碳纤维。
[0077]
在石墨化碳纤维中的中间相沥青的使用方面，只要可以纺纱，则不特别限定，可以单独使用中间相沥青，也可以与其他原料组合使用。但是，单独使用中间相沥青，即使用中间相沥青含量100％的石墨化碳纤维，从高导热化、纺纱性和质量稳定性方面来说是最理想的。
[0078]
石墨化碳纤维可以使用依次进行纺纱、不熔化和碳化的各处理、粉碎或切断成规定的粒度后进行石墨化的碳纤维，或在碳化后粉碎或切断后进行石墨化的碳纤维。当在石墨化之前粉碎或切断时，由于在通过粉碎而新暴露在表面上的表面上在石墨化处理时缩聚反应和环化反应易于进行，因此可以提高石墨化度而获得导热性更进一步提高的石墨化碳纤维。另一方面，如果将纺成纱的碳纤维石墨化后粉碎，石墨化后的碳纤维会因刚硬而容易粉碎，可以通过短时间的粉碎得到纤维长度分布较窄的碳纤维粉末。
[0079]
在这里、鳞片状填料和纤维状填料的质量比例(鳞片状填料/纤维状填料)如上所述，是55/45以上，优选是60/40～95/5，更优选是65/45～90/10。如果质量比例小于55/45，则有可能在厚度方向上不能充分提高导热率。另外，即使在使鳞片状填料的法线方向整齐的情况，第二方向的导热率也变低。
[0080]
导热性片中的鳞片状填料和纤维状填料的合计含量相对于作为基体前体的树脂100质量份优选为10～500质量份，更优选为50～350质量份。另外，上述合计含量若用体积基准的填充率(体积填充率)表示，则相对于导热性片总量，优选为2～40体积％，更优选为8～30体积％。
[0081]
通过将合计含量设为10质量份以上，容易提高导热性，通过设为500质量份以下，后述的液状组合物的粘度容易变得适当，各填料的定向性良好。
[0082]
鳞片状填料和纤维状填料没有特别限定，沿具有各向异性的方向(即，长轴方向、纤维轴方向)的导热率一般在30w/m
·
k以上，优选在100w/m
·
k以上。该导热率的上限不特别限定，例如在2000w/m
·
k以下。导热率的测量方法是激光闪光法。
[0083]
另外，鳞片状填料和纤维状填料可以具有导电性，也可以具有绝缘性。如果鳞片状填料和纤维状填料具有绝缘性，则可以提高导热性片的厚度方向上的绝缘性，因此可以很好地在电气设备中使用。另外，本发明中具有导电性指的是例如体积电阻率为1
×
109ω
·
cm以下的情况。另外，所谓具有绝缘性指的是，例如体积电阻率超过1
×
109ω
·
cm的情况。
[0084]
鳞片状填料和纤维状填料可以分别单独使用一种，也可以同时使用两种以上。例如，作为鳞片状填料或纤维状填料，可以使用至少两种平均粒径或平均纤维长度相互不同的填料。如果使用大小不同的填料，则可以通过在相对较大的填料之间插入小的填料，将这些填料高密度地填充在基体中，并且可以提高热的传导效率。
[0085]
在图1所示的例子中，鳞片状填料12和纤维状填料13在每一单元层14的导热性片的厚度方向(第一方向)上定向。更具体地说明鳞片状填料12和纤维状填料13在厚度方向上的定向。首先，鳞片状填料12，是指鳞片状填料的鳞片面的长轴方向相对于导热性片10的厚度方向所形成的角度小于30
°
的鳞片状填料的数量的比例相对于鳞片状填料的总量超过50％的状态，该比例优选地可以超过80％。换言之，是指相对于导热性片的片面，鳞片面的长轴方向的法线方向所形成的角度小于30
°
的鳞片状填料的数量的比例相对于鳞片状填料
的总量处于超过50％的状态，该比例优选超过80％。
[0086]
此外，纤维状填料13表示相对于导热性片10的厚度方向、纤维状填料的长轴所形成的角度小于30
°
的纤维状填料个数相对于纤维状填料的总量的比例处于超过50％的状态，该比例优选超过80％。
[0087]
另外，鳞片状填料12和纤维状填料13的定向方向，从提高导热率的观点来看，优选使纤维状填料的纤维轴方向相对于厚度方向所形成的角度、或鳞片面的长轴方向相对于厚度方向所形成的角度为0
°
以上且小于5
°
。另一方面，由于可以降低压缩导热性片10时的负荷，基于这一点也可以使之在5
°
以上且不到30
°
的范围内倾斜。需说明的是，这些角度是一定数量(例如，任意50个鳞片状填料12或纤维状填料13)的鳞片状填料12或纤维状填料13的定向角的平均值。
[0088]
另外，鳞片状填料优选鳞片面的法线方向一致为规定的方向，具体而言，优选朝向图1所示的第三方向。通过这样，可以是在第一方向和第二方向上具有良好的导热性的上述两个方向导热性片。为了制成双向导热性片，可以采用下文描述的制造方法中的第一方法。
[0089]
(非各向异性填料)
[0090]
在本实施方式中，除了鳞片状填料和纤维状填料之外，基体还可以包含其他非各向异性填料。该非各向异性填料是与鳞片状填料和纤维状填料一起对导热性片赋予导热性的材料。通过含有非各向异性填料，该填料介入定向了的鳞片状填料和纤维状填料之间，从而获得导热率更高的导热性片。
[0091]
非各向异性填料是形状上实质上不具有各向异性的填料，是在后述的剪切力等作用下鳞片状填料和纤维状填料向规定方向定向的环境下，也不在该规定方向上定向的填料。
[0092]
非各向异性填料其纵横比小于2，更优选为1.5以下。通过使纵横比小于2，可以防止后述的液状组合物的粘度上升，从而实现高填充。
[0093]
非各向异性填料可以具有导电性，但是优选具有绝缘性，并且在导热性片中，优选鳞片状填料、纤维状填料和非各向异性填料具有绝缘性。如果这些是绝缘性，则更容易在导热性片的厚度方向上增加绝缘性。
[0094]
非各向异性填料可以是例如，金属、金属氧化物、金属氮化物、金属氢氧化物、碳材料、除金属以外的氧化物、氮化物、碳化物等。另外，非各向异性填料的形状可以是球状、不定形的粉末等。
[0095]
在非各向异性填料中，作为金属，可以举例铝、铜、镍等，作为金属氧化物，可以列举出以氧化铝为代表的氧化铝、氧化镁、氧化锌等，作为金属氮化物，可以列举出氮化铝等。作为金属氢氧化物，可以举出氢氧化铝。并且，作为碳材料可以举出球形石墨等。作为金属以外的氧化物、氮化物、碳化物，可以举出石英、氮化硼、碳化硅等。
[0096]
在这些中，氧化铝和铝在导热率高、且容易得到球形的这一点上是优选的，氢氧化铝在容易到手、能够提高导热性片的阻燃性这一点上是优选的。
[0097]
作为具有绝缘性的非各向异性填料，上述中也可以举出金属氧化物、金属氮化物、金属氢氧化物、金属碳化物，但是特别优选铝、氢氧化铝。
[0098]
非各向异性填料可以单独使用上述中的一种，也可以同时使用两种以上。
[0099]
非各向异性填料的平均粒径优选是0.1～50μm，更优选0.5～35μm。另外，特别优选
1～15μm。通过使平均粒径为50μm以下，不容易发生鳞片状填料及纤维状填料的定向紊乱等问题。另外，通过使平均粒径为0.1μm以上，非各向异性填料的比表面积不会变大到超过需要的程度，即使大量配合，液状组合物的粘度也不容易上升，容易将非各向异性填料高填充。
[0100]
需说明的是，可以通过电子显微镜等观察非各向异性填料的平均粒径来测量。更具体地，与鳞片状填料和纤维状填料中的测量类似，可以使用电子显微镜、光学显微镜或x射线ct设备来测量任意50个非各向异性填料的粒径，并且将它们的平均值(相加平均值)作为平均粒径。
[0101]
导热性片中非各向异性填料的含量相对于作为高分子基体前体的树脂100质量份来说，优选为50～1500质量份的范围，更优选为200～800质量份的范围。通过设为50质量份以上，在鳞片状填料和纤维状填料的间隙间介入的非各向异性填料的量成为一定量以上，导热性良好。另一方面，通过设为1500质量份以下，能够得到与含有量相应的导热性提高的效果，并且，也不会由非各向异性填料阻碍基于鳞片状填料和纤维状填料的热传导。另外，通过设在200～800质量份的范围内，在导热性片的导热性方面优异，液体组合物的粘度也合适。
[0102]
另外，如果将非各向异性填料的含量用体积％表示，则相对于导热性片总量，优选为10～75体积％，更优选30～60体积％。
[0103]
需说明的是，图1中的各单元层14具有基本上相同的组成。因此，各单元层中的鳞片状填料、纤维状填料、非各向异性填料及作为高分子基体前体的树脂的含量与导热性片中的含量相同，各单元层中的鳞片状填料、纤维状填料、非各向异性填料及作为高分子基体前体的树脂的含量也如前所述。
[0104]
(添加成分)
[0105]
在导热性片中，在不损害作为导热性片的功能的范围内可以在高分子基体中进一步配合各种添加剂。作为添加剂，例如可以举出选自分散剂、偶联剂、粘接剂、阻燃剂、抗氧化剂、着色剂、沉降防止剂等中的至少一种以上。
[0106]
另外，在使固化性有机硅组合物固化的情况下，也可以配合促进固化的固化催化剂等作为添加剂等。作为固化催化剂，可以举出铂系催化剂。
[0107]
(导热性片的其他特性)
[0108]
导热性片的e型硬度例如在70以下。通过使导热性片的e型硬度在70以下，保证了柔软性，例如对发热体和散热体等的跟进性良好，散热性容易良好。从提高柔软性、出色的跟进性等观点来看，导热性片的e型硬度优选在40以下。更优选的是oo型硬度在50以下。
[0109]
作为导热性片的硬度下限，不特别限定，例如oo型硬度在15以上，优选在25以上。另外，特别优选e型硬度在20以上。由于导热性片的硬度越软，越能减小压缩时对发热体、散热体或它们所配置的基板等的应力，所以优选的是导热性片的硬度较软，但通过使硬度为oo型硬度15以上，导热性片可以具备规定的可操作性。特别是如果使e硬度在20以上，可以在处理性和柔软度的平衡上很好。
[0110]
另外，上述e型硬度及oo型硬度是根据astm d2240-05规定的方法，使用规定的硬度计测定的值。
[0111]
在本实施方式中，在导热片的两面的每一个面上都有鳞片状填料和纤维状填料中
的至少一者露出。另外，露出来的鳞片状填料和纤维状填料中的至少一者也可以从两面都突出来。导热性片，通过鳞片状填料和纤维状填料中的至少一者在两面露出，其露出面成为非粘接面。另外，由于导热性片通过后述刀具切断，两面成为切断面，所以通常在两面上鳞片状填料和纤维状填料的至少一者有露出。
[0112]
但是，两面中的任一方或双方也可以是鳞片状填料和纤维状填料不露出来的粘接面。
[0113]
导热性片的厚度，根据导热性片所安装的电子设备的形状和用途来适当地改变。导热性片的厚度没有特别限定，例如可以在0.1～5mm的范围内使用。
[0114]
另外，各单元层的厚度没有特别限定，但优选为0.1～5.0mm，更优选为0.3～3.0mm。需说明的是，单元层的厚度在图1中是第三方向对应的长度14l。
[0115]
根据本实施例的导热性片被用于电子设备内部等。具体来说，导热性片介于发热体和散热体之间，通过使发热体产生的热量热传导移动到散热体，从散热体散发热。这里，作为发热体，可以列举在电子设备内部使用的cpu、功率放大器、电源等各种电子部件。另外，散热体可以是散热片、热泵、电子设备的金属外壳等。导热性片的两面分别与发热体、散热体密切接触并被压缩使用。
[0116]
《导热性片的制造方法》
[0117]
本发明的导热性片的制造方法是在高分子基体中含有鳞片状填料和纤维状填料的导热性片的制造方法，其包含：制备包含高分子基体前体的树脂和鳞片状填料和纤维状填料的混合物的、混合物调制工序，以及在使所述混合物成为预定形状时通过流动定向处理使鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向在相同方向上定向的定向处理工序。在该制造方法中，由于采用流动定向使所述鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和所述纤维状填料的纤维轴方向在相同方向上定向，所以能够比磁场定向更可靠地获得所希望的定向状态。
[0118]
另外，上述“规定形状”是指片状、柱状等特定的形状。另外，从获得高导热性的观点来看，鳞片状填料和纤维状填料的质量比例(鳞片状填料/纤维状填料)优选为55/45以上。
[0119]
作为该导热性片的制造方法的优选形态，可以列举以下第一至第八方法。
[0120]
(第一方法)
[0121]
第一种方法是包含以下工序的导热性片的制造方法：在定向处理工序中，在使所述混合物变为片状时，通过流动定向处理使所述鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和所述纤维状填料的纤维轴方向定向在相同方向上，经由该定向处理工序得到一次片，准备多个一次片，使所述多个一次片层叠而形成层叠块的工序；以及、将层叠块沿层叠方向呈片状切断的切断工序。
[0122]
(第二种方法)
[0123]
第二种方法是以下导热性片的制造方法：将混合物通过挤出成型、注射成型或压制成型使鳞片状填料和纤维状填料定向并同时形成板状，将形成的板以鳞片状填料和纤维状填料的定向方向为轴进行卷绕，用弹性体将由此得到的成型体从周围包围。然后，沿着与卷轴垂直的面切断，成为板状的导热性片。
[0124]
(第三种方法)
[0125]
第三种方法是以下导热性片的制造方法：通过挤出成型、注射成型或压制成型使鳞片状填料和纤维状填料定向并同时形成板状，将该成型的板沿着鳞片状填料和纤维状填料的方向切成多个板，将该切断后的多个板以上述定向方向整齐的方式层叠。所获得的成型体由弹性体从周围包围，沿着与定向方向垂直的面切断，成为板状的导热性片。
[0126]
(第四种方法)
[0127]
第四种方法是在使所述混合物制成片状时，通过流动定向处理使所述鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和所述纤维状填料的纤维轴方向在同一方向上定向时，使混合物从设置在成型模具内的定向部和压缩部通过而制成导热性片的导热性片制造方法。具体地说，从由多个结构构成的模具通过，进行定向成型。通过使混合物从模内设置的多个狭缝或圆或多边形的流道通过，使混合物中配合的鳞片状填料和纤维状填料沿片的厚度方向定向，然后从在构成的模具内设置的压缩区域通过，在不破坏具有各向异性的无机粒子的定向状态的情况下进行成型后，从模具出口作为块体被挤出。通过用适合于树脂的方法使成型体固化后，在片的宽度方向切断，制造导热性片。
[0128]
(第五种方法)
[0129]
第五种方法是以下导热性片的制造方法。
[0130]
首先用挤出机挤出混合物，成型出鳞片状填料和纤维状填料沿着挤出方向定向的细长柱状的临时成型体，使多个上述临时成型体在与长度方向正交的方向上邻接地排列，获得将上述排列的多个临时成型体沿与上述排列方向大致正交的方向配置的层叠体。通过使该层叠体固化，将构成上述层叠体的多个临时成型体彼此一体化而成型出正式成型体。然后，在与上述临时成型体的长度方向正交的方向上，将上述正式成型体切断成规定尺寸而制成导热性片。
[0131]
(第六种方法)
[0132]
第六方法是以下导热性片的制造方法。
[0133]
首先对混合物施加压力，使鳞片状填料和纤维状填料的定向方向基本平行于主面的方向来制造一次片。将该一次片层叠成层叠体。相对于从该层叠体的一次片的面伸出的法线，以5～40
°
的角度切片片化，形成所述鳞片状填料的面方向相对于导热片的表面在5～40
°
的范围内倾斜定向的导热片，或者将所述层叠体相对于从一次片的面伸出的法线以大致垂直的角度切片而片化之后，通过将切出的片进行辊压，形成所述鳞片状填料的面方向相对于导热片的表面以5～40
°
的范围倾斜定向的导热片。
[0134]
(第7种方法)
[0135]
第七方法是以下导热性片的制造方法。
[0136]
首先对混合物施加压力，以制作鳞片状填料和纤维状填料的定向方向基本平行于主面的一次片。将该一次片以所述鳞片状的石墨的定向方向为轴卷绕而形成层叠体。相对于从该层叠体的一次片的面伸出的法线以5～40
°
的角度切片片化，形成所述鳞片状的石墨的面方向相对于导热片的表面在5～40
°
的范围内倾斜定向的导热片，或者在将所述层叠体相对于从所述一次片的面伸出的法线以大致垂直的角度切片而片化后，将切片进行辊压，由此形成所述鳞片状的石墨的面方向相对于导热片的表面在5～40
°
的范围内倾斜地定向的导热片。
[0137]
(第8种方法)
[0138]
第8种方法是以下导热性片的制造方法。使用具有连续的上下方向缝隙x即第一缝隙和上下方向的缝隙y即第二缝隙的t型模(其中，x＜y)使鳞片状填料和纤维状填料在厚度方向上定向。具体而言，是包含以下工序的导热性片的制造方法：使混合物从所述第一缝隙通过，获得在鳞片状填料和纤维状填料面方向上定向的树脂成型前体的第一工序，在所述第二缝隙中，使从所述第一缝隙通过了的树脂成型前体相对于挤出方向在大致垂直的方向上折叠并熔接而获得树脂成型品。
[0139]
这里，优选第一缝隙在0.5mm以上5.0mm以下，优选第二缝隙是上述第一缝隙的2倍以上20倍以下。
[0140]
在上述第一至第八方法中，如果考虑制作图1所示的导热性片，则优选第一方法。将参照图2描述第一方法。
[0141]
(混合物调制工序、定向处理工序)
[0142]
首先调制含有作为高分子基体前体的树脂(例如固化性有机硅组合物)和鳞片状填料和纤维状填料的混合物(液状组合物)，液状组合物通常为浆料，可以根据需要适当地向液状组合物进而混合添加成分，其中构成液状组合物的各成分的混合可以使用例如公知的捏合机、混炼辊、搅拌器等。
[0143]
液状组合物的粘度可以根据片成型的手段和期望的片厚度来确定。在通过将液状组合物涂在基材上进行片成型的情况下，优选液状组合物的粘度为50～10000pa
·
s。通过使粘度在50pa
·
s以上，能够通过赋予剪切力，使鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向容易在一次片的面方向上定向。另外，通过在10000pa
·
s以下，涂布性良好。
[0144]
需说明的是，粘度是使用旋转粘度计(布氏粘度计dv-e、主轴sc4-14)以旋转速度10rpm测量的粘度，并且测量温度是液状组合物涂布时的温度。
[0145]
例如，在作为液状组合物的固化性有机硅组合物的情况下，通常为液体，通过适当调整构成固化性有机硅组合物的各成分(含有链烯基的有机聚硅氧烷、有机氢化聚硅氧烷等)的分子量等，可以成为上述粘度。另外，液状组合物中，为了调成上述粘度，也可以根据需要配合有机溶剂，但优选不配合有机溶剂。
[0146]
接着，通过在赋予剪切力的同时将液状组合物呈片状成型，使鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向定向在与片的面平行的方向(即，面方向)。这里，液状组合物可以通过棒涂器或刮板等涂布用涂布器、或通过挤出成型或从射嘴排出等方式涂布在基材膜上，通过这样的方法，可以赋予沿着液状组合物的涂布方向的剪断力。受到该剪切力的影响，液状组合物中鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向在涂布方向上定向。
[0147]
(形成层叠块的工序)
[0148]
接着，使形成片状的液状组合物固化，得到一次片。在一次片中，如上所述，鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向沿着面方向被定向。液状组合物的固化是通过使液状组合物中包含的固化性有机硅组合物固化来进行的。液状组合物的固化可以通过加热来进行，例如，可以在50～150℃左右的温度下进行。另外，加热时间例如为10分钟～3小时左右。
[0149]
另外，在液体组合物中配合了溶剂的情况下，可以通过固化时的加热使溶剂挥发。
[0150]
通过固化得到的一次片的厚度优选在0.1～5.0mm的范围内。通过使一次片的厚度在上述范围内，可以通过剪切力使鳞片状填料和纤维状填料在面方向上适当地定向。另外，通过使一次片的厚度为0.1mm以上，能够容易地从基材膜剥离。并且，通过将一次片的厚度设为5.0mm以下，能够防止一次片因自重而变形。从这些观点来看，一次片的厚度更优选为0.3～3.0mm。
[0151]
一次片的oo型硬度优选为6以上。通过设为6以上，即使在层叠一次片时加压，也不会使一次片太扩展，能够制作具有足够厚度的层叠块。从这样的观点来看，一次片的oo型硬度优选为10以上，更优选为15以上。
[0152]
另外，从确保获得的导热性片的柔软性的观点来看，一次片的e型硬度优选为70以下，更优选为40以下。另外，oo型硬度更优选为50以下。
[0153]
(vuv照射工序)
[0154]
这里，优选对固化的一次片的至少一个面进行vuv照射。vuv是指真空紫外线，是波长为10～200nm的紫外线。作为vuv的光源，可以举出准分子xe灯、准分子arf灯等。
[0155]
固化了的一次片如上所述，含有有机硅树脂(有机聚硅氧烷)，当照射vuv时，vuv照射的面被活化。将一次片如后文那样、以使其活化的一面成为重叠面的方式与另外的一次片重叠，从而一次片之间牢固地粘接。
[0156]
虽然其原理不明确，但是可以推定，当被照射vuv时，有机聚硅氧烷的c-si键变为si-oh等si-o键，并且通过si-o键，一次片之间牢固地粘接。即，一次片和一次片(单元层14、14)通过在有机聚硅烷的分子之间产生键合而被粘结。
[0157]
vuv照射条件只要是能够活化一次片的表面的条件，则不特别限定，例如，可以以累计光量为5～100mj/cm2，优选累计光量为10～50mj/cm2的方式照射vuv。
[0158]
接着，将多个一次片21如图2(a)及2(b)所示，以使鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向的定向方向相同地进行层叠。在此，各一次片21如上述那样，只要相互接触的重叠面的某一个面预先被vuv照射过了即可。通过使一个面被vuv照射，相邻的一次片21、21彼此介由活化了的那个表面粘合。另外，从进一步提高粘合性的观点来看，优选重叠面两者都被vuv照射过。
[0159]
也就是说如图2(a)所示，以使一次片21被照射vuv的一面21a与其他一次片21接触的方式重合即可，但此时，优选与一个面21a接触的其他一次片21的另一面21b也被照射vuv。
[0160]
一次片21可以如上述那样仅靠重叠即可粘合，但为了更牢固地粘合，也可以向一次片21的层叠方向x加压。加压可以在一次片21没有大变形的程度的压力下进行，例如可以使用辊或压机进行加压。作为一个例子，使用辊时，优选使压力为0.3～3kgf/50mm。
[0161]
层叠的一次片21例如可以在加压时等适当地加热，但是由于通过照射vuv而被活化的一次片21即使不加热也可以粘合，所以优选不加热层叠的一次片21。因此，压制时的温度例如为0～50℃，优选为10～40℃左右。
[0162]
(切断工序)
[0163]
然后如图2(c)所示，将层叠块22通过刀18沿一次片21的层叠方向x切断，得到导热性片10。此时，可以将层叠块22沿与鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向的定向方向正交的方向切断。作为刀18，可以使用例如，剃须刀或切刀等双刃、单刃、
圆刃、线刃、锯齿等。将层叠块22使用刀18，通过例如压切、剪切、旋转、滑动等方法切断。
[0164]
另外，在以上的制造方法中，说明了使用能够通过加热而固化的固化性有机硅组合物作为有机硅树脂的原料的例子，但是有机硅树脂的原料不限于具有固化性的，也可以使用不具有固化性的。在这种情况下，液体组合物可以使用将有机硅树脂、鳞片状填料、纤维状填料和根据需要配制的其他添加成分的混合物通过有机溶剂稀释的。可以通过将被有机溶剂稀释了的液体组合物形成片状，干燥而制成一次片，对通过干燥得到的一次片进行vuv照射。
[0165]
在以上描述中描述了导热性片中的各单元层都具有基本上相同组成的形态，但是各单元层的组成也可以彼此不同。
[0166]
另外，不需要各单元层中鳞片状填料和纤维状填料的含量彼此相同，可以使一些单元层中的鳞片状填料或纤维状填料的含量与其他单元层中的鳞片状填料或纤维状填料的含量不同。另外，也可以一部分单元层中的鳞片状填料或纤维状填料的种类与其他单元层中的鳞片状填料或纤维状填料的种类不同。
[0167]
如上所述，可以通过适当调整各单元层中鳞片状填料、纤维状填料的含量、种类等，使一部分单元层的导热率比其他单元层的导热率高。在这种情况下，导热率高的单元层和导热率低的单元层可以交替排列，但是也不需要一定交替排列。
[0168]
类似地，一些单元层的导电率可以低于其他单元层的导电率。在这种情况下，导电率高的单元层和导电率低的单元层可以交替排列，但是也不需要一定交替排列。通过使一部分单元层导电率比其他单元层低，通过导电率低的一部分单元层，能够使沿着第三个方向(参照图1)的导电受阻。因此，即使在整个导热性片中，第三方向上的导电率也降低，从而容易确保绝缘性。另外，为了更容易确保绝缘性，优选在导电率低的单元层中不含有导热性填料。
[0169]
另外，可以使多个单元层中的一部分是具有导热性的单元层，另一部分是具有透光性的单元层。具有导热性的单元层如上所述是含有导热性填料的层，优选是含有鳞片状填料、纤维状填料和非各向异性填料的层。另一方面，例如，具有透光性的单元层可以是不含有导热性填料的层。根据这种配置，即使在整个导热性片中，也沿着厚度方向具有恒定的导热性和透光性。具有导热性的单元层和具有透光性的单元层可以交替排列，但是也不需要一定交替排列。
[0170]
当然，也可以对每个单元层各自变更导电性填料以外的结构。例如，可以将一些单元层的有机硅树脂的类型变为其他单元层的有机硅树脂的类型。另外，也可以使一部分单元层中添加成分的含有有无、添加成分的种类、量等与其他单元层不同。
[0171]
例如，通过使部分单元层的有机硅树脂的种类或量、导热性填料的种类或量的至少一部分与其他单元层不同，可以使一部分单元层的硬度(oo型硬度)与其他单元层的硬度不同。
[0172]
实施例
[0173]
在下文中，将通过实施例更详细地描述本发明，但是本发明不受这些示例的任何限制。
[0174]
在本实施例中，通过以下方法测量液体组合物(混合物)的粘度，并评估导热性片的导热率。
[0175]
[液体组合物(混合物)的粘度的测量]
[0176]
使用粘度计(brookfield生产的旋转粘度计dv-e)，利用主轴sc4-14的转子，在旋转速度10rpm和测量温度25℃下测量各例的液体组合物的粘度，结果如表1和表2所示。
[0177]
[导热率]
[0178]
通过依照astm d5470-06的方法测量所制备的导热性片的厚度方向(图1的第一方向)的导热率，并且图1的第二方向和第三方向的导热率也用依照astm d5470-06的方法进行测量，结果如表1和表2所示。
[0179]
另外，第二方向的导热率是测定将后述的各例的层叠块以第二方向成为厚度方向的方式切断的测试片(厚度2mm)而得的导热率，第三方向的导热率是测定各例的1次片(相当于图2的1次片21，厚度2mm)而得的导热率。
[0180]
此外，图1所示的第二方向上的热特性的水平以百分比表示。具体而言，按下述(1)式计算，将与第一方向相同设为“100％”，将与第三方向相同设为“0％”。
[0181]
第二方向的热特性水平＝((λ2－λ3)/(λ1－λ3)
ꢀꢀꢀꢀ
式(1)
[0182]
λ1：第一方向的导热率
[0183]
λ2：第二方向的导热率
[0184]
λ3：第三方向的导热率
[0185]
[实施例1]
[0186]
将作为固化性有机硅组合物的含有链烯基的有机聚硅氧烷(主剂)和氢化有机聚硅氧烷(
ハイドロジェンオルガノポリシロキサン
，固化剂)(合计100质量份，体积填充率40体积％)、以及作为鳞片状填料的鳞片状石墨粉末(平均长轴长度80μm、纵横比4～8、导热率400w/m
·
k)71.5质量份(体积填充率12体积％)、作为纤维状填料的石墨化碳纤维(平均纤维长度100μm、纵横比10、导热率500w/m
·
k)58.5质量份(体积填充率10体积％)和氧化铝(球形、平均粒径3μm、纵横比1.0)400质量份(体积填充率39体积％)混合而得到浆料状液体组成物(混合物)，液体组成物25℃的粘度为245pa
·
s。
[0187]
将液体组成物在25℃使用棒涂器作为涂布用涂布器沿着一个方向涂布在聚对苯二甲酸乙二酯(pet)制的基材膜上。鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向朝向涂布方向，短轴朝向涂布面的法线方向。然后，在120℃下加热涂布上的液体状组成物0.5小时，使液体组成物固化，而得到厚度2mm的一次片。
[0188]
对于每个获得的一次片的两面使用vuv照射装置(商品名
エキシマ
mini、浜松
ホトニクス
公司生产)，在室温下(25℃)大气中对1次片的表面以累计光量20mj/cm2的条件照射vuv。接着，将照射vuv后的1次片层叠100张，在25℃的环境下，通过辊以1.6kgf/50mm的压力加压，得到层叠块。用切刀将所得层叠块沿与层叠方向平行、并且与鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向的定向方向垂直地进行切片，得到各单元层的厚度为2mm、片厚度为2mm的导热性片。
[0189]
(实施例2～6、8、比较例1～4)
[0190]
除了如表1和表2所示变更鳞片状填料和纤维状填料的组成以外，与实施例1同样实施。另外，在实施例8以及比较例4中，作为鳞片状填料使用平均长轴长度40μm的鳞片状石墨粉末(纵横比3～6、导热率400w/m
·
k)。
[0191]
在各实施例2～4中，液状组合物在25℃下的粘度都在267pa
·
s以上。另外，实施例
5、实施例6、比较例3的粘度高于600pa
·
s。更详细地说，由于在经验上超过600pa
·
s的程度后样品就无法跟随转子，转子会空转，因此无法测量准确的粘度，因此标记为“＞600pa
·
s”。
[0192]
另外，得到的导热性片的厚度为2mm，各单元层的厚度为2mm。
[0193]
(实施例7)
[0194]
除了将鳞片状碳粉末变更为氮化硼粉末(平均长轴长度40μm、纵横比4～8、导热率100w/m
·
k)以外，与实施例1相同地实施。获得的导热性片的厚度为2mm，每个单元层的厚度为2mm。氮化硼粉末的填充率为51.4体积％，石墨化碳纤维的填充率为27.3体积％，有机硅树脂的填充率为36体积％，氧化铝的填充率为36体积％。另外，氮化硼粉末和石墨化碳纤维的鳞片面的法线方向朝向层叠方向。液状组合物在25℃下的粘度为325pa
·
s。得到的导热性片厚度为2mm，每一单元层的厚度为500μm。
[0195]
(比较例5)
[0196]
将与实施例1相同的液体组合物注入成块体形状的模具中，在对模具内的成型材料施加振动的同时，在磁场产生装置内施加10特斯拉的磁场，使得石墨化碳纤维和鳞片状碳粉末在模具的上下方向上定向。接着，将从磁场产生装置中取出的模具在90℃加热60分钟，使含有链烯基的有机聚硅氧烷和氢化有机聚硅氧烷反应固化，然后，从模具中取出定向块。接着，将获得的定向块用切刀垂直于定向方向(第一方向)切片而获得厚度为2mm的导热性片。另外，关于用于测定第二方向的导热率的测试片，是在与所述第一方向垂直的任意方向上切片而制作的，关于用于测定第三方向的导热率的测试片，是在与所述第一方向和第二方向两个方向垂直的截面上切片制作的。
[0197]
表1
[0198][0199]
表2
[0200][0201]
比较实施例1～6、比较例1～3后可以知道，将鳞片状填料/纤维状填料以55/45以上的比例使用的实施例1～6，第一方向的导热率都比没有同时使用石墨化碳纤维和鳞片石墨粉末的比较例2、比较例3高。另外，特别是鳞片状填料/纤维状填料在60/40～95/5的范围内时具备优异的导热率，在65/35～90/10的范围内导热率成为最大。
[0202]
比较实施例1～6、比较例2及比较例3的粘度，可以知道鳞片状填料的比例越大粘度越高。另一方面，在高粘度的实施例4和5中也具有较高的导热率，由此可知，通过流动定向制造的导热性片在高粘度的配合中也能够使石墨化碳纤维和鳞片石墨粉末定向。
[0203]
比较实施例1～6、比较例2及比较例3的第二方向的导热率，可以知道鳞片状填料的比例越大，第二方向的导热率越高。
[0204]
在实施例7中，导热率是13.5w/mk。，可以知道具有比单独使用例如纤维状填料的比较例2更好的特性，即使使用氮化硼，也能够提高导热率。
[0205]
比较实施例1和比较例5，可以知道虽然作为组合物是相同的配合，但是在第一方向的导热率上产生很大的差异。认为由于鳞片状填料/纤维状填料为55/45的这些样品具有245pa
·
s的高粘度，所以在磁场定向中，鳞片状填料的鳞片面的长轴方向和纤维状填料的纤维轴方向没有充分地定向。
[0206]
附图符号说明
[0207]
10 导热性片
[0208]
11 基体
[0209]
12 鳞片状填料
[0210]
13 纤维状填料
[0211]
14 单元层