一种缓释催化合成3-甲氧基-N,N-二甲基丙酰胺的合成工艺的制作方法

本发明属于3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺制备工艺领域，涉及一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺。

背景技术：

1、3-甲氧基-n，n-二甲基丙酰胺（mmpa）是一种无色透明液体，有酰胺基团和烷氧基团，能够和多种溶剂混合，能够高程度溶解聚合物聚酰胺；具有高溶解性、高渗透性、高流动性、低粘性、低表面张力等特点，并且对皮肤没有刺激性，安全环保，可以很好地替代传统溶剂n-甲基吡咯烷酮，被广泛应用于电子、锂离子电池、医药、农药、颜料、清洗剂、绝缘材料等行业中。

2、目前已经公开一种方法操作较为简单，避免高沸点多元醇和强碱催化剂的使用，成本低，催化剂稳定性好且可循环使用，反应选择性高，产品质量好且纯度在99.9％以上的3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成方法，具体内容被专利202310838317 .1公开；但是生产研发过程中，上述合成方法所用的催化剂为单纯硅藻土、高岭土、蒙脱土、膨润土中的至少一种，催化活性较低，需要在100~120℃、2.0mpa下反应24小时，反应周期长。

技术实现思路

1、本发明的目的在于：提供了一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，解决了现有3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成方法中，以单纯硅藻土、高岭土、蒙脱土、膨润土中的至少一种硅酸盐天然矿物质作为催化剂，催化活性较低，反应周期较长的问题。

2、本发明采用的技术方案如下：

3、一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，包括以下步骤：

4、s1、催化反应：将3-甲氧基丙酸甲酯和催化剂泵入反应釜内；将二甲胺进料管插入反应釜釜底并从反应釜液面底下通入二甲胺a；二甲胺a通入结束后，在反应温度100℃下保温反应8~10小时后，升温至120℃，升压至2.0mpa，继续搅拌反应5~6小时；

5、s2、精馏：反应结束后，利用循环水将反应液降温至室温后过过滤，回收催化剂，将滤液进行精馏，得到3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺产物；

6、其中，催化剂包括以下组分：负载有二甲胺b的磺甲基单宁改性膨润土、硅酸钠改性的稀土掺杂ldh；

7、在催化反应中，3-甲氧基丙酸甲酯与二甲胺a的摩尔比为1：1；催化剂的加量为3-甲氧基丙酸甲酯质量的16~20%。

8、进一步地，负载有二甲胺b的磺甲基单宁改性膨润土通过以下方法制备得到：将膨润土加入到其质量10倍的1mol/l氯化钠溶液中，在80℃下搅拌3小时，过滤、洗涤，得到钠化膨润土；将钠化膨润土加入到其质量4倍、浓度质量分数为10%的硫酸溶液中，在80℃下搅拌2小时，过滤、洗涤至中性，干燥，得到酸活化膨润土；将酸活化膨润土加入到其质量25倍的去离子水中，加入占酸活化膨润土质量5%的磺甲基单宁，调节ph至4，在50℃下搅拌反应4小时，过滤、干燥，得到磺甲基单宁改性膨润土；

9、在密闭容器中，将磺甲基单宁改性膨润土在160℃下真空干燥3小时，冷却至室温后，通入二甲胺气体至压力0.6mpa，静置吸附24小时，然后用氮气吹扫脱除表面物理吸附的二甲胺，即得到负载有二甲胺b的磺甲基单宁改性膨润土，二甲胺b的负载量为0.12g/g。

10、进一步地，硅酸钠改性的稀土掺杂ldh通过以下方法制备得到：在氮气保护及搅拌条件下，将含有二价金属盐、三价金属盐及稀土金属盐的混合盐溶液与碱溶液同时滴入去离子水中，维持反应体系ph为9~11，滴加完毕后继续陈化15~20小时，过滤、洗涤，得到稀土掺杂ldh浆料；在搅拌下，向稀土掺杂ldh浆料中滴加可溶性硅酸钠溶液，维持体系ph为9~10，滴加完毕后继续反应2~4小时，过滤、洗涤、干燥，即得到硅酸钠改性的稀土掺杂ldh。

11、进一步地，所述二价金属盐为镁盐，三价金属盐为铝盐，稀土金属盐为铈的硝酸盐；其中镁/铝的摩尔比为3：1；铈占铝的10 mol%。

12、进一步地，所述催化剂通过以下方法制备得到：将负载有二甲胺b的磺甲基单宁改性膨润土与硅酸钠改性的稀土掺杂ldh按质量比1：0.5混合，混合后置于带有循环水冷却夹套的混合机中，控制物料温度不超过35℃，以100 r/min的转速混合45分钟，过筛，即得催化剂。

13、进一步地，步骤s2中精馏的具体步骤如下：

14、第一精馏：将反应结束后过滤得到的滤液送至第一精馏塔t-101，先在常压下，于78℃塔釜温度、53℃塔顶温度分离出二甲胺，继续加热，在塔釜温度119℃，塔顶温度64℃下分离出甲醇；再在20 kpa的减压条件下，于塔釜温度118℃、塔顶温度28℃下进一步脱除甲醇；

15、第二精馏：将第一精馏后第一精馏塔t-101内的物料转移第二精馏塔t-102，在5kpa下，于塔釜温度95℃、塔顶温度67℃下分离出3-甲氧基丙酸甲酯；继续加热，在常压下，于107℃塔釜度、81℃塔顶温度，分离出过渡馏分；继续加热，在5 kpa的减压条件下，于塔釜温度108℃、塔顶温度106℃下分离出低纯度mmpa；最后，在5 kpa的减压条件下，于塔顶温度102℃，塔釜温度119℃下，分离出高纯度mmpa产品，所述高纯度mmpa产品为目标产物3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺。

16、进一步地，在催化反应中，3-甲氧基丙酸甲酯与二甲胺a的摩尔比为1：1；催化剂的加量为3-甲氧基丙酸甲酯质量的18%。

17、综上所述，由于采用了上述技术方案，本发明的有益效果是：

18、1.一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺以负载有二甲胺b的磺甲基单宁改性膨润土、硅酸钠改性的稀土掺杂ldh复配作为催化剂使用；其中，磺甲基单宁改性膨润土，一方面暴露膨润土更多的酸性位点，提升膨润土的极性，促进对二甲胺的吸附，有利于反应的进行；另一方面磺甲基单宁给膨润土带来了更多的负电荷，与带正电荷的ld主体层板实现电荷吸附，再结合硅酸钠，硅酸钠具有粘合性且能够增强ldh与膨润土硅酸盐骨架之间的界面相容性，使得改性膨润土和改性ldh能够形成稳定的催化体系；另外，磺酸根等极性基团实现对二甲胺b的吸附锁存，在反应后期游离胺浓度下降时，依靠浓度梯度和温度场驱动，释放补给二甲胺，维持反应高效进行；

19、2.本发明中硅酸钠改性的稀土掺杂ldh提供层板碱性位点，相较于单纯膨润土中的碱性组分，提供了更多的催化活性中心；掺杂的ce3+作为lewis酸位点，可进一步稳定亲核加成反应的过渡态，降低反应活化能，促进反应进行；负载有二甲胺b的磺甲基单宁改性膨润土与硅酸钠改性的稀土掺杂ldh两者配合，通过加强对二甲胺的吸附，增强催化活性中心，再配合膨润土层间负载的二甲胺b提供缓释补给，在保证产物高纯度、高收率的情况，缩短了反应周期。

1.一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，其特征在于：包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，其特征在于：负载有二甲胺b的磺甲基单宁改性膨润土通过以下方法制备得到：将膨润土加入到其质量10倍的1mol/l氯化钠溶液中，在80℃下搅拌3小时，过滤、洗涤，得到钠化膨润土；将钠化膨润土加入到其质量4倍、浓度质量分数为10%的硫酸溶液中，在80℃下搅拌2小时，过滤、洗涤至中性，干燥，得到酸活化膨润土；将酸活化膨润土加入到其质量25倍的去离子水中，加入占酸活化膨润土质量5%的磺甲基单宁，调节ph至4，在50℃下搅拌反应4小时，过滤、干燥，得到磺甲基单宁改性膨润土；

3.根据权利要求1所述的一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，其特征在于：硅酸钠改性的稀土掺杂ldh通过以下方法制备得到：在氮气保护及搅拌条件下，将含有二价金属盐、三价金属盐及稀土金属盐的混合盐溶液与碱溶液同时滴入去离子水中，维持反应体系ph为9~11，滴加完毕后继续陈化15~20小时，过滤、洗涤，得到稀土掺杂ldh浆料；在搅拌下，向稀土掺杂ldh浆料中滴加可溶性硅酸钠溶液，维持体系ph为9~10，滴加完毕后继续反应2~4小时，过滤、洗涤、干燥，即得到硅酸钠改性的稀土掺杂ldh。

4.根据权利要求3所述的一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，其特征在于：所述二价金属盐为镁盐，三价金属盐为铝盐，稀土金属盐为铈的硝酸盐；其中镁/铝的摩尔比为3：1；铈占铝的10 mol%。

5.根据权利要求1所述的一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，其特征在于：所述催化剂通过以下方法制备得到：将负载有二甲胺b的磺甲基单宁改性膨润土与硅酸钠改性的稀土掺杂ldh按质量比1：0.5混合，混合后置于带有循环水冷却夹套的混合机中，控制物料温度不超过35℃，以100 r/min的转速混合45分钟，过筛，即得催化剂。

6.根据权利要求1所述的一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，其特征在于：步骤s2中精馏的具体步骤如下：

7.根据权利要求1所述的一种缓释催化合成3-甲氧基-n,n-二甲基丙酰胺的合成工艺，其特征在于：在催化反应中，3-甲氧基丙酸甲酯与二甲胺a的摩尔比为1：1；催化剂的加量为3-甲氧基丙酸甲酯质量的18%。