一种碱骨料反应产物的纳米晶体虚拟结构创建方法

本发明属于水泥混凝土材料微观结构模拟，尤其涉及一种碱骨料反应产物的纳米晶体虚拟结构创建方法。

背景技术：

1、碱骨料反应是影响水泥混凝土长期服役性能的重要病害之一，常被称为混凝土结构的“癌症”。该反应发生于水泥混凝土中的活性骨料与孔溶液中的碱性组分之间，其反应产物多以碱硅酸盐凝胶、纳米晶体或无定形物质等形式存在，上述产物的生成和演化通常伴随着吸水膨胀、内部应力积累、微裂纹扩展及宏观开裂等现象，严重降低混凝土结构的耐久性和安全性。从原子尺度理解碱骨料反应产物的结构特征、离子分布及水分作用机制，对于揭示其微观演化过程和膨胀机理具有重要意义。目前，相关研究通常采用矿物学模板或已知晶体结构对碱骨料反应产物进行近似建模，现有方案主要以施利科夫石、水硅钠石等层状硅酸盐矿物为模板构建原子结构模型。

2、然而，实际碱骨料反应产物往往具有纳米晶态、低结晶度或无定形等复杂结构特征，难以由单一理想晶体结构准确表征。针对纳米晶与非晶产物的构建，现有技术仅能通过高温退火方式对矿物学模板进行原子无序化处理，该方法一方面可重复性极差，结果完全受初始原子速度分配控制而无法稳定复现；另一方面通过极端高温诱导无序化与实际混凝土常温服役环境严重不符，且所建模型中金属原子配位环境与实测结果偏差极大，无法真实反映碱骨料反应产物的局域原子结构特征。

3、因此，亟需提出一种能够高效、准确且可重复地构建碱骨料反应产物原子结构模型的方法，尤其适用于纳米晶态、低结晶度及无定形碱骨料反应产物的原子结构建模，以便构建多类型、多组成和多结构状态的碱骨料反应产物模型，为其微观结构表征、膨胀机理分析及分子模拟研究提供可靠的模型基础。

技术实现思路

1、为解决上述技术问题，本发明提供了一种碱骨料反应产物的纳米晶体虚拟结构创建方法，包括：

2、提供碱骨料反应产物的矿物学模板，所述矿物学模板包含硅氧骨架、钙原子、碱金属原子以及水分子的初始空间分布信息和原子配位关系；

3、根据所述矿物学模板中的原子配位关系和氧原子类型，识别所述矿物学模板中的主层结构、层间区域、层间自由水分子以及主层配位水分子，移除所述层间自由水分子并保留所述主层配位水分子，获得预处理后的初始结构模板；

4、根据目标结构参数，对所述初始结构模板中的硅氧骨架进行重构，并在重构过程中的结构变化位点标记虚拟正电荷，获得重构后的硅氧网络结构；

5、根据所述目标结构参数，对所述重构后的硅氧网络结构中的金属原子组成进行调控，并在调控过程中的结构变化位点标记虚拟正电荷或虚拟负电荷，获得组成调控后的结构模型；

6、根据所述组成调控后的结构模型中的虚拟电荷位点，对所述组成调控后的结构模型进行羟基化或去羟基化处理以实现电荷平衡，获得干态原子结构模型；

7、对所述干态原子结构模型进行力场弛豫，获得平衡干态原子模型；

8、根据水环境目标对所述平衡干态原子模型进行吸水处理，获得含水分子结构模型。

9、可选地，所述氧原子类型包括水氧、羟基氧和去羟基氧；所述识别所述矿物学模板中的主层结构、层间区域、层间自由水分子以及主层配位水分子，包括：根据所述原子配位关系确定所述主层结构与所述层间区域，根据所述氧原子类型确定所述层间自由水分子和所述主层配位水分子。

10、可选地，所述目标结构参数包括聚合比例、钙硅比和碱硅比；所述聚合比例表示为q2/q3，所述钙硅比表示为ca/si，所述碱硅比表示为a/si，其中a表示碱金属元素na或k。

11、可选地，对所述初始结构模板中的硅氧骨架进行重构，并在重构过程中的结构变化位点标记虚拟正电荷，包括：将所述初始结构模板中带有羟基的硅原子作为可移除位点进行移除，每次移除一个硅原子及与该硅原子相连的一个羟基，并在该次移除的移除位点标记一个虚拟正电荷；记录移除次数，根据所述移除次数和所述初始结构模板中的总硅原子数控制所述聚合比例。

12、可选地，所述金属原子组成包括钙原子和碱金属原子；根据所述目标结构参数，对重构后的硅氧网络结构中的金属原子组成进行调控，并在调控过程中的结构变化位点标记虚拟正电荷或虚拟负电荷，包括：根据目标钙硅比和目标碱硅比，对所述重构后的硅氧网络结构中的钙原子和碱金属原子进行插入、删除或替换操作，并在进行所述插入、删除或替换操作的位点标记虚拟负电荷或虚拟正电荷。

13、可选地，对所述重构后的硅氧网络结构中的钙原子和碱金属原子进行插入、删除或替换操作，并在进行所述插入、删除或替换操作的位点标记虚拟负电荷或虚拟正电荷，包括以下方式：

14、当目标钙硅比和目标碱硅比之和大于矿物学模板中钙硅比和碱硅比之和时，在预处理后的初始结构模板中被移除的层间自由水分子的氧位点处插入碱金属原子，并在插入位点标记虚拟负电荷；

15、当目标钙硅比和目标碱硅比之和小于矿物学模板中钙硅比和碱硅比之和时，删除矿物学模板中碱金属原子位点处的碱金属原子，并在删除位点标记虚拟正电荷；

16、当目标钙硅比大于矿物学模板中的钙硅比时，将重构后的硅氧网络结构中的碱金属原子替换为钙原子，并在替换位点标记虚拟负电荷；

17、当目标钙硅比小于矿物学模板中的钙硅比时，将重构后的硅氧网络结构中的钙原子替换为碱金属原子，并在替换位点标记虚拟正电荷。

18、可选地，所述目标结构参数还包括碱金属原子比例na/k；在获得所述组成调控后的结构模型之后，还包括：根据所述碱金属原子比例na/k，将组成调控后的结构模型中的碱金属原子分配为na或k。

19、可选地，根据所述组成调控后的结构模型中的虚拟电荷位点，对所述组成调控后的结构模型进行羟基化或去羟基化处理以实现电荷平衡，包括：

20、确定所述组成调控后的结构模型中的虚拟正电荷位点和虚拟负电荷位点；

21、对于所述虚拟负电荷位点，确定距离该虚拟负电荷位点最近的羟基，并移除该羟基上的氢原子；

22、对于所述虚拟正电荷位点，确定距离该虚拟正电荷位点最近的去羟基氧，并在该去羟基氧上增加氢原子。

23、可选地，对所述干态原子结构模型进行力场弛豫，获得平衡干态原子模型，包括：利用clayff力场，在正则系综下固定所述干态原子结构模型中的所有硅原子，依次对所有水分子进行弛豫、对所有水分子和所有羟基进行弛豫、以及对所有水分子、所有羟基、所有钙原子和所有碱金属原子进行弛豫；所述力场弛豫在常温条件下进行，且不采用高温退火处理。

24、可选地，所述根据水环境目标对所述平衡干态原子模型进行吸水处理，包括：根据所述水环境目标设置湿度或水压所对应的化学势，基于所述化学势对所述平衡干态原子模型进行巨正则蒙特卡罗模拟吸水，以调控所述平衡干态原子模型的层间水含量。

25、与现有技术相比，本发明具有如下优点和技术效果：

26、本发明通过引入虚拟电荷标记与羟基化/去羟基化原位电荷平衡机制，摒弃了依赖极端高温退火诱导原子无序化的传统方式，所建模型能够在常温条件下稳定复现，有效克服了现有技术可重复性差、依赖初始原子速度分配的问题；通过建立涵盖聚合比例、钙硅比、碱硅比及碱金属原子比例的多维参数调控体系，并结合模块化分步建模流程，实现了对不同组分、不同聚合程度及不同结晶状态碱骨料反应产物原子结构模型的高通量、批量可控构建；同时，通过对矿物学模板中主层配位水与层间自由水的差异化预处理，以及根据虚拟电荷位点进行局部羟基化或去羟基化修饰实现电荷自平衡，充分保障了模型中钙原子和碱金属原子的局域配位环境与实测结果相匹配，所建模型能够真实反映碱骨料反应产物的纳米晶及无定形结构特征，为碱骨料反应微观机理研究和分子模拟分析提供了可靠的模型基础。