一种基于单光子探测器的极弱发光检测系统及方法

本发明属于光学检测、极弱发光测试、单光子计数和时间分辨光谱，具体涉及一种基于单光子探测器的极弱发光检测系统及方法。

背景技术：

1、极弱发光和低光子通量发光现象广泛存在于稀土掺杂上转换发光材料、光子雪崩发光体系、量子点材料、低维半导体材料、固态色心以及缺陷发光中心等体系中。该类发光过程通常具有信号强度低、发光开启阶段光子通量小、动力学过程复杂以及对激发条件敏感等特点。对其进行高灵敏度、高时间分辨率的光子计数检测，对于分析非线性发光机制、发光中心能级动力学、激发态建立过程和发光寿命特征具有重要意义。

2、以稀土光子雪崩发光材料为例，光子雪崩是一种依赖激发态吸收和交叉弛豫等过程的高阶非线性发光现象，当激发功率达到特定阈值附近时，发光强度会出现显著的非线性增益。然而，在阈值附近和雪崩尚未完全建立的早期阶段，发光信号通常极其微弱，传统光电探测器、光电倍增管或面阵相机在该类条件下往往存在探测效率有限、暗噪声较高、信噪比不足以及时间分辨能力受限等问题，难以准确识别极弱发光向强非线性发光转变的关键过程。

3、对于色心或缺陷发光中心而言，其单光子源信号通常处于低光子通量水平，发光寿命、功率饱和行为、衰减特征和发光稳定性是判断其光物理性质的重要参数。此类样品往往需要在较低背景噪声下进行单光子计数和时间相关单光子统计测试，以获得可靠的发光强度响应和动力学信息。对于量子点材料、低维半导体材料及其它极弱发光样品而言，其光致发光过程也常需要结合激发功率扫描和时间分辨测试进行综合分析。

4、现有极弱发光检测系统通常将功率依赖发光响应测试与发光寿命测试设置在不同平台上，不同测试模式之间需要重新校准光路、重新设定样品位置和重新标定激发条件，不仅测试流程繁琐，而且容易引入系统误差，难以对同一待测区域的发光强度响应和时间演化过程进行关联分析。此外，现有多数系统对激发功率仍采用手动调节方式，难以在极弱发光开启阶段、非线性响应区间或目标计数区间附近进行快速、稳定和可重复的功率定位。

技术实现思路

1、本发明的目的在于克服现有极弱发光测试中探测灵敏度不足、暗噪声较高、时间分辨能力受限、目标激发功率区间难以准确定位、功率依赖发光响应测试与发光动力学测试相互分离以及重复对光导致系统误差较大的问题，提供一种基于超导纳米线单光子探测器的自动化集成式极弱发光检测系统及方法。

2、为实现上述目的，本发明提供了一种基于超导纳米线单光子探测器的自动化集成式极弱发光检测系统及方法，所述系统包括至少一个激发光束调制模块、共路激发与发光收集模块以及发光信号检测与数据处理模块。所述激发光束调制模块用于产生激发光束并调节激发光功率，所述激发光束导入共路激发与发光收集模块；在设置两个激发光束调制模块的实施方式中，所述系统还包括激发光路切换模块，用于选择性地将第一激发光束、第二激发光束导入共路激发与发光收集模块。所述共路激发与发光收集模块通过同一物镜完成待测样品的光激发与发光信号收集；所述发光信号检测与数据处理模块对样品发出的极弱发光信号进行波段选择、光耦合、单光子计数检测、时间相关采集及结果处理输出。所述上位机处理单元根据单光子计数反馈控制激发光功率，并支持功率依赖发光响应测试模式和发光动力学测试模式；所述系统还可配置光谱采集单元，以满足不同测试需求。

3、进一步地，所述激发光束调制模块包括激发光源单元、波长滤光单元、光强调节单元、伺服驱动单元和光束质量调控单元。所述激发光源单元用于输出连续激发光、脉冲激发光或调制激发光；所述波长滤光单元用于选择激发光波段或选择目标光谱；所述光强调节单元用于调节激发光功率；所述伺服驱动单元用于在上位机处理单元控制下驱动所述光强调节单元实现激发光功率的自动调节；所述光束质量调控单元用于对激发光束进行准直、扩束、缩束、空间滤波或整形，以提高激发光束与物镜及待测样品之间的匹配性和稳定性。

4、进一步地，所述激发光路切换模块包括第一光路切换组件和第二光路切换组件，用于选择性地导入单路激发光或双路激发光，从而满足不同待测样品在激发波长、激发模式或激发条件方面的测试需求。在仅设置一个激发光束调制模块的实施方式中，激发光束可直接导入共路激发与发光收集模块，无需设置用于多路激发光选择的激发光路切换模块。

5、进一步地，所述共路激发与发光收集模块包括发光导出反射组件、激发—发光分光组件、物镜单元和待测样品单元，采用同一物镜完成光激发与发光收集，可减少不同测试模式切换时的光路误差，提高功率依赖发光响应测试和发光动力学测试之间的一致性。例如，述激发—发光分光组件利用二向色镜将激发光导向物镜单元，并将由样品发出的弱光信号分离导出；所述物镜单元用于将激发光聚焦到待测样品单元并收集样品发射光；所述发光导出反射组件用于将导出的发射光引入发光信号检测与数据处理模块。

6、进一步地，所述发光信号检测与数据处理模块包括发射波长滤光组件、光耦合单元、光信号传输接口、超导纳米线单光子探测单元、光子计数与时间相关采集单元以及上位机处理单元。所述发射波长滤光组件用于抑制残余激发光和背景杂散光，并选取待测发射波段；

7、所述光耦合单元和光信号传输接口用于将发光信号耦合并传输至超导纳米线单光子探测单元；

8、所述超导纳米线单光子探测单元用于将极弱发光信号转换为电脉冲信号；

9、所述光子计数与时间相关采集单元用于对所述电脉冲信号进行计数采集和时间统计分析；优选的，光子计数与时间相关采集单元还包括与所述超导纳米线单光子探测单元连接的计数统计模块和时间相关采集模块，用于在同步触发信号作用下获取待测样品的时间相关单光子统计信号，并进一步得到发光上升时间、发光寿命、衰减参数或发光中心动力学参数；

10、所述上位机处理单元用于对激发功率调节、计数采集、功率依赖发光响应曲线显示以及发光动力学测试结果进行统一控制、显示和输出，例如输出实时计数率、积分计数、功率依赖发光响应曲线，并对所述功率依赖发光响应曲线进行自动拟合、求导、阈值判断或参数提取，以得到最大响应斜率、阈值激发功率、非线性响应参数或饱和发光区间，主要包括测试控制模块、曲线生成模块、参数提取模块和拟合分析模块。

11、在功率依赖发光响应测试过程中，上位机处理单元获取当前激发功率下的单光子计数率或积分计数，并将其与预设目标计数区间进行比较；当未达到目标计数条件时，上位机处理单元控制伺服驱动单元调节光强调节单元，直至达到目标计数条件。达到目标计数条件后，系统按照预设功率步长进行扫描，记录激发功率与单光子计数之间的对应关系，并生成功率依赖发光响应曲线。

12、进一步地，所述发光信号检测与数据处理模块还包括光路分配组件和光谱采集单元，所述光路分配组件将信号导入所述光谱采集单元和/或所述超导纳米线单光子探测单元；所述光谱采集单元为光谱仪或积分型光学探测器，用于获得待测样品的发射光谱、发射峰位、谱宽或光谱积分强度。所述光谱采集单元作为可选测试配置，与功率依赖发光响应测试和发光动力学测试共同构成系统的多模式测试能力。

13、另一方面，本发明还提供一种利用所述极弱发光检测系统的测试方法，包括以下步骤：

14、s1. 选择测试模式并设置测试参数，包括选择激发通道、设置初始功率范围、目标计数区间或目标功率点、积分时间、步长和扫描次数；

15、s2. 控制伺服驱动单元驱动光强调节单元，调节激发光功率；

16、s3. 激发光经物镜单元作用于待测样品，样品发射的极弱发光信号由同一物镜收集并导入超导纳米线单光子探测单元进行单光子计数采集；

17、s4. 读取当前功率对应的计数率或积分计数，并判断是否达到目标计数条件或目标功率条件；在目标计数区间搜索模式下，若未达到目标计数条件，则返回步骤s2，根据当前计数与目标计数区间的比较结果继续调节激发功率；若达到，则进入步骤s5；

18、s5. 按照预设功率步长进行功率扫描，在各功率点采集单光子计数数据并记录功率-计数对应关系；

19、s6. 根据步骤s5采集的数据生成功率依赖发光响应曲线，并通过上位机处理单元对所述功率依赖发光响应曲线进行背景扣除、平滑处理、归一化处理、曲线拟合、求导分析或分段拟合中的一种或多种处理，自动提取并输出最大响应斜率、阈值激发功率、非线性响应参数、饱和发光区间或目标功率点；

20、s7. 在可选的发光动力学测试模式下，设定目标功率点并配置时间相关采集参数，获取时间相关单光子统计信号，并通过预设拟合模型自动拟合得到发光上升时间和寿命衰减曲线。

21、进一步地，本发明提供的自动化集成式极弱发光测试方法，包括测试模式与参数设定、伺服驱动单元调节光强调节单元、样品光激发与单光子计数采集、目标条件判断、功率扫描与功率依赖发光响应曲线生成，以及可选的时间分辨测试模式切换和时间相关单光子统计分析步骤。通过所述方法，可在同一平台上完成极弱发光信号探测、目标激发功率区间搜索、功率依赖发光响应表征以及发光动力学分析。

22、需要说明的是，在本发明中，所述极弱发光信号是指待测样品在光激发条件下产生的、需要通过单光子计数方式获得有效信噪比的低光子通量发光信号。所述功率依赖发光响应曲线中的发光响应强度优选由单光子计数率或预设积分时间内的积分计数表征。

23、进一步地，所述功率依赖发光响应曲线中的发光响应强度由单光子计数率或预设积分时间内的积分计数表征，所述功率依赖发光响应曲线用于表征待测样品的发光开启特征、功率依赖响应规律、非线性发光行为、饱和发光行为或极弱发光响应变化；所述时间相关单光子统计信号用于获得待测样品的发光上升时间、发光寿命、激发态建立过程、发光中心弛豫过程或缺陷发光动力学参数。

24、进一步地，本发明还提供了上述系统及方法在极弱发光材料、非线性发光材料、上转换发光材料、色心或缺陷发光中心、单光子源、量子点材料以及低维半导体材料表征中的应用，待测样品包括光子雪崩发光材料、稀土掺杂上转换发光材料、金刚石色心、碳化硅色心、二维材料缺陷发光中心、半导体量子点、钙钛矿量子点、低维半导体材料或其它低光子通量发光样品中的一种或多种。尤其适用于低光子通量发光信号的高灵敏检测、功率依赖发光响应测量以及发光动力学研究。

25、与现有技术相比，本发明至少具有以下有益效果：

26、其一，本发明利用超导纳米线单光子探测器高探测效率、低暗计数和高时间分辨率的优势，提高了低光子通量极弱发光信号的检测灵敏度和信噪比，为准确识别极弱发光开启阶段、非线性发光阶段或单光子源发光阶段的微弱光强变化提供了可靠手段。

27、其二，本发明通过伺服驱动的激发光光强调节单元和上位机处理单元的协同控制，根据单光子计数反馈自动调节激发功率，并在达到目标计数条件后完成预设功率扫描和功率依赖发光响应曲线采集，提高了测试效率、功率定位精度和重复性。

28、其三，本发明将功率依赖发光响应测试与发光动力学测试集成于同一平台，并可根据测试需要配置光谱采集功能，形成面向极弱发光样品的多模式测试系统；可从激发功率、发光强度和时间演化三个维度对待测样品进行统一分析，有利于降低重复对光和跨平台测试带来的系统误差。

29、其四，本发明不仅适用于光子雪崩发光材料的阈值行为和非线性响应研究，还可用于色心或缺陷发光中心、量子点材料、低维半导体材料、单光子源及其它极弱发光样品的功率响应和发光动力学表征，具有较强的通用性和扩展性。