一种MBE源用超高纯铟的提纯装置及其制备方法与流程

本发明属于高纯金属材料制备，具体而言，涉及一种分子束外延（mbe）源用超高纯铟的提纯装置及其制备方法。

背景技术：

1、分子束外延（mbe）技术作为制备高性能半导体器件（如高频hemt晶体管、红外探测器）的核心工艺，对源材料纯度具有极端严苛的要求。在生长腔内，超高真空环境与源材料的超净度共同构成高质量外延层的基础。对于ⅲ-ⅴ族半导体材料体系，超高纯铟作为关键组分，其纯度必须达到7n以上水平，且特定杂质如锡、锑、铅的含量需严格控制在十亿分之一量级以下，任何微量杂质均可能引发器件性能衰退或良率下降。

2、提拉法是制备高纯金属单晶锭的重要方法，在铟材料提纯过程中面临独特挑战：铟的熔点极低（约156.6℃），导致熔体热对流剧烈且温度场极易波动；为保障杂质分凝效果，传统工艺被迫采用极低提拉速度，使单次生产周期延长至数十小时，效率低下，严重制约产能；若尝试提升提拉速率以改善效率，则极易引起晶体生长界面不稳定，引发杂质捕获、包裹体形成及晶格缺陷等现象，反而造成纯度劣化。

3、结合现有技术（如公开专利：cn116254592a、cn120272752a）可知，现有超高纯铟提拉制备多采用炉膛整体弥漫式通气维持保护或还原气氛，缺乏针对熔体表面及固液界面的局部限域气场调控，气体分布均匀性及界面微环境稳定性难以保障；同时热管理手段主要依赖加热功率调节与环境被动冷却（或简单水冷），缺乏对晶体生长界面热流的直接主动控制，无法精准匹配提拉速率变化下的凝固潜热输运需求，易导致界面温度波动与杂质包裹风险，气相环境调控与晶体界面散热的协同机制缺失，已成为制约超高纯铟高效、稳定制备的关键瓶颈。

技术实现思路

1、本发明的目的是提供一种mbe源用超高纯铟的提纯装置及制备方法，具有能够协同调控气相环境与晶体生长界面散热，实现高效稳定的超高纯铟提纯，显著缩短生产周期并保证7n以上纯度的优点。

2、为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案如下：

3、第一方面，本发明提供一种mbe源用超高纯铟的提纯装置，其包括：

4、炉体组件，包括提拉单晶炉及设于提拉单晶炉上的真空系统，所述提拉单晶炉内设有坩埚和热屏，所述热屏设于所述坩埚的上方；

5、加热系统，为环绕所述坩埚设置的多区独立控温系统；

6、籽晶驱动机构，包括籽晶杆及驱动其升降及旋转的提拉单元，所述籽晶杆的内部设有镂空水道；

7、冷却循环系统，连接至所述镂空水道，用于向籽晶杆内部持续通入恒温冷却水；

8、气氛控制系统，包括连接至所述提拉单晶炉的惰性气体管路，以及通过热屏气孔连通至坩埚上方的氢气注入管路。

9、作为上述提纯装置的优选方案，所述坩埚为灰分低于5ppm的石墨坩埚；所述籽晶杆由高导热无氧铜制成，其上端设有连通所述镂空水道的进水口和出水口，下端用于装夹籽晶。

10、作为上述提纯装置的优选方案，所述热屏气孔设有多个，且沿热屏周向均匀间隔布置。

11、作为上述提纯装置的优选方案，所述多区独立控温系统包括至少两个独立控制的电磁感应加热线圈，所述电磁感应加热线圈环绕所述坩埚的外周布置，且沿所述坩埚的轴向排布，以分别独立控制所述坩埚内不同轴向区域的温度。

12、第二方面，本发明提供了一种mbe源用超高纯铟的制备方法，利用上面各项内容所述的mbe源用超高纯铟的提纯装置，其包括以下步骤：

13、s1.装料与气氛置换：将原料铟置于坩埚内，将籽晶装夹在籽晶杆上；对提拉单晶炉抽真空并充入惰性气体至常压，反复置换多次，确保无氧环境；

14、s2.熔融与高温还原：启动加热系统，使原料铟熔融，升温至800～1000℃并保温1～2小时；同时通过热屏气孔向熔体表面区域导入流量为2～4 l/min的氢气进行还原处理；

15、s3.温场稳定与晶体生长：停止通入氢气，调节所述多区独立控温系统的加热功率将熔体温度降至160～180℃并予以维持，保温0.5～2小时；

16、在此期间，通过协同调控所述多区独立控温系统的功率分配及所述冷却循环系统的散热强度，沿所述籽晶的轴向构建预设的温度梯度，以确立固液界面的生长热力学条件；

17、随后将籽晶插入熔体，依次进行引晶、缩颈与放肩、等径提拉以及收尾；

18、其中，在步骤s3的整个提拉过程中，通过籽晶杆内部的镂空水道持续通入温度为10~30℃的冷却水，并对水压进行调控，对籽晶及新生晶体的生长界面进行主动散热控制。

19、作为上述制备方法的优选方案，步骤s1中，所述原料铟为纯度为6n以上的高纯金属铟；所述籽晶为纯度为7n以上的超高纯金属铟，并加工成φ15 mm×150 mm的圆柱形籽晶。

20、作为上述制备方法的优选方案，步骤s1中，所述气氛置换的具体步骤为：装料完成后，关闭提拉单晶炉的炉门，将提拉单晶炉内的压力抽至5.0×10-3pa以下，然后关闭真空阀，向炉内充入5n级的氩气至常压，反复置换3~5次。

21、作为上述制备方法的优选方案，步骤s3中，所述预设的温度梯度k满足：5℃/cm≤k≤20℃/cm。

22、作为上述制备方法的优选方案，步骤s3中，所述依次进行引晶、缩颈与放肩、等径提拉以及收尾的具体步骤为：

23、引晶阶段：将籽晶下端插入熔体液面下5～15mm，保持0.5～1小时，使籽晶微熔并充分沾润；

24、缩颈与放肩阶段：以5～10 mm/h的速度提拉籽晶，同时籽晶以4～8 r/min的速率逆时针旋转，持续1～2小时；随后暂停提拉与旋转1～2小时，使晶体直径自然扩大至目标尺寸；

25、等径提拉阶段：重新启动提拉与旋转，提拉速度增至10～20 mm/h，旋转速度增至8～12 r/min，并在此阶段将冷却水流量调整至较高水平，持续提拉6～10小时；

26、收尾阶段：等径提拉阶段结束后，通过拉断或升温脱膜方式使晶体与熔体分离，随后切除铟单晶棒的尾部（凝固界面最后部分，杂质富集），最终获得的超高纯铟锭。

27、作为上述制备方法的优选方案，提拉工艺的总时间控制在12小时以内。

28、实施本发明提供的一种mbe源用超高纯铟的提纯装置及制备方法，与现有技术相比，其有益效果在于：

29、本发明提供的mbe源用超高纯铟的提纯装置，通过炉体组件提供生长环境，加热系统实现对熔体温度的控制，籽晶驱动机构确保晶体生长的稳定性。特别是，冷却循环系统通过籽晶杆内部的镂空水道对生长界面进行散热，解决了凝固潜热导出不及时导致界面稳定性不足的问题。气氛控制系统通过热屏气孔局部注入氢气，在熔体表面形成还原气氛，避免了全局通气对温场的扰动。由此，该装置实现了气相环境与晶体散热的协同控制，克服了传统提拉法在超高纯铟制备中提拉速度与纯度难以兼顾的问题，为获得高质量mbe源用超高纯铟提供了技术保障。

30、本发明提供的mbe源用超高纯铟的制备方法，通过多区独立控温系统、局部氢气注入以及籽晶杆内部冷却循环系统的主动散热控制，实现了气相环境与晶体散热的动态协同，既保证了熔体表面的高效还原，又维持了生长界面的热力学稳定，成功解决了提拉速度与纯度的矛盾，为mbe源用超高纯铟的高效制备提供了可靠方法。相较于现有技术，该方法通过局部氢气注入避免温场扰动，并结合多区独立控温系统与籽晶杆主动散热的协同作用，有效克服了传统提拉法中因热管理不足导致的界面失稳问题，使提拉速度提升至10～20 mm/h的同时仍能获得7n级超高纯铟，大幅缩短生产周期。