CO2电解系统

本公开涉及一种还原co2而形成碳化合物的方法，特别是一种在电解槽中还原co2，更具体是在电解槽中还原在co2-胺络合物内捕集的co2的方法。本公开还涉及一种co2电解的新系统，特别是一种电解含于co2-胺络合物中的co2的系统。

背景技术：

1、过去数十年化石燃料的消耗造成大气中二氧化碳(co2)含量不断升高，这加剧温室效应并引发许多环境问题。

2、碳捕集、利用和储存被认为是降低全球co2排放并将co2转化为高附加值化学品的有效策略。已工业化的co2捕集和利用工艺由于链烷醇胺水溶液的高co2捕集容量、良好的工艺兼容性和经济考量而通常将其用作co2捕集剂。然而，要求一系列步骤(分离、提纯和压缩)来加工该co2饱和溶液以获得高纯度co2气体，这使得该工艺能耗高并且减少该碳捕集工艺的有益效果。

3、可互换地称为co2电解的co2电化学还原为将废弃co2气体转化为工业原料提供了重要机遇。现有技术的co2电解要求使用高纯度co2气体并且面临严重的技术挑战。首先，高纯度co2气体的生产和运输涉及一系列复杂且耗能的步骤，包括co2热分离、提纯和压缩，从而使得高纯度co2气体的使用不切实际并且相对昂贵。其次，传统气态co2电解的co2利用效率较低，这意味着未反应的co2气体与反应产物混合并且使产物分离复杂化。

4、因此，有利的是开发能够解决上述问题并为废弃co2气体的利用提供可行替代方案的替代co2电解技术和方法。

技术实现思路

1、本公开在一个宽泛方面提供了一种将胺捕集的co2料流转化为工业原料的系统和方法。本公开在另一宽泛方面提供了一种将胺捕集的co2料流转化为工业原料的系统。本公开在另一宽泛方面提供了一种将胺捕集的co2料流转化为工业原料的方法。有利地，本文所述方法和系统对现有技术提供了一种替代路线，从而为碳基化学品生产提供一种能量和/或碳有效方案。本文所述各个方面和实施方案的另一优点是可以将它们整合到现有co2捕集系统中，从而允许在较低资本开支下提高能量和碳效率。

2、本公开在第一方面提供了一种在电解槽中将二氧化碳(co2)还原成碳化合物的方法，包括：

3、对包括阴极和阴极集流体的阴极室提供包含co2-胺络合物的第一电解液，所述阴极包含阴极过渡金属催化剂；

4、对包括阳极的阳极室提供第二电解液；

5、在阳极和阴极之间施加电流以还原至少一部分含于该co2-胺络合物中的co2而形成该碳化合物；以及

6、回收该碳化合物和贫含co2的胺溶液。

7、在实施方案中，选择该胺以在暴露于二氧化碳源之后形成两性离子氨基甲酸盐，优选其中该胺为哌嗪。在实施方案中，该胺为哌嗪。

8、在实施方案中，该阴极过渡金属催化剂是单原子过渡金属催化剂。

9、在实施方案中，该阴极过渡金属催化剂是镍单原子催化剂。

10、在实施方案中，该过渡金属催化剂在阴极上的质量负载量为约1-10mg/cm2或约2-6mg/cm2。

11、在实施方案中，该碳化合物包括一氧化碳。

12、在实施方案中，将第一电解液连续供入阴极室。

13、在实施方案中，该胺-co2络合物由胺捕集溶液与二氧化碳源接触而得到。优选该二氧化碳源是烟气。

14、在实施方案中，将至少一部分贫含co2的胺溶液再循环。优选将至少一部分贫含co2的胺溶液作为该胺捕集溶液的至少一部分再循环。

15、在实施方案中，co2的还原在约20-80°c或约20-50°c的温度下进行。

16、在实施方案中，该方法进一步包括从该碳化合物和贫含co2的胺溶液分离至少一部分该碳化合物而产生富含碳化合物的气体料流。

17、在实施方案中，在阳极和阴极之间施加电流在阴极处还原水形成氢气(h2)。

18、在实施方案中，该方法进一步包括使至少一部分该碳化合物和氢气反应而形成烃。

19、在实施方案中，施加的电流为约10-500ma/cm2或约50-200ma/cm2。

20、本公开在第二方面提供了一种在电解槽中将二氧化碳(co2)还原成一氧化碳(co)的方法，包括：

21、对包括阴极和阴极集流体的阴极室提供包含co2-二胺络合物的第一电解液，所述阴极包含阴极过渡金属催化剂；

22、对包括阳极和集流体的阳极室提供包含氢氧化钾的第二电解液，所述阳极包含过渡金属泡沫阳极催化剂；

23、在阳极和阴极之间施加电流以还原至少一部分含于该co2-胺络合物中的co2而形成co；以及

24、回收该co和贫含co2的胺溶液。

25、在实施方案中，该co2-二胺络合物是co2-哌嗪络合物。

26、在实施方案中，该co2-哌嗪络合物通过使含有co2的烟气暴露于哌嗪水溶液而形成。

27、在实施方案中，该阴极过渡金属催化剂是镍单原子催化剂。

28、本公开在第三方面提供了一种二氧化碳还原系统，包括：

29、电解槽，包括：

30、包括阴极和阴极集流体并配置成接收包含co2-胺络合物的第一电解液的阴极室，所述阴极包含过渡金属催化剂；

31、包括阳极并配置成接收第二电解液的阳极室；

32、被连接以在阳极和阴极之间施加电势差的电源；和

33、配置成与阴极室连通的用于回收二氧化碳还原产物的装置。

34、在实施方案中，该系统进一步包括分隔阳极室和阴极室的离子可渗透膜。

35、在实施方案中，该离子可渗透膜为阴离子交换膜，优选零间隙阴离子交换膜。

36、在实施方案中，阴极室包括配置成回收贫含co2的胺溶液的液体出口。

37、在实施方案中，选择该胺以在与二氧化碳源接触时形成两性离子氨基甲酸盐。在实施方案中，该胺为哌嗪。

38、在实施方案中，该阴极过渡金属催化剂是单原子催化剂，优选镍单原子催化剂。

39、本公开在第四方面提供了一种筛选用于电化学co2还原中的胺的方法，包括：

40、确定该胺的co2捕集活性；以及

41、确定所形成co2-胺络合物的电解活性，

42、其中该co2捕集活性由该胺的胺质量归一化co2捕集容量和该胺的co2吸收速率相乘而计算，

43、其中电解活性基于由该co2-胺络合物形成的氨基甲酸盐的吉布斯自由能。

44、在实施方案中，将所筛选胺用于使用本文所述方法或系统进行的co2还原。

1.一种在电解槽中将二氧化碳(co2)还原成碳化合物的方法，包括：

2.权利要求1的方法，其中选择所述co2-胺络合物的所述胺以在暴露于二氧化碳源之后形成两性离子氨基甲酸盐。

3.权利要求1或2的方法，其中所述阴极过渡金属催化剂为单原子过渡金属催化剂。

4.前述权利要求中任一项的方法，其中所述过渡金属催化剂在所述阴极上的质量负载量为约1-10mg/cm2或约2-6mg/cm2。

5.前述权利要求中任一项的方法，其中所述碳化合物包括一氧化碳。

6.前述权利要求中任一项的方法，其中将所述第一电解液连续供入所述阴极室。

7.前述权利要求中任一项的方法，其中所述胺-co2络合物由胺捕集溶液与二氧化碳源，优选烟气接触而得到。

8.权利要求7的方法，其中将至少一部分所述贫含co2的胺溶液再循环，优选作为所述胺捕集溶液的至少一部分再循环。

9.前述权利要求中任一项的方法，其中co2的所述还原在约20-80°c或约20-50°c的温度下进行。

10.前述权利要求中任一项的方法，进一步包括从所述碳化合物和所述贫含co2的胺溶液分离至少一部分所述碳化合物而产生富含碳化合物的气体料流。

11.前述权利要求中任一项的方法，其中在所述阳极和所述阴极之间施加电流将所述阴极处的水还原而形成氢气(h2)。

12.权利要求11的方法，进一步包括使至少一部分所述碳化合物和氢气反应而形成烃。

13.前述权利要求中任一项的方法，其中所述co2-胺络合物和所述胺捕集溶液的胺为哌嗪。

14.前述权利要求中任一项的方法，其中所述阴极过渡金属催化剂为镍单原子催化剂。

15.一种在电解槽中将二氧化碳(co2)还原成一氧化碳(co)的方法，包括：

16.权利要求15的方法，其中所述co2-二胺络合物为co2-哌嗪络合物。

17.权利要求16的方法，其中所述co2-哌嗪络合物通过使含有co2的烟气暴露于哌嗪水溶液而形成。

18.权利要求15-17中任一项的方法，其中所述阴极过渡金属催化剂为镍单原子催化剂。

19.一种用于二氧化碳还原的系统，包括：

20.权利要求19的系统，进一步包括分隔所述阳极室和所述阴极室的离子可渗透膜。

21.权利要求20的系统，其中所述离子可渗透膜为阴离子交换膜，优选零间隙阴离子交换膜。

22.权利要求19-21中任一项的系统，其中所述阴极室包括配置成回收贫含co2的胺溶液的液体出口。

23.权利要求19-22中任一项的系统，其中选择所述胺以在与二氧化碳源接触时形成两性离子氨基甲酸盐，优选其中所述胺为哌嗪。

24.权利要求19-23中任一项的系统，其中所述阴极过渡金属催化剂为单原子催化剂，优选镍单原子催化剂。

25.一种筛选用于电化学co2还原中的胺的方法，包括：

26.权利要求25的方法，其中将所筛选胺用于通过权利要求1-18中任一项的方法进行的所述co2还原。