结晶氮化硅粉末、氮化硅质烧结体及氮化硅质烧结体的制造方法与流程

本发明涉及适合作为耐磨损材料及电路基板材料有用的氮化硅质烧结体的制造用原料的结晶氮化硅粉末、氮化硅质烧结体以及氮化硅质烧结体的制造方法。

背景技术：

1、根据专利文献1，公开了一种氮化硅粉末，其是比表面积为6~25m2/g的氮化硅粉末，该氮化硅粉末1cm3中存在的超过20μm的金属异物量为3个以下，10~20μm的金属异物量为15个以下。

2、另外，根据专利文献2，公开了比表面积为6~25m2/g、不存在20μm以上的粗大颗粒的氮化硅粉末。

3、现有技术文献

4、专利文献

5、专利文献1：日本特开平8-104505号公报

6、专利文献2：日本特开平10-291810号公报

技术实现思路

1、发明要解决的问题

2、在专利文献1中，金属异物量的测定通过如下方法实施：将氮化硅粉末250g进行超声波分散后，通过网眼20μm和10μm的筛，用光学显微镜观察筛上残渣，但由于筛上残留有大量的氮化硅粉末，因此无法准确地仅计数金属异物的个数。另外，由于未确认所计数的异物的组成，因此无法断定所计数的异物全部为金属异物。或者，实施了如下方法：利用磁体收集筛上残渣中的金属异物，使磁体上的金属异物附着于具有粘接面的带或片，通过光学显微镜的观察粘接面上的金属异物来测定金属异物的数量，但即使想要利用磁体收集金属异物，在筛上也残留有氮化硅粉末，因此无法回收全部的金属异物。此外，如果磁体的磁力弱，则无法回收没有附着于磁体的金属异物、例如不锈钢那样的磁性弱的异物，因此无法准确地计数金属异物的个数。因此，无法准确地测定氮化硅中的金属异物量，因此威布尔系数停留在30以下。

3、在专利文献2中，没有关于金属异物的数量的记载，另外，威布尔系数停留在30以下。

4、本发明为了解决上述课题，开发出结晶氮化硅粉末1kg中存在的粒径超过20μm的金属异物量的测定方法，基于该结果，提供能够得到高强度、变化性小的烧结体特性优异的氮化硅质烧结体的结晶氮化硅粉末。进而，本发明的目的在于提供高强度、变化性小的氮化硅质烧结体及其制造方法。

5、用于解决问题的方案

6、通过本发明，解决课题的手段以以下的方式提供。

7、[1] 本发明涉及一种结晶氮化硅粉末，其特征在于，结晶氮化硅粉末1kg中存在的超过20μm的金属异物量按照以下的测定方法为10μg以上且200μg以下，以及

8、结晶氮化硅粉末1cm3中存在的、将所述金属异物量换算为40μm直径时的金属异物的数量、以及3~50μm的粗大颗粒以及聚集颗粒和/或熔合颗粒的数量之和小于160个。

9、〔超过20μm的金属异物量的测定方法〕

10、在1000ml烧杯中加入结晶氮化硅粉末250g和离子交换水750g来制备浆料。一边搅拌该浆料，一边向其中将磁力10000高斯的棒磁体插入不锈钢管中，浸渍15分钟，补充金属异物颗粒。将补充了金属异物颗粒的不锈钢管从浆料中取出，在空的烧杯上取出磁体，一边用离子交换水清洗不锈钢管一边使金属异物颗粒脱离，使金属异物颗粒分散在水中。使所得到的分散液通过不锈钢筛(网眼：20μm)，在不锈钢筛上回收超过20μm的金属异物颗粒。在空烧杯上，用蒸馏水使不锈钢筛上的超过20μm的金属异物颗粒脱离，分散在水中。通过将所得到的分散液投入安装有特氟龙(注册商标)过滤器(网眼：1μm)的抽滤装置，从而在特氟龙(注册商标)过滤器上回收超过20μm的金属异物颗粒。将回收了超过20μm的金属异物颗粒的特氟龙(注册商标)过滤器投入到容纳有混合了氢氟酸和硝酸的液体的容器中，密封，对该容器照射微波进行加热，将所得到的分解液用超纯水定容作为检测液。使用icp-ms，根据检测出的波长及其发光强度对检测液中的fe量进行定量。将其数量换算为相对于每1kg氮化硅粉末，确定超过20μm的金属异物量(质量)。

11、〔40μm的金属异物的数量的换算方法〕

12、将超过20μm的金属异物的代表直径设为40μm，将金属异物的平均密度设为8.0g/cm3，将氮化硅粉末的密度设为3.186g/cm3，通过下式算出。

13、

14、〔3~50μm的粗大颗粒以及聚集颗粒和/或熔合颗粒的个数的测定方法〕

15、将氮化硅粉末20g与乙二醇28g和氮化硅制5φmm球480个一起放入内容积100ml的聚乙烯制的瓶中并密封，利用振幅5mm的振动磨机进行5分钟预混合。进一步进行48小时120rpm的球磨机混合，将所得到的氮化硅粉末浆料向细度计的浆料滴加部滴加1~2滴，用刮刀以5cm/秒以下的缓慢的速度刮涂，从出现的线状痕迹读取粒径3~50μm的粗大颗粒以及聚集颗粒和/或熔合颗粒的数量。

16、同样地进行4次该数量的测定，将共计5次的测定值换算为每1cm3氮化硅粉末的数量，由此得到粗大颗粒以及聚集颗粒和/或熔合颗粒的个数。

17、[2] 在本发明的一个方式中，提供一种结晶氮化硅粉末，其为bet比表面积(sa)为7.0m2/g以上且16.0m2/g以下的结晶氮化硅粉末，在颗粒表面具有氧化硅层和/或氧氮化硅层，通过升温形态分析测定的表面氧量(fso)为0.30质量%以上且0.60质量%以下，所述表面氧量相对于bet比表面积之比(fso/sa)为0.20mg/m2以上且0.50mg/m2以下。

18、[3] 在本发明的一个方式中，提供一种结晶氮化硅粉末，其通过激光衍射/散射法测定的体积基准的累积粒度分布中的中值粒径d50为0.50μm以上且1.00μm以下，并且d90为1.75μm以上且2.35μm以下，并且d10为0.20μm以上且0.50μm以下。

19、[4] 在本发明的一个方式中，提供一种结晶氮化硅粉末，其中，总氧量(to)为0.70质量%以上且1.90质量%以下。

20、本发明的各方式[1]~[4]可以任意组合。

21、[5] 在本发明的一个方式中，提供一种氮化硅质烧结体，其是将上述结晶氮化硅粉末烧结而得到的。

22、[6] 在本发明的一个方式中，提供一种氮化硅质烧结体的制造方法，其具有将烧结体原料成型并烧结的工序，所述烧结体原料包含上述结晶氮化硅粉末和烧结助剂的。

23、发明的效果

24、根据本发明，可以提供能够得到高强度、变化性小的烧结体特性优异的氮化硅质烧结体的结晶氮化硅粉末。另外，可以提供能够制造具有充分的机械强度并且热传导性优异的氮化硅质烧结体的结晶氮化硅粉末。进而，能够提供兼具高弯曲强度和优异的热传导性的氮化硅质烧结体及其制造方法。

25、典型地，高强度可以是指，根据jis r-1601：2008的精细陶瓷的室温弯曲强度试验方法，烧结助剂为y2o3-al2o3系的烧结体超过1130mpa，优选超过1150mpa，更优选超过1180mpa，烧结助剂为y2o3-mgo系的烧结体超过810mpa，优选超过830mpa，更优选超过850mpa。另外，变化性小可以是指，根据jis r-1625：2010的精细陶瓷的强度数据的威布尔统计分析法，威布尔系数超过30，更优选超过32。