球状氧化铝颗粒混合物及含有其的树脂复合组合物的制作方法

本发明涉及球状氧化铝颗粒混合物，特别是兼具高热导率和流动性的球状氧化铝颗粒混合物及含有该球状氧化铝颗粒混合物的树脂复合组合物以及树脂复合体。

背景技术：

1、近年来，由于移动电话等电子设备的高功能化、高速化，从电子设备内部的电子部件发出的热量增大。为了电子设备正常工作，使发出的热高效地向外部释放成为重要的课题。多用于散热的物质称为散热片、散热粘接剂。它们贴附或涂布并压接于发热体与散热翅片之间，从而能够消除发热体与散热翅片的间隙，高效地散热。另外，处于电子部件的内部的半导体自身也因同样的高功能化、高速化而显著发热，对于保护半导体的密封材料也要求赋予散热性。

2、一般地，散热片或散热粘接剂、半导体密封材料由导热性无机填料和树脂构成。导热性无机填料、例如氧化铝填料等组合多种粒径而形成粒度分布。已知通过形成粒度分布，填料颗粒彼此的间隙（空隙率）减少，从而流动性、热导率提高。

3、在专利文献1~3中，公开了组合多种粒径而具有粒度分布的氧化铝等无机颗粒组合物。在典型的例子中，粒度分布在微小的数μm~粗大的数百μm的范围内扩展。

4、另一方面，近年来，夹入散热片、粘接剂的间隙变小。另外，半导体的微细化也在进展，连接半导体与外部的配线间隔变窄。因此，如果使用含有粗大颗粒的填料混合物作为散热片、粘接剂的填料，则有时无法压缩成目标厚度。另外，如果这样的粗大的填料混合物用作密封材料用，则填料不能通过布线的间隙，有可能破坏半导体内部的结构。因此，要求填料自身的小粒径化。

5、专利文献4公开了最大粒径为数μm以下的球状非晶质二氧化硅粉末，说明了该二氧化硅粉末满足高填充性、低粘度特性、高浸透性。

6、然而，由于非晶质二氧化硅的热导率非常低，因此不适于近来的功率半导体的密封、高集成化的ic芯片的散热用途。另外，在专利文献4所记载的粒度分布中，还存在与树脂混炼时的复合物的粘性上升，各种成形变得困难这样的问题。

7、专利文献5中提出了使用含有规定的氧化铝颗粒的氧化铝粉末作为填料。更具体而言，规定了氧化铝颗粒具有规定的粒度分布，具有规定的粒径和水分量等。记载了由此可得到适当的树脂组合物的流动性，并且在半导体密封时能够抑制线的变形。

8、在先技术文献

9、专利文献

10、专利文献1：日本特许第7325670号公报

11、专利文献2：国际公开第2020/153505号公报

12、专利文献3：国际公开第2022/071140号公报

13、专利文献4：日本特许第4112470号公报

14、专利文献5：国际公开第2021/200485号公报

技术实现思路

1、发明要解决的技术问题

2、如上述专利文献1~3所述，为了提高流动性及热导率，对控制颗粒组合物的粒度分布进行了研究。除此之外，半导体技术日益发展，伴随于此，来自半导体的散热量增大，并且小型化也在进行。因此，如专利文献4所述，也对限制最大粒径进行了研究。另外，如专利文献5所述，也有除粒度分布之外、控制含水量等而得到适当的流动性的技术方案。但是，进一步要求散热性和流动性高的材料。

3、因此，本发明的课题在于提供一种为了能够对应半导体等的小型化，在限制粒度分布中的最大粒径的基础上，能够提高与树脂混炼时形成的树脂组合物的热导率且抑制粘性（提高流动性）的球状氧化铝颗粒混合物及含有该球状氧化铝颗粒混合物的树脂组合物。

4、用于解决技术问题的技术手段

5、本发明是为了解决上述课题而进行深入研究而完成，其主旨为如保护范围所述的以下内容。

6、[1]

7、一种球状氧化铝颗粒混合物，其特征在于，

8、由激光衍射散射法得到的平均粒径（d50）为0.5μm以上10.0μm以下，

9、在通过湿式粒度试验法测定出的粒度分布中，25.0μm以上的颗粒为0.04重量%以下，

10、比表面积为0.30m2/g以上2.00m2/g以下，

11、圆形度为0.85以上，以及

12、α化率小于50.0%。

13、[2]

14、如[1]所述的球状氧化铝颗粒混合物，

15、通过库尔特计数器检测出的1μm以上30μm以下的颗粒个数中，10μm以上的颗粒个数频率为100ppm以下。

16、[3]

17、如[1]或[2]所述的球状氧化铝颗粒混合物，

18、由卡尔费休电量测定法得到的水分量小于20ppm。

19、[4]

20、如[1]~[3]的任意一项所述的球状氧化铝颗粒混合物，

21、含有：

22、平均粒径（d50）为7.0μm以上10.0μm以下且圆形度为0.85以上的球状氧化铝颗粒（a）；以及

23、平均粒径（d50）为2.4μm以上6.0μm以下且圆形度为0.85以上的球状氧化铝颗粒（b），

24、含有：

25、50重量%以上95重量%以下的球状氧化铝颗粒（a）；以及

26、5重量%以上45重量%以下的球状氧化铝颗粒（b），

27、球状氧化铝颗粒（a）和球状氧化铝颗粒（b）的合计为90重量%以上。

28、[5]

29、如[1]~[4]的任意一项所述的球状氧化铝颗粒混合物，

30、含有：

31、平均粒径（d50）为2.4μm以上6.0μm以下且圆形度为0.85以上的球状氧化铝颗粒（b）；以及

32、平均粒径（d50）为0.4μm以上2.2μm以下且圆形度为0.85以上的球状氧化铝颗粒（c），

33、含有：

34、50重量%以上90重量%以下的球状氧化铝颗粒（b）；以及

35、5重量%以上20重量%以下的球状氧化铝颗粒（c），

36、球状氧化铝颗粒（b）和球状氧化铝颗粒（c）的合计为90重量%以上。

37、[6]

38、如[1]~[5]的任意一项所述的球状氧化铝颗粒混合物，

39、含有：平均粒径（d50）为7.0μm以上10.0μm以下且圆形度为0.85以上的球状氧化铝颗粒（a）；

40、平均粒径（d50）为2.4μm以上6.0μm以下且圆形度为0.85以上的球状氧化铝颗粒（b）；以及

41、平均粒径（d50）为0.4μm以上2.2μm以下且圆形度为0.85以上的球状氧化铝颗粒（c），

42、含有：

43、50重量%以上90重量%以下的球状氧化铝颗粒（a）

44、5重量%以上20重量%以下的球状氧化铝颗粒（b）以及

45、5重量%以上30重量%以下的球状氧化铝颗粒（c），

46、球状氧化铝颗粒（a）、球状氧化铝颗粒（b）以及球状氧化铝颗粒（c）的合计为90重量%以上。

47、[7]

48、一种树脂复合组合物，其特征在于，树脂中含有如[1]~[6]的任意一项所述的球状氧化铝颗粒混合物。

49、[8]

50、如[7]所述的树脂复合组合物，

51、还含有从非晶质球状氧化铝颗粒、结晶球状二氧化硅颗粒、氧化铝颗粒、二氧化钛颗粒、氧化镁颗粒、氮化铝颗粒、氮化硼颗粒、钛酸钡颗粒、钛酸钙颗粒、碳纤维中选择的至少一种以上的无机填料。

52、发明效果

53、根据本发明的一个实施方式，提供一种为了能够对应半导体等的小型化，在限制粒度分布中的最大粒径的基础上，能够提高与树脂混炼时形成的树脂组合物的热导率且抑制粘性（提高流动性）的球状氧化铝颗粒混合物及含有该球状氧化铝颗粒混合物的树脂组合物。进而，根据本发明的一个实施方式，提供具有良好的色相指数的球状氧化铝颗粒及含有该球状氧化铝颗粒的树脂组合物，能够有助于提高含有它们的产品的设计性、视觉辨认性。