一种高温气冷堆球形元件堆内循环示踪方法与流程

1.本发明涉及核反应堆堆内循环测试技术领域，具体地，本发明涉及一种高温气冷堆球形元件堆内循环示踪方法。


背景技术：

2.高温气冷堆是一种以石墨为慢化剂、氦气为冷却剂、采用陶瓷堆芯结构的具有固有安全特性、热能转换效率高的第四代先进核反应堆。
3.高温气冷堆核电站在初装堆运行和和过渡循环运行阶段的反应堆堆芯为燃料元件和石墨球两种球形元件，在过渡循环运行阶段结束之后的平衡循环运行阶段的反应堆堆芯为燃料元件这一种球形元件。
4.高温气冷堆采用球形燃料元件，它由内层球形燃料区和外壳无燃料区构成，包覆燃料颗粒弥散在球形燃料区石墨基体里，外壳无燃料区由与球形燃料区石墨基体相同的材料制成，其中无包覆燃料颗粒。通过多次装填和卸出高温气冷堆堆芯的堆内燃料循环运行模式获得一定程度的反应堆功率和燃耗分布的均匀性。
5.但球形燃料元件在高温气冷堆内的球流运动具有随机性，球流流线和流动速度分布比较复杂。如果球形燃料元件的实际燃料循环次数偏离高温气冷堆燃料相关设计值或者在反应堆堆芯的居留时间过长，将对高温气冷堆安全运行和陶瓷堆芯结构的服役寿命产生影响，因此获取球形燃料元件燃料循环示踪数据是高温气冷堆球流建模和燃料分区建模必须解决的问题。
6.通过对球形燃料元件进行标识编码来获取其通过燃料装卸系统多次进行堆芯装填和卸出的燃料循环示踪数据是一种直接的方法。常规的标识编码方法有采用机械方式在球形燃料元件表面刻画出标识编码，然后再进行视觉识别。但是采用机械方式在球形燃料元件表面刻画的标识编码在球流过程中因摩擦、碰撞和流体冲刷等原因而缺损，也不能在燃料循环过程中在线、无损地探测到被标识编码的球形燃料元件何时卸出堆芯的时间，对标识编码的视觉识别需要在放射性屏蔽铅室中进行，所以常规的标识编码方法和视觉识别方式不适用于高温气冷堆球形燃料元件的燃料循环示踪。


技术实现要素：

7.本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的实施例提出一种高温气冷堆球形元件堆内循环示踪方法。
8.本发明实施例提出了一种高温气冷堆球形元件堆内循环示踪方法，该方法包括：通过在球形元件中添加标识靶件，实现对球形元件的标识编码；所述标识靶件包括的靶核元素为
59
co、
191
ir、
169
tm中的一种、两种或三种的组合，且至少含有
59
co，不同的标识靶件包括的靶核元素的种类和/或配比不相同，所述的球形元件包括燃料元件和/或石墨球。
9.本发明实施例的一种高温气冷堆球形元件堆内循环示踪方法能够在线、无损的获取球形元件循环示踪数据。本发明实施例方法可利用高温气冷堆已有的燃耗测量系统的高
纯锗γ谱仪准确识别球形元件的标识编码，无需增加额外的测量系统，节省成本。
10.本发明实施例选择
59
co、
191
ir、
169
tm中的一种、两种或三种的组合作为标识靶件，对球形元件进行标识编码，其核反应式分别为
59
co(n,γ)
60
co、
191
ir(n,γ)
192
ir和
169
tm(n,γ)
170
tm，避开了燃料元件的裂变产物含有的放射性核素，且放射性核素
60
co、
192
ir、
170
tm的γ射线能峰及发射强度具有足够的区分度。具体来说，
60
co的两条主要γ射线能峰分别为1173.228kev和1332.492kev，
192
ir的γ射线能峰为316.506kev，
170
tm的γ射线能峰为84.255kev，分别形成了高、中、低能γ射线放射性核素。高纯锗γ谱仪的分辨率一般好于1.85kev，因此高纯锗γ谱仪对
60
co、
192
ir和
170
tm的γ射线能峰具有足够的区分度，进而保证了测量结果的准确性。
11.在一些实施例中，所述标识靶件中靶核元素的用量份数为：
59
co为1～n份、
191
ir为0～2份、
169
tm为0～3份，n为2～41之间的整数。
12.本发明实施例通过对标识靶件中的靶核元素的种类及含量进行组合，利用靶核元素经反应堆内(n,γ)反应产生相应放射性核素的不同特征γ能峰及相对强度组合实现对球形元件的标识编码。根据堆内循环示踪需要的标识编码的球形元件数目来设计标识靶件的靶核元素种类和/或配比。
13.在一些实施例中，每个所述球形元件中，
59
co的含量为0.1mg～n/10mg、
191
ir的含量为0mg～0.2mg、
169
tm的含量为0mg～0.3mg，n为2～41之间的整数。
14.本发明实施例中，通过控制每个球形元件中的
59
co、
191
ir、
169
tm的含量在上述范围内，进而保证标识靶件的靶核元素经反应堆内(n,γ)反应产生的放射性活度与高温气冷堆燃耗测量系统的标准刻度源和校验源的放射性活度范围7.0
×
105～1.0
×
10
10
bq相适配，同时保证标识靶件不会对球形元件的机械完整性产生明显影响以及对高温气冷堆的燃耗测量系统的运行操作的辐射防护产生明显影响。
15.在一些实施例中，所述标识靶件中的
59
co的原料选自钴单质、电镀钴中的一种，所述
191
ir的原料选自铱单质、铱-10％金合金中的一种，所述
169
tm的原料选自铥单质、tm2o3中的一种。
16.高温气冷堆额定功率下燃料元件中心最高温度(平衡堆芯)达到900℃，钴、铱、铥金属的熔点分别为1495℃、2443℃和1545℃，因此所述标识靶件中的
59
co的原料可以选自钴单质、电镀钴中的一种，所述
191
ir的原料可以选自铱单质、铱-10％金合金中的一种，所述
169
tm的原料可以选自铥单质、tm2o3中的一种。
17.在一些实施例中，所述标识靶件为颗粒状、丝状、片状、金属电镀层、有载体物质的玻璃体或石墨粉压片。优选地，所述标识靶件为颗粒状。
18.在一些实施例中，所述的燃料元件分为多种，分别装载有不同富集度的
235
u。
19.在一些实施例中，所述燃料元件包括内层球形燃料区和外壳无燃料区，所述标识靶件添加到燃料元件的外壳无燃料区。
20.在一些实施例中，所述内层球形燃料区的直径为50mm，所述外壳无燃料区的厚度为2.5～7.5mm，优选为5mm。
21.在一些实施例中，所述内层球形燃料区包括石墨基体和包覆燃料颗粒，所述包覆燃料颗粒弥散在所述石墨基体中，且所述包覆燃料颗粒中含有铀；所述外壳无燃料区包括石墨基体和标识靶件，标识靶件添加到外壳无燃料区的石墨基体中，所述内层球形燃料区
与所述外壳无燃料区的石墨基体的材料相同。
22.在一些实施例中，所述标识靶件经包覆材料包覆后以颗粒的形式添加到燃料元件的外壳无燃料区的石墨基体中，所述包覆材料为与外壳无燃料区的石墨基体材料相同的基体石墨粉。
23.在一些实施例中，所述标识靶件经包覆材料包覆后采用准等静压工艺压制在燃料元件的外壳无燃料区。
24.在一些实施例中，所述标识靶件经包覆材料包覆后添加到石墨球中，所述包覆材料为与石墨球的材料相同的基体石墨粉。
25.在一些实施例中，所述基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。
26.在一些实施例中，该方法还包括：通过测量从高温气冷堆球床堆芯内卸出的球形元件中的以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度的组合，识别球形元件的标识编码。
27.在一些实施例中，所述测量通过燃耗测量系统的高纯锗γ谱仪进行。
28.在一些实施例中，所述识别的方法包括：
29.获取球形元件中的标识靶件的放射性核素的种类、用量及每种放射性核素的活度；
30.计算对应的球形元件以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合的预设值；
31.将从高温气冷堆球床堆芯内卸出的球形元件的以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合与预设值进行比较，识别球形元件的标识编码。
32.本发明实施例中还提供了一种用于高温气冷堆的球形元件，所述球形元件中添加有标识靶件，所述标识靶件包括的靶核元素为
59
co、
191
ir、
169
tm中的一种、两种或三种的组合，且至少含有
59
co，不同的标识靶件包括的靶核元素的种类和/或配比不相同，所述的球形元件为燃料元件或石墨球。
33.在一些实施例中，所述标识靶件中靶核元素的用量份数为：
59
co为1～n份、
191
ir为0～2份、
169
tm为0～3份，n为2～41之间的整数。
34.在一些实施例中，每个所述球形元件中，
59
co的含量为0.1mg～n/10mg、
191
ir的含量为0mg～0.2mg、
169
tm的含量为0mg～0.3mg，n为2～41之间的整数。
35.在一些实施例中，所述标识靶件中的
59
co的原料选自钴单质、电镀钴中的一种，所述
191
ir的原料选自铱单质、铱-10％金合金中的一种，所述
169
tm的原料选自铥单质、tm2o3中的一种。
36.在一些实施例中，所述标识靶件为颗粒状、丝状、片状、金属电镀层、有载体物质的玻璃体或石墨粉压片；优选为颗粒状。
37.在一些实施例中，所述燃料元件包括内层球形燃料区和外壳无燃料区，所述标识靶件添加到燃料元件的外壳无燃料区。
38.在一些实施例中，所述内层球形燃料区的直径为50mm，所述外壳无燃料区的厚度为2.5～7.5mm，优选为5mm。
39.在一些实施例中，所述内层球形燃料区包括石墨基体和包覆燃料颗粒，所述包覆燃料颗粒弥散在所述石墨基体中，且所述包覆燃料颗粒中含有铀；所述外壳无燃料区包括石墨基体和标识靶件，标识靶件添加到外壳无燃料区的石墨基体中，所述内层球形燃料区与所述外壳无燃料区的石墨基体的材料相同。
40.在一些实施例中，所述标识靶件经包覆材料包覆后以颗粒的形式添加到燃料元件的外壳无燃料区的石墨基体中，所述包覆材料为与外壳无燃料区的石墨基体材料相同的基体石墨粉。
41.在一些实施例中，所述基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。
42.在一些实施例中，所述标识靶件经包覆材料包覆后采用准等静压工艺压制在燃料元件的外壳无燃料区。
43.在一些实施例中，所述标识靶件经包覆材料包覆后添加到石墨球中，所述包覆材料为与石墨球的材料相同的基体石墨粉。
44.在一些实施例中，所述基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。
45.前述针对标识靶件所描述的特征和优点，同样适用于带有标识靶件的球形元件，在此不在赘述。
46.本发明实施例还提供了一种高温气冷堆系统，包括上述的用于高温气冷堆的球形元件。
47.前述针对标识靶件所描述的特征和优点，同样适用于含有带有标识靶件的球形元件的高温气冷堆系统，在此不在赘述。
48.本发明具有如下优点和有益效果：
49.(1)本发明实施例提供了一种高温气冷堆球形元件堆内循环示踪方法，能够在线、无损地获取球形元件循环示踪数据。以改进高温气冷堆球流模型和/或燃料分区模型，提高物理热工计算分析的精准度，保障高温气冷堆安全运行。
50.(2)本发明实施例方法可利用高温气冷堆已有的燃耗测量系统的高纯锗γ谱仪准确识别球形元件的标识编码，无需增加额外的测量系统，节省成本。
51.(3)本发明采用成熟的辐射测量方法来实现，测量过程稳定，测量结果准确。
附图说明
52.图1是高温气冷堆燃料元件结构示意图。
53.图2是高温气冷堆燃料装卸系统示意图。
54.图3是本发明实施例的含
59
co 25份、
191
ir 2份和
169
tm 3份(每份的金属质量约为0.1mg)的标识靶件放射性活度曲线。
55.附图标记：
56.101为燃料元件，102为半球，103为外壳无燃料区，104为内层球形燃料区。
57.201为反应堆压力容器，202为堆芯卸料装置，203为燃耗测量系统、204为卸料暂存装置、205为新燃料罐。
具体实施方式
58.下面详细描述本发明的实施例，下面描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
59.本发明实施例提出了一种高温气冷堆球形元件堆内循环示踪方法，该方法包括：通过在球形元件中添加标识靶件，实现对球形元件的标识编码；标识靶件包括的靶核元素为
59
co、
191
ir、
169
tm中的一种、两种或三种的组合，且至少含有
59
co，不同的标识靶件包括的靶核元素的种类和/或配比不相同，球形元件包括燃料元件和/或石墨球。
60.本发明实施例的一种高温气冷堆球形元件堆内循环示踪方法能够在线、无损的获取球形元件循环示踪数据。本发明实施例方法可利用高温气冷堆已有的燃耗测量系统的高纯锗γ谱仪准确识别球形元件的标识编码，无需增加额外的测量系统，节省成本。
61.本发明实施例选择
59
co、
191
ir、
169
tm中的一种、两种或三种的组合作为标识靶件，对球形元件进行标识编码，其核反应式分别为
59
co(n,γ)
60
co、
191
ir(n,γ)
192
ir和
169
tm(n,γ)
170
tm，避开了燃料元件的裂变产物含有的放射性核素，且放射性核素
60
co、
192
ir、
170
tm的γ射线能峰及发射强度具有足够的区分度。具体来说，
60
co的两条主要γ射线能峰分别为1173.228kev和1332.492kev，
192
ir的γ射线能峰为316.506kev，
170
tm的γ射线能峰为84.255kev，分别形成了高、中、低能γ射线放射性核素。高纯锗γ谱仪的分辨率一般好于1.85kev，因此高纯锗γ谱仪对
60
co、
192
ir和
170
tm的γ射线能峰具有足够的区分度，进而保证了测量结果的准确性。
62.在一些实施例中，标识靶件中靶核元素的用量份数为：
59
co为1～n份、
191
ir为0～2份、
169
tm为0～3份，n为2～41之间的整数。
63.本发明实施例通过对标识靶件中的靶核元素的种类及含量进行组合，利用靶核元素经反应堆内(n,γ)反应产生相应放射性核素的不同特征γ能峰及相对强度组合实现对球形元件的标识编码。根据堆内循环示踪需要的标识编码的球形元件数目来设计标识靶件的靶核元素种类和/或配比。
64.可以理解的是：对标识靶件中的靶核元素的种类及含量进行组合，即
59
co可以是1、2
……
n份(n种选择)，
191
ir为0、1、2份(3种选择)，
169
tm为0、1、2、3份(4种选择)；n为2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、40或41；进而根据堆内循环示踪需要的标识编码的球形元件数目来设计标识靶件的靶核元素种类和/或配比。
65.非限制性的举例如：
66.在一个具体的实例中，当堆内循环示踪需要的标识编码的球形元件数目为300个，可以按照
59
co为1～25份、
191
ir为0～2份、
169
tm为0～3份，得到300个组合。
67.在一个具体的实例中，当堆内循环示踪需要的标识编码的球形元件数目为270个，可以按照
59
co为1～30份、
191
ir为0～2份、
169
tm为0～2份，得到270个组合。
68.在一个具体的实例中，当堆内循环示踪需要的标识编码的球形元件数目为240个，可以按照
59
co为1～30份、
191
ir为0～1份、
169
tm为0～3份，得到240个组合。
69.在一个具体的实例中，当堆内循环示踪需要的标识编码的球形元件数目为360个，可以按照
59
co为1～40份、
191
ir为0～2份、
169
tm为0～2份，得到360个组合。
70.在一个具体的实例中，当堆内循环示踪需要的标识编码的球形元件数目为270个，
可以按照
59
co为1～35份、
191
ir为0～2份、
169
tm为0～3份，得到420个组合。
71.60
co、
192
ir和
170
tm的比活度计算如下：
72.钴、铱、铥作为靶件材料在反应堆内经中子照射分别进行
59
co(n,γ)
60
co、
191
ir(n,γ)
192
ir和
169
tm(n,γ)
170
tm核反应，核反应式分别为：
[0073][0074][0075][0076]
理论比活度计算公式：
[0077][0078][0079][0080]
式中：
[0081]aco
：
60
co比活度，bq/g；
[0082]air
：
192
ir比活度，bq/g；
[0083]atm
：
170
tm比活度，bq/g；
[0084]
n0：1g靶核元素的靶核数(已考虑靶核元素的丰度)
[0085]
σ：
59
co、
191
ir、
169
tm的热中子俘获截面，cm2[0086]
σ
′
：
192
ir、
170
tm的热中子俘获截面，cm2[0087]
λ：
60
co、
192
ir、
170
tm的衰变常数
[0088]
φ：热中子注量率，cm-2
·
s-1
[0089]
t：照射时间，s
[0090]
为了使得本发明实施例方法通过高温气冷堆已有的燃耗测量系统的高纯锗γ谱仪进行测量，就要求标识靶件的靶核元素经反应堆内(n,γ)反应产生的放射性活度与高温气冷堆燃耗测量系统的标准刻度源和校验源的放射性活度范围7.0
×
105～1.0
×
10
10
bq相适配，同时也要保证标识靶件不会对球形元件的机械完整性产生明显影响以及对高温气冷堆的燃耗测量系统的运行操作的辐射防护产生明显影响，通过上述公式进行计算推导，得出每个球形元件中，匹配的靶核元素的1份约为0.1mg，自然数n的最大值为41。
[0091]
在一些实施例中，每个球形元件中，
59
co的含量为0.1mg～n/10mg、
191
ir的含量为0mg～0.2mg、
169
tm的含量为0mg～0.3mg，n为2～41之间的整数。
[0092]
在一些实施例中，标识靶件中的
59
co的原料选自钴单质、电镀钴中的一种，
191
ir的原料选自铱单质、铱-10％金合金中的一种，
169
tm的原料选自铥单质、tm2o3中的一种。
[0093]
高温气冷堆额定功率下燃料元件中心最高温度(平衡堆芯)达到900℃，钴、铱、铥
金属的熔点分别为1495℃、2443℃和1545℃，因此标识靶件中的
59
co的原料可以选自钴单质、电镀钴中的一种，
191
ir的原料可以选自铱单质、铱-10％金合金中的一种，
169
tm的原料可以选自铥单质、tm2o3中的一种。
[0094]
在一些实施例中，标识靶件为颗粒状、丝状、片状、金属电镀层、有载体物质的玻璃体或石墨粉压片。优选地，标识靶件为颗粒状。
[0095]
在一些实施例中，燃料元件分为多种，分别装载有不同富集度的
235
u。
[0096]
在一些实施例中，燃料元件包括内层球形燃料区和外壳无燃料区，标识靶件添加到燃料元件的外壳无燃料区。
[0097]
在一些实施例中，内层球形燃料区的直径为50mm，外壳无燃料区的厚度为2.5～7.5mm，优选为5mm。
[0098]
在一些实施例中，内层球形燃料区包括石墨基体和包覆燃料颗粒，包覆燃料颗粒弥散在石墨基体中，且包覆燃料颗粒中含有铀；外壳无燃料区包括石墨基体和标识靶件，标识靶件添加到外壳无燃料区的石墨基体中，内层球形燃料区与外壳无燃料区的石墨基体的材料相同。
[0099]
在一些实施例中，标识靶件经包覆材料包覆后以颗粒的形式添加到燃料元件的外壳无燃料区的石墨基体中，包覆材料为与外壳无燃料区的石墨基体材料相同的基体石墨粉。
[0100]
在一些实施例中，标识靶件经包覆材料包覆后采用准等静压工艺压制在燃料元件的外壳无燃料区。
[0101]
可以理解的是，带有标识靶件的燃料元件的制造和检测过程，除了添加标识靶件外，其他与常规燃料元件(不带标识靶件的燃料元件)的制造和检测过程相同。
[0102]
在一些实施例中，标识靶件经包覆材料包覆后添加到石墨球中，包覆材料为与石墨球的材料相同的基体石墨粉。
[0103]
在一些实施例中，基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。
[0104]
可以理解的是，带有标识靶件的石墨球的制造和检测过程，除了添加标识靶件外，其他与常规石墨球(不带标识靶件的石墨球)的制造和检测过程相同。
[0105]
在一些实施例中，该方法还包括：通过测量从高温气冷堆球床堆芯内卸出的球形元件中的以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度的组合，识别球形元件的标识编码。
[0106]
在一些实施例中，测量通过燃耗测量系统的高纯锗γ谱仪进行。
[0107]
在一些实施例中，识别的方法包括：
[0108]
获取球形元件中的标识靶件的放射性核素的种类、用量及每种放射性核素的活度；
[0109]
计算对应的球形元件以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合的预设值；
[0110]
将从高温气冷堆球床堆芯内卸出的球形元件的以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合与预设值进行比较，识别球形元件的标识编码。
[0111]
本发明实施例提供的球形元件在高温气冷堆堆内燃料循环的示踪方法能够在线、无损地获取燃料元件堆内多次不同周期的循环数据，利用这些反映堆内球流运动随机性和球流路径的实测数据对高温气冷堆物理热工计算软件的球流模型实施迭代计算以改进和验证堆芯径向流道分区和轴向燃料分层模型，可以提高高温气冷堆物理热工计算分析的精准度，进而在一定程度上解决世界范围内高温气冷堆球流建模难题，保障高温气冷堆安全运行。
[0112]
本发明实施例中还提供了一种用于高温气冷堆的球形元件，球形元件为燃料元件或石墨球，球形元件中添加有标识靶件，标识靶件包括的靶核元素为
59
co、
191
ir、
169
tm中的一种、两种或三种的组合，且至少含有
59
co，不同的标识靶件包括的靶核元素的种类和/或配比不相同。
[0113]
在一些实施例中，标识靶件中靶核元素的用量份数为：
59
co为1～n份、
191
ir为0～2份、
169
tm为0～3份，n为2～41之间的整数。
[0114]
在一些实施例中，每个球形元件中，
59
co的含量为0.1mg～n/10mg、
191
ir的含量为0mg～0.2mg、
169
tm的含量为0mg～0.3mg，n为2～41之间的整数。
[0115]
在一些实施例中，标识靶件中的
59
co的原料选自钴单质、电镀钴中的一种，
191
ir的原料选自铱单质、铱-10％金合金中的一种，
169
tm的原料选自铥单质、tm2o3中的一种。
[0116]
在一些实施例中，标识靶件为颗粒状、丝状、片状、金属电镀层、有载体物质的玻璃体或石墨粉压片；优选为颗粒状。
[0117]
在一些实施例中，燃料元件包括内层球形燃料区和外壳无燃料区，标识靶件添加到燃料元件的外壳无燃料区。
[0118]
在一些实施例中，内层球形燃料区的直径为50mm，外壳无燃料区的厚度为2.5～7.5mm，优选为5mm。
[0119]
在一些实施例中，内层球形燃料区包括石墨基体和包覆燃料颗粒，包覆燃料颗粒弥散在石墨基体中，且包覆燃料颗粒中含有铀；外壳无燃料区包括石墨基体和标识靶件，标识靶件添加到外壳无燃料区的石墨基体中，内层球形燃料区与外壳无燃料区的石墨基体的材料相同。
[0120]
在一些实施例中，标识靶件经包覆材料包覆后以颗粒的形式添加到燃料元件的外壳无燃料区的石墨基体中，包覆材料为与外壳无燃料区的石墨基体材料相同的基体石墨粉。
[0121]
在一些实施例中，基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。
[0122]
在一些实施例中，标识靶件经包覆材料包覆后采用准等静压工艺压制在燃料元件的外壳无燃料区。
[0123]
在一些实施例中，标识靶件经包覆材料包覆后添加到石墨球中，包覆材料为与石墨球的材料相同的基体石墨粉。
[0124]
在一些实施例中，基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。
[0125]
前述针对标识靶件所描述的特征和优点，同样适用于带有标识靶件的球形元件，在此不在赘述。
[0126]
本发明实施例还提供了一种高温气冷堆系统，包括上述的用于高温气冷堆的带有标识靶件的球形元件。
[0127]
前述针对标识靶件所描述的特征和优点，同样适用于含有带有标识靶件的球形元件的高温气冷堆系统，在此不在赘述。
[0128]
图1为高温气冷堆燃料元件结构示意图。燃料元件101包括内层球形燃料区104和外壳无燃料区103，用于标识的标识靶件(图中未示出)添加到燃料元件101的外壳无燃料区103。
[0129]
图2为现有的高温气冷堆燃料装卸系统的示意图。高温气冷堆燃料装卸系统包括反应堆压力容器201、堆芯卸料装置202、燃耗测量系统203、卸料暂存装置204、新燃料罐205，反应堆压力容器201的底部出口连通堆芯卸料装置202，堆芯卸料装置202的出口与燃耗测量系统203相连，燃耗测量系统203包括第一出口和第二出口，第一出口通过主循环提升球路与反应堆压力容器201的入口相连，第二出口通过乏燃料卸出回路与卸料暂存装置204相连，新燃料罐205的出口通过主循环提升球路与反应堆压力容器201的入口相连。
[0130]
图3示出了是本技术实施例的含
59
co 25份、
191
ir 2份和
169
tm 3份(每份的金属质量约为0.1mg)的标识靶件放射性活度曲线。
[0131]
实施例1
[0132]
本实施例提供了一种高温气冷堆燃料元件堆内燃料循环示踪方法，包括：
[0133]
s1、选择标识靶件的靶核元素为
59
co、
191
ir、
169
tm三种的组合；
[0134]
选择标识靶件的靶核元素为
59
co、
191
ir、和
169
tm，在高温气冷堆内经
59
co(n,γ)
60
co、
191
ir(n,γ)
192
ir和
169
tm(n,γ)
170
tm内(n,γ)核反应产生相应放射性核素
60
co、
192
ir、和
170
tm。
60
co、
192
ir、和
170
tm不是燃料元件的裂变产物中含有的放射性核素，
60
co的两条主要γ射线能峰分别为1173.228kev和1332.492kev，
192
ir的γ射线能峰为316.506kev，
170
tm的γ射线能峰为84.255kev，分别形成了高、中、低能γ射线放射性核素。高温气冷堆燃耗测量系统的高纯锗γ谱仪的能峰分辨率一般好于1.85kev，因此对
60
co、
192
ir和
170
tm的γ射线能峰具有足够的测量区分度。
[0135]
s2、标识靶件制备
[0136]
在高温气冷堆正常运行期间，通过燃料装卸系统每天向高温气冷堆的堆芯装填新的常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)时，其中每天按一定的时间间隔装入10个、连续30天共装入300个添加标识编码的燃料元件(即特征γ燃料球)。基于此特征γ燃料球的数量需求，按照标识靶件中
59
co含1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25份、
191
ir含0、1、2份、
169
tm含0、1、2、3份，共计得到300个组合，满足特征γ燃料球编码数目要求。为使标识靶件与高温气冷堆燃耗测量系统的标准刻度源和校验源的放射性活度范围7.0
×
105～1.0
×
10
10
bq相适配，计算得出1份靶核元素的质量约为0.1mg。标识靶件的最大放射性活度只占燃料元件放射性总活度的0.154
‰
，不会对高温气冷堆燃耗测量系统运行操作的辐射防护产生明显影响。
[0137]
标识靶件中的
59
co的原料为钴单质，
191
ir的原料为铱单质，
169
tm的原料为铥单质。标识靶件的物态形式采用颗粒状。
[0138]
s3、特征γ燃料球制取
[0139]
特征γ燃料球包括内层球形燃料区和外壳无燃料区，内层球形燃料区包括石墨基
体和包覆燃料颗粒，包覆燃料颗粒弥散在石墨基体中，且包覆燃料颗粒中含有铀；外壳无燃料区包括石墨基体和标识靶件，内层球形燃料区与外壳无燃料区的石墨基体的材料相同，标识靶件经包覆材料包覆后以颗粒的形式添加到外壳无燃料区的石墨基体中，包覆材料为与外壳无燃料区的石墨基体材料相同的基体石墨粉，制得的特征γ燃料球的内层球形燃料区的直径为50mm，外壳无燃料区的厚度为5mm。
[0140]
其中，基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。
[0141]
标识靶件经包覆材料包覆后采用准等静压工艺压制在外壳无燃料区。
[0142]
特征γ燃料球的制造和检测过程，除了添加标识靶件外，其他与常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)的制造和检测过程相同。
[0143]
s4、特征γ燃料球标识编码在线识别
[0144]
高温气冷堆的燃料循环采用燃料元件(包括未添加标识靶件的燃料元件以及特征γ燃料球)多次循环运行模式，循环次数为15次；对卸出高温气冷堆的燃料元件(包括未添加标识靶件的燃料元件以及特征γ燃料球)采用高纯锗γ谱仪进行燃耗测量，未达到设计燃耗值的燃料元件(包括未添加标识靶件的燃料元件以及特征γ燃料球)重新填装入堆芯再次循环运行。当达到规定燃耗限值时不再重新装填入堆复用。
[0145]
特征γ燃料球和常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)具有相同燃料循环运行模式和燃耗值测量方式，对特征γ燃料球在线进行燃耗测量的同时，高纯锗γ谱仪测量并记录
60
co、
192
ir和
170
tm的特征γ能峰及发射强度组合，在线、无损地识别出特征γ燃料球的具体标识编码。识别步骤包括：
[0146]
对特征γ燃料球进行源项分析及计算，获取特征γ燃料球中的标识靶件的放射性核素的种类、用量及每种放射性核素的活度；
[0147]
计算对应的特征γ燃料球以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合的预设值；
[0148]
将从高温气冷堆球床堆芯内卸出的特征γ燃料球的以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合与预设值进行比较，识别特征γ燃料球的标识编码。
[0149]
实施例2
[0150]
本实施例提供了一种高温气冷堆燃料元件堆内燃料循环示踪方法，包括：
[0151]
s1、选择标识靶件的靶核元素为
59
co、
191
ir两种的组合；
[0152]
s2、在高温气冷堆正常运行期间，通过燃料装卸系统每天向高温气冷堆的堆芯装填新的常规燃料元件时，其中每天按一定的时间间隔装入4个、连续30天共装入120个添加标识编码的燃料元件(即特征γ燃料球)。基于此特征γ燃料球的数量需求，按照标识靶件中
59
co含1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、40份、
191
ir含0、1、2份，共计得120个组合，满足特征γ燃料球编码数目要求。1份靶核元素的质量约为0.1mg。
[0153]
s3、特征γ燃料球制取：方法同实施例1。
[0154]
s4、特征γ燃料球标识编码在线识别
[0155]
特征γ燃料球和常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)具有相同燃料循环
运行模式和燃耗值测量方式，对特征γ燃料球在线进行燃耗测量的同时，高纯锗γ谱仪测量并记录
60
co和
192
ir的特征γ能峰及发射强度组合，在线、无损地识别出特征γ燃料球的具体标识编码。识别步骤包括：
[0156]
对特征γ燃料球进行源项分析及计算，获取特征γ燃料球中的标识靶件的放射性核素的种类、用量及每种放射性核素的活度；
[0157]
计算对应的特征γ燃料球以1173.228kev、1332.492kev及316.506kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合的预设值；
[0158]
将从高温气冷堆球床堆芯内卸出的特征γ燃料球的以1173.228kev、1332.492kev及316.506kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合与预设值进行比较，识别特征γ燃料球的标识编码。
[0159]
实施例3
[0160]
本实施例提供了一种高温气冷堆燃料元件堆内燃料循环示踪方法，包括：
[0161]
s1、选择标识靶件的靶核元素为
59
co、
169
tm两种的组合；
[0162]
s2、在高温气冷堆正常运行期间，通过燃料装卸系统每天向高温气冷堆的堆芯装填新的常规燃料元件时，其中每天按一定的时间间隔装入4个、连续30天共装入120个添加标识编码的燃料元件(即特征γ燃料球)。基于此特征γ燃料球的数量需求，按照标识靶件中
59
co含1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30份、
169
tm含0、1、2、3份，共计得120个组合，满足特征γ燃料球编码数目要求。1份靶核元素的质量约为0.1mg。
[0163]
s3、特征γ燃料球制取：方法同实施例1。
[0164]
s4、特征γ燃料球标识编码在线识别
[0165]
特征γ燃料球和常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)具有相同燃料循环运行模式和燃耗值测量方式，对特征γ燃料球在线进行燃耗测量的同时，高纯锗γ谱仪测量并记录
60
co和
170
tm的特征γ能峰及发射强度组合，在线、无损地识别出特征γ燃料球的具体标识编码。识别步骤包括：
[0166]
对特征γ燃料球进行源项分析及计算，获取特征γ燃料球中的标识靶件的放射性核素的种类、用量及每种放射性核素的活度；
[0167]
计算对应的特征γ燃料球以1173.228kev、1332.492kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合的预设值；
[0168]
将从高温气冷堆球床堆芯内卸出的特征γ燃料球的以1173.228kev、1332.492kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合与预设值进行比较，识别特征γ燃料球的标识编码。
[0169]
实施例4
[0170]
本实施例提供了一种高温气冷堆燃料元件堆内燃料循环示踪方法，包括：
[0171]
s1、选择标识靶件的靶核元素为
59
co、
191
ir、
169
tm三种的组合；
[0172]
s2、标识靶件制备
[0173]
在高温气冷堆正常运行期间，通过燃料装卸系统每天向高温气冷堆的堆芯装填新的常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)时，其中每天按一定的时间间隔装入9个、连续30天共装入270个添加标识编码的燃料元件(即特征γ燃料球)。基于此特征γ燃料球的
数量需求，按照标识靶件中
59
co含1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30份、
191
ir含0、1、2份、
169
tm含0、1、2份，共计得到270个组合，满足特征γ燃料球编码数目要求。1份靶核元素的质量约为0.1mg。
[0174]
标识靶件中的
59
co的原料为钴单质，
191
ir的原料为铱单质，
169
tm的原料为铥单质。标识靶件的物态形式采用颗粒状。
[0175]
s3、特征γ燃料球制取：方法同实施例1。
[0176]
s4、特征γ燃料球标识编码在线识别：方法同实施例1。
[0177]
实施例5
[0178]
本实施例提供了一种高温气冷堆燃料元件堆内燃料循环示踪方法，包括：
[0179]
s1、选择标识靶件的靶核元素为
59
co、
191
ir、
169
tm三种的组合；
[0180]
s2、标识靶件制备
[0181]
在高温气冷堆正常运行期间，通过燃料装卸系统每天向高温气冷堆的堆芯装填新的常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)时，其中每天按一定的时间间隔装入12个、连续30天共装入360个添加标识编码的燃料元件(即特征γ燃料球)。基于此特征γ燃料球的数量需求，按照标识靶件中
59
co含1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、40份，
191
ir含0、1、2份、
169
tm含0、1、2份，共计得到360个组合，满足特征γ燃料球编码数目要求。1份靶核元素的质量约为0.1mg。
[0182]
标识靶件中的
59
co的原料为电镀钴，
191
ir的原料为铱单质，
169
tm的原料为tm2o3。标识靶件的物态形式采用颗粒状。
[0183]
s3、特征γ燃料球制取：方法同实施例1。
[0184]
s4、特征γ燃料球标识编码在线识别：方法同实施例1。
[0185]
实施例6
[0186]
本实施例提供了一种高温气冷堆球形元件堆内燃料循环示踪方法，所述球形元件包括燃料元件和石墨球，方法包括：
[0187]
s1、选择标识靶件的靶核元素为
59
co、
191
ir、
169
tm三种的组合；
[0188]
s2、标识靶件制备
[0189]
在高温气冷堆正常运行期间，通过燃料装卸系统每天向高温气冷堆的堆芯装填新的常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)时，其中每天按一定的时间间隔装入10个、连续30天共装入300个添加标识编码的球形元件(添加了标识编码的燃料元件称为特征γ燃料球，添加了标识编码的石墨球称为特征γ石墨球)；其中特征γ燃料球290个，特征γ石墨球10个；基于此特征γ燃料球和特征γ石墨球的数量需求，按照标识靶件中
59
co含1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25份、
191
ir含0、1、2份、
169
tm含0、1、2、3份，共计得到300个组合，满足特征γ燃料球和特征γ石墨球编码数目要求。
[0190]
标识靶件中的
59
co的原料为钴单质，
191
ir的原料为铱单质，
169
tm的原料为铥单质。标识靶件的物态形式采用颗粒状。
[0191]
s3、特征γ燃料球、特征γ石墨球制取
[0192]
(1)特征γ燃料球包括内层球形燃料区和外壳无燃料区，内层球形燃料区包括石
墨基体和包覆燃料颗粒，包覆燃料颗粒弥散在石墨基体中，且包覆燃料颗粒中含有铀；外壳无燃料区包括石墨基体和标识靶件，内层球形燃料区与外壳无燃料区的石墨基体的材料相同，标识靶件经包覆材料包覆后以颗粒的形式添加到外壳无燃料区的石墨基体中，包覆材料为与外壳无燃料区的石墨基体材料相同的基体石墨粉，制得的特征γ燃料球的内层球形燃料区的直径为50mm，外壳无燃料区的厚度为5mm。
[0193]
其中，基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。
[0194]
标识靶件经包覆材料包覆后采用准等静压工艺压制在外壳无燃料区。
[0195]
特征γ燃料球的制造和检测过程，除了添加标识靶件外，其他与常规燃料元件(未添加标识靶件的燃料元件)的制造和检测过程相同。
[0196]
(2)特征γ石墨球
[0197]
标识靶件经包覆材料包覆后添加到石墨球中，所述包覆材料为与石墨球的材料相同的基体石墨粉。基体石墨粉的原料为质量分数为64％的天然鳞片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛树脂，通过包括混捏、挤条、破碎和筛分的工艺制得。制得的特征γ石墨球的直径为60mm。
[0198]
特征γ石墨球的制造和检测过程，除了添加标识靶件外，其他与常规石墨球(未添加标识靶件的石墨球)的制造和检测过程相同。
[0199]
s4、特征γ燃料球、特征γ石墨球标识编码在线识别
[0200]
对卸出高温气冷堆的球形元件(包括未添加标识靶件的燃料元件以及特征γ燃料球以及特征γ石墨球)采用高纯锗γ谱仪进行燃耗测量，未达到设计燃耗值的燃料元件(包括未添加标识靶件的燃料元件以及特征γ燃料球)重新填装入堆芯再次循环运行。当达到规定燃耗限值时不再重新装填入堆复用。
[0201]
对特征γ燃料球、特征γ石墨球在线进行燃耗测量的同时，高纯锗γ谱仪测量并记录
60
co、
192
ir和
170
tm的特征γ能峰及发射强度组合，在线、无损地识别出特征γ燃料球、特征γ石墨球的具体标识编码。识别步骤包括：
[0202]
对特征γ燃料球、特征γ石墨球进行源项分析及计算，获取特征γ燃料球、特征γ石墨球中的标识靶件的放射性核素的种类、用量及每种放射性核素的活度；
[0203]
计算对应的特征γ燃料球、特征γ石墨球以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合的预设值；
[0204]
将从高温气冷堆球床堆芯内卸出的特征γ燃料球、特征γ石墨球的以1173.228kev、1332.492kev、316.506kev及84.255kev为特征能量峰的相应γ射线发射强度组合与预设值进行比较，识别特征γ燃料球、特征γ石墨球的标识编码。
[0205]
本发明实施例提供的燃料元件在高温气冷堆堆内燃料循环的示踪方法能够在线、无损地获取燃料元件堆内多次不同周期的循环数据，利用这些反映堆内球流运动随机性和球流路径的实测数据对高温气冷堆物理热工计算软件的球流模型实施迭代计算以改进和验证堆芯径向流道分区和轴向燃料分层模型，可以提高高温气冷堆物理热工计算分析的精准度，进而在一定程度上解决世界范围内高温气冷堆球流建模难题，保障高温气冷堆安全运行。
[0206]
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能
理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是至少两个，例如两个，三个等，除非另有明确具体的限定。
[0207]
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接或彼此可通讯；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系，除非另有明确的限定。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
[0208]
在本发明中，术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
[0209]
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。