高度导热的可流动有机硅组合物的制作方法

1.本发明涉及一种导热组合物，该导热组合物含有四种不同尺寸的填料颗粒的组合。


背景技术：

[0002][0003]
对需要电子电路处理不断增加功率密度需求的电子装置的性能需求越来越高。因此，对电路的热耗散要求也不断增长以去除由增加的功率密度产生的热量。
[0004]
用于在电路元件之间耗散热量的导热材料通常是高度填充有导热填料的聚有机硅氧烷基质。导热材料插置在电路的元件之间，以将热量从一个元件传导到另一个元件以试图耗散电路中的热量。增加导热填料的浓度会增大导热材料的热导率，但也会增大材料的粘度。很难获得最高可能的热导率同时仍保持足够低的粘度(可挤出性)以便能够有效地加工和施加材料。本发明的特定目标是识别导热材料，该导热材料具有大于7.5瓦特/米*开尔文(w/m*k)的热导率和如通过具有如通过下文示出的挤出速率测试所确定的50克/分钟的挤出速率所定义的良好加工性。
[0005]
专利申请pct/cn2018/125408公开了一种具有聚有机硅氧烷基质的导热材料，该导热材料含有特定分布的三种导热填料，其中一种导热填料是大氧化镁(mgo)填料颗粒。该参考文献中的一个实施例inv-7展示了含有129微米氧化镁(mgo)颗粒的导热材料，该导热材料能够实现大于7.5w/m*k的热导率和超过50g/min的流速。
[0006]
us20180127629公开了具有聚有机硅氧烷材料的导热材料，该导热材料含有特定分布的导热填料。该参考文献中的实施例中的两个实施例(实施例3和4)展示了高于7.5w/m*k的热导率。尚不清楚材料的挤出速率。该参考文献的实施例1-10使用作为特定乙烯基官能的硅氧烷分子的表面处理剂，并且这些实施例的结果展示，仅在该处理剂的1.0份的装填量下实现高于7.5w/m*k的热导率，并且高于或低于该装填量导致热导率低于7.5w/m*k。这些结果表明，仅在特定表面处理剂的特定装填量下实现目标热导率。
[0007]
希望识别基于聚有机硅氧烷的导热材料，该基于聚有机硅氧烷的导热材料可实现大于7.5w/m*k的热导率和如通过挤出速率测试所确定的大于50g/min的流速，而不需要如在pct/cn2018/125408中所需要的129微米mgo颗粒或者如在us20180127629中所需要的特定浓度的特定乙烯基官能的表面处理剂。甚至更希望此类导热材料可实现8.0w/m*k或更高，或甚至9.0w/m*k或更高的热导率，这在这些参考文献中的任一篇参考文献中都未实现。


技术实现要素：

[0008]
本发明提供了一种发现基于聚有机硅氧烷的导热材料问题的解决方案，该基于聚有机硅氧烷的导热材料可实现大于7.5w/m*k的热导率和如通过挤出速率测试所确定的大于50g/min的流速，而不需要如在pct/cn2018/125408中所需要的129微米mgo颗粒或任何mgo颗粒或者如在us20180127629中所需要的特定浓度的特定乙烯基官能的表面处理剂。本
发明甚至可实现8.0w/m*k或更高，或甚至9.0w/m*k或更高的热导率。
[0009]
本发明是发现导热填料和表面处理剂的特定组合的结果，导热填料和表面处理剂一起用于实现出乎意料的高热导率，同时还实现目标流动性。
[0010]
在第一方面，本发明是一种组合物，该组合物包含：(a)聚有机硅氧烷组分，该聚有机硅氧烷组分包括一种聚有机硅氧烷或多于一种聚有机硅氧烷的组合；(b)填料处理剂，该填料处理剂包括烷基三烷氧基硅烷和三烷氧基硅氧基封端的二有机聚硅氧烷；(c)90重量％-98重量％的导热填料的组合，该导热填料的组合包含：(i)25重量％-40重量％的平均粒度为70微米-150微米并选自氧化铝颗粒和氮化铝颗粒中的一者或其组合的导热填料颗粒；(ii)15重量％-30重量％的平均粒度在30微米-45微米范围内并选自氧化铝颗粒和氮化铝颗粒中的一者或其组合的导热填料颗粒；(iii)25重量％-32重量％的平均粒度在1微米-5微米范围内的氧化铝颗粒；和(iv)10重量％-15重量％的平均粒度在0.1微米至0.5微米范围内的导热填料颗粒；其中重量％是相对于组合物重量计的。
[0011]
在第二方面，本发明是一种制品，该制品包括沿着两个物体之间的热路径插置的根据第一方面的组合物。
[0012]
本发明可用作电子电路中的导热材料，以有助于热耗散。
具体实施方式
[0013]
当未用测试方法编号表示日期时，测试方法是指截至本文档的优先权目的最新测试方法。对测试方法的引用包括对测试协会和测试方法编号两者的引用。以下测试方法缩写和标识符适用于本文：astm是指美国材料与试验协会；en是指欧洲标准；din是指德国标准化学会；iso是指国际标准化组织；并且ul是指美国保险商实验室。
[0014]
由产品的商品名标识的产品是指在本文档的优先权日可以那些商品名获得的组合物。
[0015]“多个”是指两个或更多个。“和/或”意指“和，或作为替代形式”。除非另外指明，否则所有范围均包括端值。除非另行指出，否则所有重量百分比(重量％)值相对于组合物重量计，并且所有体积百分比(体积％)值相对于组合物体积计。根据astm d-445/ip 71，使用玻璃毛细管粘度计(ctm0004 a)确定粘度。通过使用重力流测量固定体积的液体样品通过经校准的玻璃毛细管所需要的时间来确定液体样品的运动粘度。
[0016]
本发明的组合物包含聚有机硅氧烷组分，该聚有机硅氧烷组分包括一种聚有机硅氧烷或多于一种聚有机硅氧烷的组合。在本发明的最广泛范围内，聚有机硅氧烷组分可包括任何聚有机硅氧烷。有利地，聚有机硅氧烷组分包括具有一个或多于一个碳-碳不饱和键，优选碳-碳双键，更优选呈乙烯基基团的形式的碳-碳双键的聚有机硅氧烷。另外，希望聚有机硅氧烷组分具有这样的聚有机硅氧烷，该聚有机硅氧烷含有甲硅烷基氢化物官能团(si-h)，优选每分子含有多个甲硅烷基氢化物官能团。碳-碳不饱和基团和/或甲硅烷基氢化物基团可沿着聚有机硅氧烷链定位在侧基或末端位置。含有碳-碳不饱和键的聚有机硅氧烷和含有甲硅烷基氢化物官能团的聚有机硅氧烷可为相同的聚有机硅氧烷，或者可为不同的聚有机硅氧烷。当聚有机硅氧烷组分包括具有碳-碳不饱和键和甲硅烷基氢化物官能团的聚有机硅氧烷时，聚有机硅氧烷组分可在需要时发生硅氢加成反应以构建粘度、交联、胶凝或固化成硬质组合物。聚有机硅氧烷组分可附加地或另选地包括一种或多于一种具有
一个或多于一个甲硅烷基醇化物基团(si-or)的聚有机硅氧烷，其中“r”对应于烃基基团，如本文所用，该烃基基团包括取代的烃基基团，这些取代的烃基基团是其中一个或多于一个碳和/或氢被另一个原子或化学部分(诸如氟、氧、羟基或烷氧基)替代的烃基基团。
[0017]
具有碳-碳不饱和键的期望聚有机硅氧烷的示例包括乙烯基封端的聚二有机硅氧烷，诸如具有以下通式(i)的那些：
[0018]
vir2sio-(r2sio)
a-sir2vi
ꢀꢀꢀ(i)[0019]
其中“vi”对应于乙烯基基团(-ch＝ch2)，r在每次出现时独立地选自具有一至12个碳的烃基基团，并且下标“a”对应于每分子的((ch3)2sio)硅氧烷单元的平均数目。烃基基团可为取代的烃基。有利地，烃基基团选自甲基和苯基基团，并且优选为甲基基团。下标“a”的值有利地为5或更大、10或更大、15或更大、20或更大、25或更大、30或更大、35或更大、40或更大、45或更大、50或更大、甚至55或更大，同时通常为100或更小、95或更小、90或更小、85或更小、80或更小、75或更小、70或更小、65或更小、甚至60或更小。使用
29
si、
13
c和1h核磁共振光谱确定下标值诸如“a”(以及如下文制剂中所用的下标“b”、“c”、“d”、“e”、“f”和“g”)。
[0020]
期望的具有甲硅烷基氢化物官能团的聚有机硅氧烷的示例包括其中甲基基团中的一些甲基基团被氢原子替代的聚二甲基硅氧烷分子。合适的示例包括具有以下通式(ii)的那些：
[0021]
(ch3)3si-((ch3)2sio)b～((ch3)hsio)
c-si(ch3)3ꢀꢀꢀ
(ii)
[0022]
其中下标“b”指示每分子的((ch3)2sio)硅氧烷单元的平均数目，并且下标“c”指示每分子的((ch3)hsio)硅氧烷基团的平均数目。“～”指示((ch3)2sio)和((ch3)hsio)基团可在嵌段中或无规分布在任何分组中，前提条件是((ch3)2sio)基团的总数目为b，并且((ch3)hsio)基团的总数目为c。下标“b”的值有利地为5或更大、7或更大、10或更大、15或更大、甚至20或更大的值，同时通常为50或更小、45或更小、40或更小、35或更小、30或更少、25或更小、20或更小、15或更小或者甚至10或更小。下标“c”的值有利地为一或更大、2或更大、3或更大、4或更大、甚至5或更大，同时通常为10或更小、9或更小、8或更小、7或更小、6或更小、5或更小、4或更小、甚至3或更小。
[0023]
一般来讲，相对于组合物重量计，希望组合物具有4.0重量百分比(重量％)或更少、优选3.75重量％或更少或者甚至3.5重量％或更少，同时为2.5重量％或更多、优选2.75重量％或更多、2.9重量％或更多或者甚至3.0重量％或更多的聚有机硅氧烷组分。
[0024]
组合物可包含具有碳-碳不饱和键的聚有机硅氧烷、优选乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷与一种或两种聚二甲基硅氧烷分子的组合，基于组合物重量，这些具有碳-碳不饱和键的聚有机硅氧烷的浓度为2.0重量％或更大、2.1重量％或更大、2.2重量％或更大、2.3重量％或更大、2.4重量％或更大、2.5重量％或更大、2.6重量％或更大、2.7重量％或更大、甚至2.9重量％或更大，同时为3.0重量％或更小、2.9重量％或更小、2.8重量％或更小、2.6重量％或更小、2.5重量％或更小、甚至2.4重量％或更小，相对于组合物重量计，该一种或两种聚二甲基硅氧烷分子以0.47重量％或更大、0.48重量％或更大、0.49重量％或更大、0.50重量％或更大、0.51重量％或更大、0.52重量％或更大、0.53重量％或更大、0.54重量％或更大、0.55重量％或更大、0.56重量％或更大、0.57重量％或更大、0.58重量％或更大、甚至0.59重量％或更大，同时为0.62重量％或更小、0.61重量％或更小、0.60重量％或更小、
0.59重量％或更小、0.58重量％或更小、0.57重量％或更小、0.56重量％或更小、0.55重量％或更小、0.54重量％或更小、0.53重量％或更小或者甚至0.52重量％或更小的浓度(如果多于一种聚二甲基硅氧烷分子，则为组合浓度)存在。
[0025]
本发明的组合物包含填料处理剂，该填料处理剂包括烷基三烷氧基硅烷和三烷氧基硅氧基封端的二有机聚硅氧烷两者。
[0026]
烷基三烷氧基硅烷具有以下通式：(r
′
)(r
″
o)3si；其中r
′
为每分子平均具有6个或更多个、7个或更多个、8个或更多个、9个或更多个、10个或更多个、11个或更多个、12个或更多个、13个或更多个、14个或更多个、15个或更多个、甚至16个或更多个碳原子，同时通常具有18个或更少个并且可具有17个或更少个、16个或更少个、15个或更少个、14个或更少个、13个或更少个、12个或更少个、11个或更少个或者甚至10个或更少个碳原子的烷基；并且r
″
有利地为具有一个或更多个、2个或更多个、3个或更多个、4个或更多个、5个或更多个、甚至6个或更多个，同时通常含有10个或更少个、9个或更少个、8个或更少个、7个或更少个、6个或更少个、5个或更少个、4个或更少个、3个或更少个、甚至2个或更少个碳原子的烷基。有利地，烷基三烷氧基硅烷为具有如上所述的烷基基团的烷基三甲氧基硅烷。期望的烷基三烷氧基硅烷的一个示例是癸基三甲氧基硅烷。基于组合物重量，烷基三烷氧基硅烷的浓度通常为0.20重量％或更大、0.22重量％或更大、0.24重量％或更大，同时为0.30重量％或更小、优选0.28重量％或更小、0.26重量％或更小、0.24重量％或更小，并且可为0.22重量％或更小。
[0027]
三烷氧基硅氧基封端的二有机聚硅氧烷通常具有下式(iii)：
[0028]
r3sio-(r2sio)
d-[(ch2)e((ch3)2sio)f]
g-(ch2)
e-si(or
″
)3ꢀꢀ
(iii)
[0029]
其中：r和r
″
各自在每次出现时独立地如上所定义；下标“d”为每分子的(r2sio)单元的平均数目并且值通常为10或更大、15或更大、20或更大、25或更大、甚至30或更大，同时通常为150或更小、140或更小、130或更小、120或更小、110或更小、100或更小、90或更小、80或更小、70或更小、60或更小、50或更小、45或更小、40或更小、35或更小或者甚至30或更小；下标“e”的值在每次出现时独立地为零或更大、一或更大、甚至二或更大，并且同时通常为4或更小、3或更小或者甚至2或更小；下标“f”的值通常为零或更大、一或更大、2或更大、3或更大，并且同时通常为6或更小、5或更小、4或更小、3或更小或者甚至2或更小；并且下标“g”的值通常为零或更大、一或更大、2或更大、3或更大、甚至4或更大，并且同时通常为6或更小、甚至5或更小、4或更小或者3或更小。
[0030]
有利地，三烷氧基硅氧基封端的二有机聚硅氧烷可具有通式(iv)：
[0031]
(ch3)3sio-((ch3)2sio)
d-si(or
″
)3ꢀꢀ
(iv)
[0032]
一种特别期望的三烷氧基硅氧基封端的二有机聚硅氧烷具有式(iv)的组成，其中r
″
等于甲基，并且下标“d”的值等于130或更小、优选120或更小、优选110或更小、更优选110或更小、100或更小、90或更小、80或更小、70或更小、60或更小、50或更小、40或更小或者30或更小，同时为20或更大、优选30或更大，以便形成末端三甲氧基官能化硅原子。
[0033]
基于组合物重量，三烷氧基硅氧基封端的二甲基聚硅氧烷的浓度通常为1.0重量％或更大、1.05重量％或更大或者甚至1.10重量％或更大，同时为1.20重量％或更小、1.15重量％或更小或者甚至1.10重量％或更小。
[0034]
本发明的组合物包含四种不同尺寸的导热填料颗粒的组合：(i)大尺寸；(ii)中尺
寸；(iii)小尺寸；和(iv)极小尺寸。使用来自malvern instruments的mastersizer
tm
3000激光衍射粒度分析仪，通过激光衍射方法将填料颗粒的平均粒度测定为粒径分布的体积加权中值(dv50)。基于组合物重量，四种不同尺寸的导热填料颗粒的组合浓度为90重量％或更大、92重量％或更大、94重量％或更大、95重量％或更大或者甚至96重量％或更大，同时为98重量％或更小、97重量％或更小、96重量％或更小或者甚至95重量％或更小。通常，基于组合物体积，热填料的组合体积百分比(体积％)为80体积％或更大、81体积％或更大、82体积％或更大、83体积％或更大、甚至84体积％或更大，同时通常为90体积％或更小、甚至85体积％或更小。
[0035]
(i)大颗粒。大导热填料颗粒是选自氧化铝(al2o3)颗粒和氮化铝(aln)颗粒的一种类型的颗粒或两种类型的颗粒的组合。合适的大填料颗粒的示例包括球形al2o3颗粒和压碎的aln颗粒。“球形”颗粒通过火焰喷涂方法或雾化产生，如jp201202090a中所教导的。大导热填料颗粒的平均粒度为70微米或更大、80微米或更大、90微米或更大、100微米或更大、110微米或更大、甚至120微米或更大，同时为150微米或更小、140微米或更小、130微米或更小、120微米或更小、110微米或更小、100微米或更小、90微米或更小或者甚至80微米或更小。基于组合物重量，组合物中的大导热填料颗粒的浓度有利地为25重量％或更大、30重量％或更大、32重量％或更大、34重量％或更大或者甚至35重量％或更大，同时通常为40重量％或更小、38重量％或更小、36重量％或更小或者甚至35重量％或更小。合适的大导热填料颗粒的示例包括选自平均粒度为70微米-129微米的球形al2o3和平均粒度为70微米的压碎的aln颗粒的任一者或多于一者的任何组合。
[0036]
(ii)中等颗粒。中等导热填料颗粒是选自氧化铝(al2o3)颗粒和氮化铝(aln)颗粒的一种类型的颗粒或两种类型的颗粒的组合。合适的中等导热填料颗粒的示例包括圆形和球形al2o3颗粒和压碎的aln颗粒。优选地，中等导热填料颗粒是圆形或球形al2o3。“圆形”颗粒通过机械研磨压碎的填料以去除边缘来制备，如us7789330中所教导的。中等导热填料颗粒的平均粒度为30微米或更大或者甚至35微米或更大，同时为45微米或更小、40微米或更小或者甚至35微米或更小。基于组合物重量，组合物中的中等导热填料颗粒的浓度有利地为15重量％或更大、18重量％或更大、19重量％或更大、20重量％或更大、22重量％或更大、24重量％或更大、26重量％或更大、甚至28重量％或更大，而同时为30重量％或更小、29重量％或更小、28重量％或更小、27重量％或更小、26重量％或更小、25重量％或更小、24重量％或更小、23重量％或更小、22重量％或更小、21重量％或更小或者甚至20重量％或更小。合适的中等导热填料颗粒的示例包括选自平均粒度为20微米-35微米的圆形al2o3颗粒、平均粒度为10微米-45微米的球形al2o3颗粒和平均粒度为30微米的球形aln颗粒的任一者或多于一者的任何组合。
[0037]
(iii)小颗粒。小导热填料颗粒为al2o3颗粒，优选为球形al2o3颗粒。小导热填料颗粒的平均粒度为一微米或更大、2微米或更大、3微米或更大或者甚至4微米或更大，同时为5微米或更小、4微米或更小或者甚至3微米或更小。基于组合物重量，组合物中的小导热填料颗粒的浓度有利地为25重量％或更大、26重量％或更大、27重量％或更大、28重量％或更大、甚至29重量％或更大，同时通常为32重量％或更小、31重量％或更小或者甚至30重量％或更小。合适的小导热填料的示例为平均粒度为2微米的球形al2o3。
[0038]
(iv)极小颗粒。极小导热填料颗粒是优选选自al2o3和氧化锌(zno)的一种或组合
的导热颗粒。特别有利的极小导热填料颗粒是球形al2o3颗粒和压碎的zno颗粒。极小导热填料颗粒的平均粒度为0.1微米或更大、0.11微米或更大、0.12微米或更大、0.14微米或更大、0.15微米或更大、0.20微米或更大、0.30微米或更大、甚至0.40微米或更大，同时通常为0.50微米或更小。基于组合物重量，组合物中的极小导热填料颗粒的浓度有利地为10重量％或更大、11重量％或更大、12重量％或更大、13重量％或更大、14重量％或更大，同时通常为15重量％或更小、14重量％或更小、13重量％或更小、12重量％或更小、甚至11重量％或更小。合适的极小导热填料颗粒的示例包括平均粒度为0.12微米的压碎的zno颗粒和平均粒度为0.5微米的球形al2o3颗粒。
[0039]
令人惊讶地，本发明的组合物不需要mgo颗粒实现7.5w/m*k或更大、甚至8.0w/m*k或更大以及甚至9.0w/m*k或更大的热导率，同时也不需要在挤出速率测试中实现大于50g/min的流速。实际上，本发明的组合物可不含平均粒度为129微米或更大、甚至70微米或更大的mgo颗粒。本发明的组合物实际上可完全不含mgo颗粒。
[0040]
该组合物可任选地含有催化剂以有利于聚有机硅氧烷分子之间的反应(诸如固化)。催化剂包括加速硅氢加成反应的那些和/或促进湿气固化反应的那些。硅氢加成催化剂的示例包括基于铂的催化剂，诸如speier催化剂(h2ptcl6)、用苯基树脂封端的1，3-二乙烯基-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷络合物的karstedt催化剂(衍生自含二乙烯基二硅氧烷的有机铂化合物)和基于铂的催化剂以及基于铑的wilkinson催化剂(氯化三(三苯基膦 )合铑(i))。湿气固化催化剂包括选自钛化合物、锡化合物和锆化合物的任一种有机金属催化剂或多于一种有机金属催化剂的组合。合适的钛化合物的示例包括原钛酸四异丙酯、原钛酸四丁氧酯、二(异丙氧基)双(乙酰乙酸乙酯)钛、二(异丙氧基)双(乙酰乙酸甲酯)钛、二(异丙氧基)双(乙酰丙酮)钛。合适的锡化合物的示例包括二月桂酸二丁基锡和二辛酸二丁基锡。合适的锆化合物的示例包括四(异丙氧基)锆、四(正丁氧基)锆、四(叔丁氧基)锆、二(异丙氧基)双(乙酰乙酸乙酯)锆、二(异丙氧基)双(乙酰乙酸甲酯)锆和二(异丙氧基)双(乙酰丙酮)锆。当存在时，基于组合物重量，典型的催化剂浓度为0.001重量％或更大，并且可为0.01重量％或更大、0.10重量％或更大、0.15重量％或更大，并且同时通常为0.50重量％或更小、0.40重量％或更小、0.30重量％或更小、0.20重量％或更小。
[0041]
组合物可任选地含有抑制剂。抑制剂包括本领域已知的用于不同固化机制的固化抑制剂。抑制剂的一个示例是甲基(三(1，1-二甲基-2-丙炔基氧基))硅烷。当存在时，基于组合物重量，抑制剂通常以0.0001重量％或更大、0.001重量％或更大的浓度存在，并且同时通常以5重量％或更小或者甚至一重量％或更小、甚至0.5重量％或更小的浓度存在。
[0042]
本发明的组合物可包含(或不含)任一种附加组分或多于一种附加组分的任何组合，该附加组分选自抗氧化剂稳定剂、颜料、粘度调节剂、热解法二氧化硅和隔离添加剂。隔离剂是非导热填料，并且具有在50微米-250微米范围内的平均粒度。隔离剂的示例包括玻璃和聚合物小珠。具有或不具有稳定剂的抗氧化剂(如果存在的话)可通常以0.001重量％至一重量％组合物重量的浓度包含在内。抗氧化剂可单独存在或与稳定剂组合存在。抗氧化剂包括酚抗氧化剂，并且稳定剂包括有机磷衍生物。颜料包括碳黑和向组合物引入颜色的其他添加剂。一种特别期望的颜料是酞菁铜，因为它既可赋予蓝色，并且也可充当自由基清除剂。当存在时，颜料往往以0.0001重量％至一重量％的浓度存在。
[0043]
本发明的组合物有利地是单组分可固化组合物，其中聚有机硅氧烷组分包括乙烯
基封端的聚二有机硅氧烷和甲硅烷基氢化物官能的聚有机硅氧烷的组合以及封装的铂催化剂。
[0044]
本发明的组合物可用作可沿着两个物体之间的热路径插置的导热材料，并且本发明的一个方面包括特征在于本发明组合物的此类放置的制品。例如，本发明的组合物可插置在产热物体和散热器之间，以有利于热量从产热物体转移到散热器。例如，本发明的组合物可插置在热源组件(诸如中央处理单元(cpu)、图形处理单元(gpu)或存储器芯片)和热耗散组件(诸如散热器、冷却管、冷却板)之间以便耗散电子装置(诸如数据中心服务器、通信基站、智能电话、光学通信模块和固态盘)的热量。
[0045]
实施例
[0046]
表1公开了以下样品中使用的组分。
[0047]
根据表2中示出的配方制备样品。将(a)、(b)和(e)组分在高速混合器杯中组合。然后从最小到最大添加(c)组分，并以1000转/分钟混合20秒，然后以1500转/分钟混合20秒。添加(d)组分并进一步混合。测试前，让样品在23摄氏度(℃)下静置12小时。通过在挤出速率测试中确定挤出速率(er)并在热导率测试中确定热导率(tc)来测试每个样品。
[0048]
挤出速率测试。使用nordson efd分配设备确定挤出速率(er)。将样品材料封装到具有2.54毫米开口的30立方厘米注射器(来自nordson company的efd注射器)中，并且通过在0.62兆帕的压力下施加到注射器，将样品通过开口分配。在一分钟(min)之后，以克(g)表示的挤出样品的重量对应于er(g/min)。
[0049]
热导率测试。将样品材料形成为尺寸为29毫米(mm)宽乘29毫米长和8毫米厚的两个块，并且在120℃下加热60分钟以使样品材料块固化以便制备每个样品的两个固化块。使用来自hot disk ab(sweden)的hotdisk瞬态技术传感器c5501，采用热盘方法测量热导率(tc)。使用3秒-5秒的加热时间和350毫瓦-500毫瓦的功率。将平面传感器放置在两个固化块之间以测量tc。使用在数据点50和150之间选择的具有温度漂移补偿和时间校正的微调分析。
[0050]
表2呈现了样品的配方和那些样品的er和tc的结果。组分的值是配方中该组分的重量％。
[0051]
样品1-7示出，当在当前受权利要求书保护的发明范围内含有四种导热填料的组合时，组合物可实现大于50g/min的er值，同时也实现大于7.5w/m*k的tc。
[0052]
样品8和9示出，当中等尺寸的导热填料的平均粒度低于30微米时，则tc下降至低于7.5w/m*k，如果粒度降低至10微米，则er也显著下降至低于50g/min。
[0053]
样品10和11示出，当不存在中等尺寸的填料并且大尺寸填料的量增加至组合物的50重量％或更大时，组合物的粘度过高。样品10是糊剂并且不能挤出。样品11可被挤出，但具有低er值。
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表1
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[0057][0058]
标注1：催化剂是含有以下物质的混合物：40重量％的分散在热塑性有机硅树脂中的铂与1，3-二乙烯基-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷的络合物，其中树脂具有78摩尔％的单苯基硅氧烷单元和22摩尔％的二甲基硅氧烷单元，并且树脂具有80℃-90℃的软化点；55重量％的二甲基乙烯基硅氧基封端的聚二甲基硅氧烷，其具有25℃下2pa-s的粘度和0.2重量％的乙烯基含量；和5重量％的经六甲基二硅氮烷处理的热解法二氧化硅。催化剂具有0.16重量％的铂含量。此类微胶囊化的硅氢加成催化剂及其制备方法描述于美国专利4,766,176中。
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表2
[0060][0061]