一种MXene基热催化合成氨催化剂及其制备和应用

技术特征：
1.一种催化剂，其特征在于，所述催化剂以过渡金属和mo2ct
x
为活性中心，所述过渡金属负载在所述mo2ct
x
上，x代表官能团层数；所述过渡金属选自铁(fe)、钴(co)、镍(ni)、铼(re)中的一种或多种。2.根据权利要求1所述的催化剂，其特征在于，所述过渡金属选自铼(re)。优选地，所述过渡金属的负载量为mo2ct
x
的5-15wt％，所述负载量指过渡金属与所述mo2ct
x
的质量百分比。优选地，所述mo2ct
x
富含表面基团，所述表面基团包括o、oh和f基团中的一种或多种。优选地，所述mo2ct
x
富含缺陷位，所述缺陷位为金属空位，用于锚定所述过渡金属。优选地，所述过渡金属以过渡金属单原子、过渡金属纳米颗粒中的一种或多种形式锚定在所述金属空位中。3.根据权利要求1或2所述的催化剂，其特征在于，所述催化剂的n2反应级数为0.18-0.26，优选为0.18-0.25。优选地，所述催化剂选自下述催化剂中的任意一种：所述催化剂为re/mo2ct
x
催化剂，以re和mo2ct
x
为活性中心，re至少负载在所述mo2ct
x
的金属空位中；或者，所述催化剂为fe/mo2ct
x
催化剂，以fe和mo2ct
x
为活性中心，fe至少负载在所述mo2ct
x
的金属空位中；或者，所述催化剂为co/mo2ct
x
催化剂，以co和mo2ct
x
为活性中心，co至少负载在所述mo2ct
x
的金属空位中；或者，所述催化剂为ni/mo2ct
x
催化剂，以ni和mo2ct
x
为活性中心，ni至少负载在所述mo2ct
x
的金属空位中。4.权利要求1-3任一项所述的催化剂的制备方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：(1)使用氢氟酸刻蚀mo2ga2c前驱体材料，获得mo2ct
x
；(2)采用初湿浸渍法，将过渡金属负载到步骤(1)得到的mo2ct
x
上；(3)将步骤(2)中负载过渡金属的mo2ct
x
经加热焙烧还原后，得到所述催化剂。5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，刻蚀的温度为50-70℃；刻蚀的时间为3-7天。优选地，步骤(1)中，氢氟酸为氢氟酸溶液，氢氟酸溶液和mo2ga2c前驱体材料的体积质量比为(25-30)ml:1g；氢氟酸溶液的浓度为≥40.0wt％。优选地，步骤(2)中，所述初湿浸渍法是指将mo2ct
x
浸渍到过渡金属前驱体溶液中，使过渡金属负载到mo2ct
x
上。优选地，步骤(2)中，所述过渡金属前驱体选自过渡金属的无氧酸盐和含氧酸盐中的一种或多种，所述无氧酸盐为过渡金属的氯化物，所述含氧酸盐选自过渡金属的硝酸盐、醋酸盐和/或高铼酸铵(nh4reo4)；例如所述过渡金属前驱体为硝酸铁或其水合物(fe(no3)3·
9h2o)、硝酸钴或其水合物(co(no3)2·
6h2o)、硝酸镍或其水合物(ni(no3)2·
6h2o)、硝酸铼、醋酸铁、醋酸钴、醋酸镍、醋酸铼、氯化铁、氯化钴、氯化镍、氯化铼、高铼酸铵(nh4reo4)，优选为高铼酸铵(nh4reo4)。6.根据权利要求4或5所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，所述mo2ct
x
与过渡金属前驱
体溶液的质量体积比为(0.1-1)g:1ml，优选为(0.3-0.6)g:1ml。优选地，步骤(2)中，所述过渡金属前驱体溶液的浓度为0.02-0.3g/ml，优选为0.04-0.2g/ml。优选地，所述加热焙烧过程在还原性气氛下进行。优选地，所述加热焙烧的条件为：焙烧的温度为300-500℃；焙烧的时间为2-8h。7.权利要求1-3任一项所述的催化剂在热催化合成氨领域的应用。优选作为合成氨的催化剂，还优选作为温和条件下合成氨的催化剂。8.根据权利要求7所述的应用，其特征在于，在合成氨反应中，所述催化剂的n2反应级数为0.18-0.26；优选为0.18-0.25。优选地，所述合成氨的温和条件包括：温度为300～400℃，压力1mpa。9.一种合成氨的催化剂，其特征在于，至少含有权利要求1-3任一项所述的催化剂。10.一种合成氨的方法，其特征在于，所述方法采用权利要求1-3任一项所述的催化剂。

技术总结
本发明公开了一种MXene基热催化合成氨催化剂及其制备方法和应用，所述催化剂以过渡金属和Mo2CT


技术研发人员：王秀云 王聪颖 周岩良 江莉龙
受保护的技术使用者：福州大学
技术研发日：2022.03.04
技术公布日：2022/6/4