一种大尺寸YAG透明陶瓷薄片的制备方法

一种大尺寸yag透明陶瓷薄片的制备方法
技术领域
1.本发明涉及透明陶瓷制备技术领域，具体涉及一种大尺寸yag透明陶瓷薄片的制备方法。


背景技术：

2.透明陶瓷是采用陶瓷工艺制备的具有透光性的多晶材料。1959年美国通用电气公司首次提出陶瓷具有可透光性，随后在1962年美国ge公司的coble博士首次制备了半透明的al2o3陶瓷，开辟了陶瓷材料新的应用领域。经过多年的研究发展，透明陶瓷已经成为一种类别众多的重要功能陶瓷，主要分为氧化物透明陶瓷和非氧化物透明陶瓷两大类，在氧化物透明陶瓷中，yag透明陶瓷由于具有高度对称晶体结构、良好的热力学和光学性能、透光波段宽及物理化学性能稳定等优势，在固体激光器增益介质、窗口材料及白光led等领域得到了广泛的研究及应用。
3.近年来，随着yag透明陶瓷应用领域的不断拓展，干压成型技术已经难以满足透明陶瓷在尺寸及形状上的应用需求，如高功率激光器增益介质、大尺寸光学器件等。流延成型是一种陶瓷胶态成型技术，该技术是将流动性良好的浆料注入流延机后，通过刮刀成型，浆料长链相互缠绕形成三维网络成型，脱模干燥后形成素坯。该技术在制备大尺寸与超薄的陶瓷零部件方面具有巨大优势。与其他陶瓷成型技术相比，流延成型具有工艺简单、设备成本低及成型素坯均匀的优点。
4.自流延成型发明以来，目前已经形成了多种溶剂体系，传统的有机流延体系具有干燥快、无裂纹以及制备的素坯均匀等优势，但有机流延体系具有一定毒性，不利于人体健康。水基流延体系是一种清洁环保无毒的体系，但该体系具有配方有机物含量高、干燥易开裂、粘结体系的黏度大、不利于制备高固含量的浆料等缺点，因此，制备的大尺寸陶瓷薄板素坯在真空烧结后易形变，不利于后续的抛光以及工业化应用。


技术实现要素：

5.本发明的目的在于提供一种大尺寸yag透明陶瓷薄片的制备方法，该方法可使素坯在排胶阶段生成yam(y4al2o9)相，新形成的yam相有助于在al2o3和y2o3陶瓷粉体之间形成更强的结合，能够有效改善大尺寸陶瓷薄片易形变、干燥易产生裂纹等缺陷。
6.为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：一种大尺寸yag透明陶瓷薄片的制备方法，包括如下步骤：
7.(1)按照y3al5o
12
化学计量比分别称量y2o3粉体和al2o3粉体作为陶瓷粉体，以无水乙醇作为球磨介质，将准确称量的陶瓷粉体、分散剂聚醚酰亚胺、烧结助剂置于球磨罐内，依次经过球磨、干燥、过筛后置于马弗炉中煅烧得到水基流延成型用yag粉体；
8.(2)将分散剂聚丙烯酸、ph调节剂氢氧化铵与去离子水混合配制成预混液；
9.(3)将步骤(1)制备得到的yag粉体加入到步骤(2)制备的预混液中进行第一次球磨，再依次加入增塑剂、粘结剂、除泡剂聚丙二醇后进行第二次球磨，配制成固含量为45～
55wt％的水基yag陶瓷浆料；
10.(4)将步骤(3)得到的水基yag陶瓷浆料采用行星真空除泡机除泡，将除泡后的陶瓷浆料注入流延机料槽中流延成型，室温下干燥20～24h后浆料固化，脱模得到流延膜，对流延膜进行裁剪叠片、冷等静压、温等静压后得到5～8mm厚的素坯；
11.(5)将步骤(4)得到的素坯在马弗炉中进行排胶处理，在空气气氛下900～1100℃煅烧排胶10～15h，然后将排胶后的素坯置于真空炉中烧结，最后置于马弗炉退火得到yag透明陶瓷。
12.优选的，步骤(1)中，所述分散剂聚醚酰亚胺的加入量为陶瓷粉体总质量的0.1～0.5％；烧结助剂为氧化镁和正硅酸乙酯，二者之间的质量比为1：(1-5)，烧结助剂的加入量为陶瓷粉体总质量的0.1～0.5％。
13.优选的，步骤(2)中，所述聚丙烯酸的添加量为陶瓷粉体总质量的0.4～1.0％；所述ph调节剂的添加量为陶瓷粉体总质量的0.8～1.6％。
14.优选的，步骤(3)中，所述增塑剂为聚乙二醇、甘油中的一种或两种，添加量为陶瓷粉体总质量的2.0～6.0％；所述粘结剂为聚乙烯醇，添加量为陶瓷粉体总质量的3.0～6.0％；除泡剂聚丙二醇的添加量为陶瓷粉体总质量的1.0～1.6％。
15.优选的，步骤(3)中，第一次球磨球磨8～12h；第二次球磨12～18h。
16.优选的，步骤(4)中，所述流延机中的流延基带为玻璃纸，湿度为40～60％rh，流延膜裁剪为边长5～8cm的正方形，冷等静压的时间为5～8min，压力为200～300mpa；温等静压的时间为10～20min，温度为70～80℃，压力为40～60mpa。
17.优选的，步骤(4)中，真空除泡机的真空压力为0.2～1.0kpa，除泡时间1～2min。
18.优选的，步骤(5)中，所述真空烧结温度为1650～1870℃，真空炉腔中真空度保持在10-3
～10-4
pa，烧结时间为15～20h；退火温度为1200～1600℃，退火时间为10～20h。
19.与现有技术方案相比，本发明具有以下优点：
20.(1)本发明通过水基流延成型制备陶瓷薄片，工艺绿色环保；另外，本发明使用的聚丙二醇不仅作为除泡剂，而且还作为非离子型表面活性剂吸附在陶瓷粉体表面，从而有效降低水的表面张力，使水基浆料与高极性流延基带之间的接触角降低到10
°
左右，有效降低粘结剂等有机物的添加量和降低浆料粘度，实现素坯成型得到均匀柔软的素坯；
21.(2)本发明中素坯在900～1000℃下排胶10～15h，使素坯在排胶阶段生成yam相，新形成的yam相有助于在al2o3和y2o3陶瓷粉体之间形成更强的结合，有效改善了大尺寸陶瓷薄片易形变、干燥易产生裂纹等缺陷。
附图说明
22.图1是本发明实施例一制备的流延膜照片；
23.图2是本发明实施例一制备的yag透明陶瓷薄片的光学透过率图及实物图；
24.图3是本发明实施例一制备的素坯排胶后xrd分析图；
25.图4是本发明实施例一制备的陶瓷(a)与未进行烧结预处理的陶瓷(b)的3d轮廓扫描对比图。
具体实施方式
26.以下结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明。
27.实施例一
28.一种大尺寸yag透明陶瓷薄片的制备方法，包括如下步骤：
29.(1)按照y3al5o
12
化学计量比分别称量y2o3粉体和al2o3粉体作为陶瓷粉体共60g，以无水乙醇作为球磨介质，将准确称量的陶瓷粉体、0.06g的聚醚酰亚胺(陶瓷粉体总质量0.1％)、0.06g的氧化镁和正硅酸乙酯(陶瓷粉体总质量0.1％)置于球磨罐内，氧化镁和正硅酸乙酯之间的质量比为1：1，依次经过球磨、干燥、过200目筛后置于马弗炉中煅烧得到水基流延成型用yag粉体；
30.(2)将0.24g分散剂聚丙烯酸(陶瓷粉体总质量0.4％)、0.48g ph调节剂氢氧化铵(陶瓷粉体总质量0.8％)与去离子水混合配制成预混液；
31.(3)将步骤(1)配置的yag粉体加入到步骤(2)制备的预混液中球磨8h，再依次加入1.2g聚乙二醇和1.2g甘油(各加入陶瓷粉体总质量2.0％)、1.8g聚乙烯醇(陶瓷粉体总质量3.0％)、0.6g除泡剂聚丙二醇(陶瓷粉体总质量1.0％)球磨12h，配制成固含量为50wt％的水基yag陶瓷浆料；
32.(4)将步骤(3)得到的水基yag陶瓷浆料采用行星真空除泡机在0.2kpa的真空压力下除泡2min；将除泡后的陶瓷浆料注入流延机料槽中，在玻璃纸流延基带上流延成型，40rh的室温下干燥20h后，浆料固化，脱模得到流延膜，对流延膜进行裁剪为边长5～8cm的正方形后叠片，于200mpa下冷等静压5min，于70℃、40mpa条件下温等静压10min，得到5mm厚的素坯；
33.(5)将步骤(4)得到的素坯在马弗炉中进行排胶处理，在空气气氛下1000℃煅烧10h，最后将素坯置于1780℃、真空度10-3
的真空炉中烧结15h，最后置于1200℃的马弗炉退火10h得到yag透明陶瓷薄片。
34.如图1为本实施例步骤(4)制备得到的裁剪后的流延膜实物图，从图中可以看出，流延膜均匀柔软有韧性。
35.如图2为本实施例制备得到的yag透明陶瓷薄片的光学透过率图及实物图，从图中可以看出，该陶瓷薄片的透过率高达83％，具有很好的透光性。
36.如图3为本实施例步骤(5)制备得到的高温排胶过后的素坯xrd分析图，从图中可以看到排胶后素坯中出现了yam相。
37.如图4为本实施例制备得到的yag透明陶瓷薄片的3d轮廓扫描图，从图中可以看出，透明陶瓷薄片几乎无形变。
38.实施例二
39.一种大尺寸yag透明陶瓷薄片的制备方法，包括如下步骤：
40.(1)按照y3al5o
12
化学计量比分别称量y2o3粉体和al2o3粉体作为陶瓷粉体共60g，以无水乙醇作为球磨介质，将准确称量的陶瓷粉体、0.18g的聚醚酰亚胺(陶瓷粉体总质量0.3％)、0.18g的氧化镁和正硅酸乙酯(陶瓷粉体总质量0.3％)置于球磨罐内，氧化镁和正硅酸乙酯之间的质量比为1：3，依次经过球磨、干燥、过200目筛后置于马弗炉中煅烧得到水基流延成型用yag粉体；
41.(2)将0.36g分散剂聚丙烯酸(陶瓷粉体总质量0.6％)、0.72g ph调节剂氢氧化铵
(陶瓷粉体总质量1.2％)与去离子水混合配制成预混液；
42.(3)将步骤(1)配置的yag粉体加入到步骤(2)制备的预混液中球磨10h，再依次加入2.4g聚乙二醇(陶瓷粉体总质量4.0％)、2.4g聚乙烯醇(陶瓷粉体总质量4.0％)、0.72g除泡剂聚丙二醇(陶瓷粉体总质量1.2％)球磨15h，配制成固含量为45wt％的水基yag陶瓷浆料；
43.(4)步骤(3)得到的水基yag陶瓷浆料采用行星真空除泡机在0.7kpa的真空压力下除泡1.5min；将除泡后的陶瓷浆料注入流延机料槽中，在玻璃纸流延基带上流延成型，50rh的室温下干燥22h后，浆料固化，脱模得到流延膜，对流延膜进行裁剪为边长5～8cm的正方形后叠片，于250mpa下冷等静压6min，于75℃、50mpa条件下温等静压15min，得到6mm厚的素坯；
44.(5)将步骤(4)得到的素坯在马弗炉中进行排胶处理，在空气气氛下900℃煅烧12h，最后将素坯置于1650℃、真空度10-3
的真空炉中烧结18h，最后置于1400℃的马弗炉退火15h得到yag透明陶瓷薄片。
45.本实施例制备得到的裁剪后的流延膜均匀柔软有韧性，所制备得到的透明陶瓷薄片几乎无形变，其透过率可达83.4％。
46.实施例三
47.一种大尺寸yag透明陶瓷薄片的制备方法，包括如下步骤：
48.(1)按照y3al5o
12
化学计量比分别称量y2o3粉体和al2o3粉体作为陶瓷粉体共60g，以无水乙醇作为球磨介质，将准确称量的陶瓷粉体、0.3g的聚醚酰亚胺(陶瓷粉体总质量0.5％)、0.3g的氧化镁和正硅酸乙酯(陶瓷粉体总质量0.5％)置于球磨罐内，氧化镁和正硅酸乙酯之间的质量比为1：5，依次经过球磨、干燥、过200目筛后置于马弗炉中煅烧得到水基流延成型用yag粉体；
49.(2)将0.6g分散剂聚丙烯酸(陶瓷粉体总质量1.0％)、0.96g ph调节剂氢氧化铵(陶瓷粉体总质量1.6％)与去离子水混合配制成预混液；
50.(3)将步骤(1)配置的yag粉体加入到步骤(2)制备的预混液中球磨12h，再依次加入3.6g甘油(陶瓷粉体总质量6.0％)、3.6g聚乙烯醇(陶瓷粉体总质量6.0％)、0.96g除泡剂聚丙二醇(陶瓷粉体总质量1.6％)球磨18h，配制成固含量为55wt％的水基yag陶瓷浆料；
51.(4)将步骤(3)得到的水基yag陶瓷浆料采用行星真空除泡机在1.0kpa的真空压力下除泡1min；将除泡后的陶瓷浆料注入流延机料槽中，在玻璃纸流延基带上流延成型，60rh的室温下干燥24h后，浆料固化，脱模得到流延膜，对流延膜进行裁剪为边长5～8cm的正方形后叠片，于300mpa下冷等静压8min，于80℃、60mpa条件下温等静压20min，得到8mm厚的素坯；
52.(5)将步骤(4)得到的素坯在马弗炉中进行排胶处理，在空气气氛下1100℃煅烧15h，最后将素坯置于1870℃、真空度10-4
的真空炉中烧结20h，最后置于1600℃的马弗炉退火20h，即得到yag透明陶瓷薄片。
53.本实施例制备得到的裁剪后的流延膜均匀柔软有韧性，所制备得到的透明陶瓷薄片几乎无形变，其透明陶瓷的透过率可达82.8％。