化学物质环境系统行为模拟中迁移过程计算顺序优化方法与流程

1.本发明涉及的技术领域包括化学物质环境风险分析、环境风险评估、环 境风险管理等领域。具体的，本发明是服务于区域或流域空间范围内包括土 壤、水体、大气、植被等环境介质在内的环境系统内各介质化学物质浓度的 动态预测的一项技术。更具体地，本发明涉及化学物质环境系统行为的日步 长离散化模拟中主要过程的计算顺序优化方法。


背景技术：

2.各种化学物质被制造出来后丰富人类生活的同时，其带来的环境风险， 可能危害到公众健康和生态系统中各种生命，成为国内外化工行业发展与环 境安全治理的核心内容之一。化学物质环境风险分析是环境风险评估和环境 风险管理的基础；而环境风险需要预测化学物质在各种环境介质，例如土壤、 水体、植被和大气等中的浓度，称为化学物质在某环境介质中的预测环境浓 度(predicted environmental concentration,pec)，该浓度与化学物质对生物的 危害阈值相比较，按pec是否超过阈值判断化学物质是否对某种生物形成风 险。因此，如果能够模拟出化学物质环境浓度的动态变化，例如环境介质中 化学物质浓度在一年(甚至多年)内每日浓度(或每96h、每7d、每30d的 平均浓度，等等)涨落，就可以灵活匹配不同暴露时长下化学物质产生毒害 效应的阈值，从而为更准确评估化学物质的环境风险奠定基础。
3.目前的化学物质暴露评估模型没有尝试去预测多个环境介质中环境浓度 的动态变化，而是基于风险管理中的“谨慎性原则”(precautionary principle) 估计环境介质中“长期稳定条件下”的浓度，将该浓度作为预测环境浓度pec 使用；与之相匹配的是用毒性实验结果估计某环境介质(如地表水)中的预 测无效应浓度(predicted no
‑
effect concentration,pnec)，然后按pec/pnec 是否大于1来判断风险。事实上，化学物质对生物产生的毒害效应与暴露时 间和生物的特定生命阶段有关，化学物质的危害阈值浓度随暴露时间、生物 生命阶段例如季节性的不同而显著变化，因此以长期稳定条件设定pnec和 pec的方法在遵守保守性原则的同时却存在过度保守的偏倚 (over
‑
conservative bias)。过度保守的化学物质风险管理会损害化学工业、特 别是高端化学工业的发展，并对产业链下游的材料工业、装备制造业等造成 重要不利影响。如果能够合理估计化学物质在不同环境介质中浓度的通年动 态变化，则有可能逐日审视环境介质浓度的涨落规律，并与生物的生命史进 行对照分析，就可以实现精准的环境风险分析，避免化学物质环境风险评估 中的过度保守偏倚。
4.现有的化学物质环境暴露估计方法基于长期稳定条件的设定，因此对于 环境介质之间化学物质的迁移高度简化。主流的环境暴露估计方法包括逸度 理论(fugacity theory)的逸度模型、基于逸度平衡理论的主流暴露模型、和 基于水文流量时空分异的化学物质空间分布模型，从化学物质风险评估的基 本逻辑和化学物质暴露模型的发展脉络可以看出，以均质、稳态的自然环境 假设和平衡分配为核心的化学物质归趋为基本特征的环境暴露模型开始转向 重视水文过程等自然环境的动力学过程对化学物质环境暴露的影
响。
5.耦合水文过程的化学物质暴露模拟模型具有以下基本特征：
6.a)一般的，以流域(watershed)为模拟和预测的空间范围；区域(region) 如果超出流域范围，则需要分别模拟所涉及的流域后再进行适当的空间综合；
7.b)流域内会根据地形和汇流特征划分为若干子流域(sub)；每个子流域 则进一步根据地形坡度、土壤属性、地表覆盖划分为若干基本水文单元(如 水文响应单元，hru)；
8.c)化学物质在地表环境介质例如土壤，地表水，底泥中的空间分异通过 水文的空间单元表达，如某hru的土壤表层和次表层中的浓度，某sub对应 河段中河水中的浓度和该河段底泥中的浓度，某hru上作物叶中的浓度等；
9.d)化学物质在各空间单元上每种环境介质中发生相应的化学反应，如降 解，也包括可能存在的生成，该反应受对应空间单元的温度、湿度、光照等 环境条件的影响；
10.e)化学物质伴随水文过程而迁移：伴随降水大气中化学物质进入土壤和 水体；伴随蒸散发土壤、水体、叶表的化学物质进入大气；伴随地表径流和 土壤侵蚀土壤表层化学物质进入河段；伴随下渗和毛细上升流土壤表层(下 层)的化学物质迁移至土壤下层(上层)；伴随植物摄入土壤水分化学物质进 入植物根部并转运至叶表；伴随水体中悬浮颗粒物沉降和底泥表层的再悬浮 化学物质也由水入泥或由泥入水，等等；
11.f)化学物质在各空间单元之间的迁移是水的空间迁移，包括地表径流及 土壤侵蚀、壤中流、河段接续、汇合、拦河坝蓄泄流、灌溉调水等。
12.在耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模型中，土壤、大气、水体也 称为河段、植被等主要环境介质中化学物质发生的各主要过程，例如迁移、 转化、降解等，都要合理表达从而形成整体上表达在气象水文情景作用下， 化学物质在特定流域内分布的动态变化。尽管耦合水文过程的化学物质环境 系统暴露模型都会对各个过程建模，但由于各过程模型的科学依据、前提假 设、模型结构、输入信息等差异很大，很多是基于实验观测的经验模型，仅 在特定时间尺度上适用，因此，耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模型 很难以微分方程形式表达环境系统状态的动力学过程，而是以与经验模型所 要求的时间尺度匹配的时间步长进行离散化逐步演算的方式求解环境系统中 多维变量的变迁。
13.与大自然的昼夜变化相适应，环境系统在一天之内发生显著周期性变化。 如果一个环境系统模型的时间步长小于一天，则一方面需要小时级精度的过 程模型做支撑，另一方面需要小时级的气象水文数据作为环境系统的驱动。 小时级精度的环境系统模型对数据的需求远高于日精度的环境系统模型，很 多情况下都超出了科学实验所能提供的精度。所以，以日为时间步长的环境 系统模型是当下环境系统类模型的主流。
14.基于日精度模拟时，环境系统模拟假定某过程在日内以某种表观动力学 进行，所依赖的动力学参数取值为日内“平均”意义上的参数值，所依赖的 气象水文参数也是日平均意义上的参数值，如日均降水量、日均温度、日均 风速等、日均河流流量等。这些日内“平均”值与昼夜24小时内处于不停变化 的各过程对应参数值不同，这就必然导致日精度模拟众多过程时，多过程所 共同涉及的同一个环境系统状态变量s
i
(t)(下标i指代该环境系统中第i个状 态变量，因为整个环境系统包括很多个环境系统状态变量)与离散化模拟时 每个过程所采用的环境系统状态变量不同，前者是每日内每个时刻(t)的 瞬时值，后者是日精度离散化下某种意义上的“平均”值。
15.假如某环境系统状态变量s
i
(t)所涉及的多个过程都可以用较为简洁的方 式表达——例如都可以用一级动力学来表述——则可以用对时间的24h积分 的形式更新然而，正如前文表述，众多环境过程具有经验形式、模型结 构也多种多样，所以环境系统状态变量的更新只能“按过程更新”，即下一 个过程计算时以上一个过程计算所得的数值作为“初始值”计算。这样的计 算策略在日精度环境系统模型中也是广泛采用的形式，如美国农业部开发的 土壤与水评估工具(soil&water assessment tool,swat)中的水文计算、营 养盐计算等都是这样“按过程更新”的计算策略。
16.因为环境系统模型往往参数较多，在参数率定与不确定性模拟算法支持 下，总可以得到在某种测度下对环境系统模拟较好的结果。然而，“按过程更 新”环境变量的策略可能蕴含着较大的不确定性，特别是某环境系统状态变 量的变化(更新)主要由一两个过程贡献的情形下更是如此。例如有些hru 土壤中浓度总是被一两个过程通量决定，其他通量对化学物质浓度的影响很 小，如果不考虑顺序地设置和计算各迁移过程的通量，计算得到这些hru土 壤中浓度的序列变化在很多情况下会很突兀，不合常理；又例如对有的河段 中浓度而言，如果不考虑顺序地设置和计算各迁移过程的通量，则容易出现 今天下雨则河段中浓度很高、但明天晴天则其浓度又变得很低的情形，这种 相邻日间近乎“突变”的浓度跳跃即使在定性意义上可以理解，但跳跃幅度 太大也不合常理。总之，盲目采用“按过程更新”的策略可能导致参数率定模 拟结果严重偏离合理范围，造成误导并严重影响模型的预测能力；也可能导 致参数率定过程太长，影响模型的使用效率和易用性。
17.耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模型以水文过程为基础，在其上 开展化学品在大气、土壤、水体、植被等环境介质中的行为模拟，本文中将 模型中将各环境介质行为模拟的模型称为大气模块、土壤模块、水体模块和 植被模块，环境系统状态变量更多，而化学物质的各介质间迁移转化过程使 得耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模型非常复杂，其中包含大量经验 模型。因为很多化学物质的迁移转化过程在小时精度上的模型还未建立起来， 以小时级精度模拟是不可能的，只能以日精度模拟。而耦合水文过程的化学 物质环境系统暴露模型中过程数量更多，比水文过程模型自身包括的过程数 量还要多；因此，“按过程更新”化学物质在各环境介质中的浓度，即模型最 关注的“环境系统状态变量”，是有更大可能导致参数率定时间过长和模型预 测能力不足的不良后果。
18.因此，需要对耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模型中过程模拟的 计算顺序进行优化，以减轻“按过程更新”策略带来的不确定性，提升耦合水 文过程的化学物质环境系统暴露模型的可靠性、易用性和运行效率。


技术实现要素：

19.为解决上述问题，本发明提供一种化学物质环境系统行为的过程模拟中 计算顺序优化方法，该方法包括
20.判断是否存在化学物质排放，如果存在，将该排放所在环境介质识别为 净汇介质，对耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模拟模型中各环境介质 中化学物质浓度的计算顺序进行优化；
21.判断是否存在有效降水，如果存在，根据化学物质在所在环境介质中的 迁移特
点，将该环境介质识别为净源介质或净汇介质，对耦合水文过程的化 学物质环境系统暴露模拟模型中各环境介质中化学物质浓度的计算顺序进行 优化；
22.其中，所述进行优化的策略包括
23.对于净源介质，按照化学物质从该净源介质迁出的通量由小到大的顺序 依次进行计算；
24.对于净汇介质，按照化学物质迁入该净汇介质的通量由大到小的顺序进 行计算。
25.优选地，如果净源介质包括迁入通量，先按照化学物质迁入该净源介质 的通量由大到小的顺序依次计算迁入通量，再计算迁出通量；如果净汇介质 包括迁出通量，先按照化学物质从该净汇介质迁出的通量由小到大的顺序计 算迁出通量，再计算迁入通量。
26.优选地，对于净源介质和净汇介质的识别包括，如果子流域存在化学物 质的大气排放或密集人口排放，将该子流域对应的大气识别为净汇介质；在 子流域不存在化学物质的大气排放或密集人口排放且存在有效降水的情况 下，将该子流域对应的大气识别为净源介质。
27.优选地，在将大气识别为净汇介质的情况下，耦合水文过程的化学物质 环境系统暴露模拟模型中大气模块按如下顺序进行计算：向大气的化学物质 排放，大气湿沉降，大气颗粒物干沉降，大气植被迁移，大气土壤迁移，大 气水体迁移，大气中降解和大气中生成；或者
28.在将大气识别为净源介质的情况下，耦合水文过程的化学物质环境系统 暴露模拟模型中大气模块按如下顺序进行计算：大气中生成，大气中降解， 大气水体迁移，大气土壤迁移，大气植被迁移，大气颗粒物干沉降，和大气 湿沉降。
29.优选地，对于净源介质和净汇介质的识别包括，如果基本水文单元中存 在化学物质向土壤的排放，将该基本水文单元中的土壤识别为净汇介质；在 不存在化学物质向土壤的排放且降水形成地表径流的情况下，将该基本水文 单元中的土壤识别为净源介质。
30.优选地，在将土壤识别为净汇介质的情况下，耦合水文过程的化学物质 环境系统暴露模拟模型中土壤模块按如下顺序进行计算：向土壤的化学物质 排放，地表径流迁移，渗流和壤中流迁移，土壤中降解，大气土壤迁移，大 气颗粒物干沉降，大气湿沉降，和落叶中化学物质向土壤迁移；或者
31.在将土壤识别为净源介质的情况下，耦合水文过程的化学物质环境系统 暴露模拟模型中土壤模块按如下顺序进行计算：落叶中化学物质向土壤迁移， 大气湿沉降，大气颗粒物干沉降，大气土壤迁移，土壤中降解，渗流和壤中 流迁移，和地表径流迁移。
32.优选地，对于净源介质和净汇介质的识别包括，如果存在化学物质向河 段的排放，将该河段识别为净汇介质；在不存在向河段的排放且该河段属于 冗长河段或水库情况下，将该河段识别为净源介质。
33.优选地，对于净源介质和净汇介质的识别包括，如果存在化学物质向河 段的排放，将该河段识别为净汇介质；在不存在向河段的排放且降水形成地 表径流的情况下，将该河段识别为净汇介质；在不存在向河段的排放、无降 水且该河段属于冗长河段或水库情况下，将该河段识别为净源介质。
34.优选地，在将河段识别为净汇介质的情况下，耦合水文过程的化学物质 环境系统暴露模拟模型中水体模块按如下顺序进行计算：向水体的化学物质 排放，河段悬浮固体沉
降，河水中降解，河水与底泥的扩散迁移，河段底泥 再悬浮，大气水面迁移，大气颗粒物干沉降，大气湿沉降，壤中流迁移入河， 地表径流迁移入河；或者
35.在将河段识别为净源介质的情况下，耦合水文过程的化学物质环境系统 暴露模拟模型中水体模块按如下顺序进行计算：地表径流迁移入河，壤中流 迁移入河，大气湿沉降，大气颗粒物干沉降，大气水面迁移，河段悬浮固体 沉降，河水中降解，和河水与底泥的扩散迁移。
36.优选地，耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模拟模型中各模块按日 步长进行离散化模拟。
37.本发明通过对化学物质环境系统暴露模型中若干主要环境介质中的化学 物质迁移转化过程的计算顺序进行优化设计，减轻了“按过程更新”策略对模 型带来的不确定性，提升了耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模型的可 靠性、易用性和运行效率。采用根据本发明的优化计算顺序的模拟的模型， 对于同等的参数调整量，相对于盲目设定计算顺序的模型，率定时长至少可 节约20％。
附图说明
38.下面结合附图对本发明的具体实施方式作进一步详细的说明：
39.图1示出根据本发明的大气作为净汇介质或净源介质的识别逻辑；
40.图2示出根据本发明的土壤作为净汇介质或净源介质的识别逻辑；
41.图3示出根据本发明的河段作为净汇介质或净源介质的识别逻辑；
42.图4示出根据本发明优选实施例的大气模块对净汇介质迁移过程的优化 计算顺序；
43.图5示出根据本发明优选实施例的大气模块对净源介质迁移过程的优化 计算顺序；
44.图6示出根据本发明优选实施例的土壤模块对净汇介质迁移过程的优化 计算顺序；
45.图7示出根据本发明优选实施例的土壤模块对净源介质迁移过程的优化 计算顺序；
46.图8示出根据本发明优选实施例的水体模块对净汇介质迁移过程的优化 计算顺序；
47.图9示出根据本发明优选实施例的水体模块对净源介质迁移过程的优化 计算顺序；
48.图10示出根据本发明实例的流域图；
49.图11示出根据本发明实例的空间信息输入图层；
50.图12示出根据本发明实例的子流域各环境介质中oxy浓度的时间序列 图。
具体实施方式
51.为了更清楚地说明本发明，下面结合优选实施例和附图对本发明做进一 步的说明。附图中相似的部件以相同的附图标记进行表示。本领域技术人员 应当理解，下面所具体描述的内容是说明性的而非限制性的，不应以此限制 本发明的保护范围。
52.本发明实施例是耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模型中按日模拟 时为了减小偏差、改善参数率定质量和率定效率而提出的适当优化主要过程 计算顺序的原理、优化原则、指导性计算顺序方案等的总体安排。该安排的 提出包括以下要点：(1)多介质多过程离散化计算的误差传播分析；(2)离 散化计算顺序优化的原则：避免不确定性的高度集中；(3)化学物质环境系 统暴露模型中净源介质和净汇介质得到识别；(4)化学物质环境系统暴露模 型中净源介质和净汇介质计算策略；(5)不同排放情形下，化学物质环境系 统暴露模型中大气模块、土壤模块、水体模块的优选计算顺序。
53.(1)多介质多过程离散化计算的误差传播分析
54.如前所述，耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模型因涉及众多过程 而各过程的传质模型大多是经验模型，因此通常以日为步长进行各过程的离 散化模拟。在离散化模拟中，各个过程逐个计算，这可能导致某个过程的误 差会将所涉及的某个环境系统状态变量(如某环境介质中的化学物质浓度) 伴随系统模拟而传播至其他环境系统状态变量(如另一个环境介质中的化学 物质浓度)。
55.为了尽可能抑制误差的传播积累，首先需要分析误差传播的影响因素和 敏感性。
56.为此，设定如下一个系统作为“精确”的系统，作为化学物质环境系统暴 露模型的简化原型：这个环境系统中共有n个环境介质，各环境介质间都会 发生迁移，即互为源汇——某个环境介质“与自身发生的迁移”是指在本环 境介质内的生成(外界输入)、降解(向外界输出)等行为的逻辑表达。每个 环境介质都有其状态，代表该环境介质中化学物质的浓度，以c表示。如环 境介质i(例如，某河段)的状态即为环境介质i中化学物质浓度ci，对于该 环境介质i有m
i
个迁出过程同时发生；同时又有q
i
个迁入过程同时发生；假 设每个过程都为一级反应动力学，其迁移速率系数为表示从环境介质i 迁移至环境介质j的速率系数，i,j分别表示源介质和汇介质的编号。那么， c
i
的动力学可以表示为：
[0057][0058]
这样的多源多汇的系统动力学(迁移动态)可由如下式(2)所示微分方程 组表达：
[0059][0060]
该系统演算时，按式中所示顺序依次计算状态变量(c1,c2,c
i
,
…
c
n
)。即， 计算c1时用初始c1数值(和其他c值)，经式(2)
‑
(a)计算后，则c1更新；然 后，按式(2)
‑
(b)计算c2时，使用的是已更新c1与其他未更新者(c2,c
i
,
…
c
n
)， 计算即更新了c2，但c1不再更新；然后，使用已更新c2与其他未更新者(c1, c3,c
i
,
…
c
n
)，再计算c3,
……
，如此计算直至式(2)所含所
有过程均计算一轮 完毕，至此一个离散化步长的计算才告完成。
[0061]
按如上离散化顺序计算t时刻c2时，由于式(2)
‑
(a)已经计算完成，故用式 (2)
‑
(b)计算时式(2)
‑
(b)中等号右侧实际使用的并不是“精确”的c1(t)，而是它 的近似值：
[0062][0063]
即，t时刻产生的c1(t)偏差为：
[0064][0065]
可见，c1(t)的偏差大小取决于介质1作为源(k的上标为1)的迁出通量与介质1作为汇(k的下标为1)的迁入通量抵消后的净 值。
[0066]
显然c1(t)偏差会通过逐步演算传递给后续计算的每一个(比如第i个) 环境介质，即形成了c
i
(t)偏差δc
i
的一个贡献来源。δc
i
对δc1的依赖程度(或 敏感性)较为复杂，可分三种情况讨论如下。
[0067]
(一)没有足够理由认为δc1太大值得注意
[0068]
大多数情况下，介质1作为源的迁出通量与介质1作为汇的迁 入通量抵消后的净值大体接近于零，则c1(t)偏差δc1很有限。这种 情况下进一步分析分析其对另外介质产生偏差δc
i
的影响必要性不大。
[0069]
(二)环境介质1作为弱汇强源(称为“净源介质”)
[0070]
所谓弱汇强源，指环境介质1在t时刻接受(迁入)的通量小，迁出(消 除)的通量大，而且二者相差悬殊。这种情况下，或许式(4)可以近似忽略掉 汇项，即
[0071][0072]
由c1(t)中偏差δc1而导致介质i的浓度c
i
(t)中偏差δc
i
的大小，可用下式 表示：
[0073][0074]
上式中δc
i
仅考虑δc1贡献的部分，而未变现其他环境介质对δc
i
的贡献。
[0075]
可见，由c1偏差传递给c
i
的偏差与c1的大小、介质1向介质i迁移速 率常数的大小、
介质1总迁出速率常数的大小成正比。即式(6)可简 写为：
[0076][0077]
可见，顺序计算环境介质中环境浓度时，若先计算主要作为源的环境介 质中的浓度，其传播误差的能力与源浓度数值和源总迁出速率成正比，这个 源的误差对其迁移对象的误差传播还与该源向该迁移对象(汇)的单向迁移 速率成正比。
[0078]
(三)环境介质1作为强汇弱源(称为“净汇介质”)
[0079]
所谓强汇弱源，指环境介质1在t时刻接受(迁入)的通量大，迁出(消 除)的通量小，而且二者相差悬殊。这种情况下，或许式(4)可以近似忽略掉 源项，即
[0080][0081]
由c1(t)中偏差δc1而导致介质i的浓度c
i
(t)中偏差δc
i
的大小，可用下式 表示：
[0082][0083]
上式最后的等号后，将加和式中c1一项独立了出来。这一项是介 质1作为汇、由自身生成的通量(与c1相关)或来自于外部输入(如接受排 污)的通量。
[0084]
可见，由c1偏差传递给c
i
的偏差与介质1向介质i迁移速率常数的大小、 介质1自身作为汇的迁入通量成正比，与介质1的生成通量或外部输入通量 正相关。
[0085]
通过以上分析，粗略的可以认为：环境介质1如果本身浓度高或者作为
ꢀ“
净汇介质”则它自身具有较大的“输出”不确定性能力；而受其影响大的 环境介质i应属那些以较快速率(较大通量)从环境介质1输入化学物质的环 境介质。
[0086]
(2)离散化计算顺序优化的原则：避免不确定性的高度集中
[0087]
离散化计算中，前序计算结果的误差在后续计算中传播是必然的，优化 计算顺序只是某种目标下的优化，所以应当首先明确优化的原则。
[0088]
本发明的方法认为离散化计算中应当以任何一个环境介质状态(比如环 境介质i中的化学物质浓度)都不出现过大偏差为目标。该目标可表述为：各 环境介质状态(如其中化学物质浓度)的误差相差不大。为了实现这个目标， 就应要求某环境介质状态(如环境介质1中化学物质浓度)的误差不要集中 传递给另外某环境介质状态(如环境介质i中化学物质浓度)。
[0089]
在对多环境介质化学物质行为模拟模型进行参数率定时，采用的目标函 数往往由各环境介质状态与观测状态的差异聚合而成。举一例常见的目标函 数，即以各环境介质中化学物质浓度的残差平方和定义，式(10)。
[0090][0091]
式中i代表不同的环境介质(如某土壤、某河段、某大气、某植被等)， c为化学物质浓度，其下标obs和pred分别表示观测值与模型预测值，c
pred,i
(θ) 作为i介质中的预测浓度，是模型参数(以向量θ表示)的函数。
[0092]
如果某少数环境介质相对于其他环境介质集中了高度的不确定性，而这 种不确定性通常不会在参数率定的目标函数中得到反映，则高度集中于某状 态的不确定性会导致模型率定(model calibration)效率大幅降低。极端情况 下，假设不确定性集中于第j个环境介质中化学物质浓度，则式(10)可改写为：
[0093][0094]
则在优化过程中，目标函数对参数向量θ的雅克比向量(矢量形式的导数) 为：
[0095][0096]
当模型不确定性高度集中于第j个环境介质中化学物质浓度时，表现为数值很大和/或稳定，其中不稳定是指对θ高度敏 感，其数值随θ的轻微变化而发生很大变化。
[0097]
(一)如果数值很大
[0098]
在优化过程中，目标函数的优化方向总是沿着式(12)中第一项减小的方向 优化，忽略了其他各环境介质可能出现的重要偏差——换言之，即使参数θ 的数值已经使得模型对其他环境介质已经出现很大的、不合理的“模拟”结 果，但目标函数仍然只按照第一项(第i个环境介质中浓度)主导的方向调整 参数θ，因此会出现率定参数出现严重偏差。
[0099]
(二)如果不稳定
[0100]
在优化过程中，目标函数的数值在参数θ的某数值附近难以计算出优化的 方向，这种情况下一般的优化算法就会逐步减少参数θ的优化步长以试图找到 一个好的优化方向。而过短的优化步长既意味着优化需要花很长时间才能得 到结果，也意味着放弃优化程序会中止优化过程从而得不到参数θ的合理数 值。
[0101]
因此，这种高度集中的不确定性会导致整个模型的参数率定过程效率低 下，甚至率定结果严重偏离正常数值范围而降低最终模型的模拟精度。
[0102]
本发明希望通过对存在净源介质或净汇介质的过程模拟的计算顺序进行 优化，
来降低高度集中的不确定性。
[0103]
(3)化学物质环境系统暴露模型中净源介质和净汇介质的识别
[0104]
根据上文1)多介质多过程离散化计算的误差传播分析中的分析，应当识 别出环境系统中化学物质浓度高的环境介质、主要表现为净源介质或者净汇 介质的环境介质，并在“避免不确定性高度集中”的原则下形成优化计算顺序 方案。在化学物质环境系统暴露模型中，直接接受排污的空间单元环境介质 往往化学物质浓度高并且表现为“净汇”的特征；而伴随天气动力学过程而 较短时间内发生明显化学物质迁移时，“源”所在的环境介质可能表现为“净 源”的特征——这种情形往往伴随降水过程发生的过程，如降水形成地表径 流伴生的土壤(源)
→
对应河段(汇)、降水伴生的大气(源)
→
对应地表单 元的湿沉降过程等。基于对环境系统中化学物质迁移转化速率大小的理解， 表1中列出了主要环境介质间迁移过程中可能具有“净源/净汇”特征的过程 如下：
[0105]
表1主要环境介质间的过程及其类净源/类净汇特征
[0106][0107]
表中每个矩阵单元格表示从源(列)到汇(行)的迁移通量，其中逐行 标出迁移过程。如从“土壤”到“土壤”包括两个过程，其一为土壤接受社 会对土壤的化学物质排放(排放纳污)，其二为土壤中化学物质的降解(土壤 作为源，降解即为迁出(至系统外))；又如从“河段”到“河段”包括四个 过程，其一为河段接受社会对河段的化学物质排放(污水排放)，其二为河段 接收上游河段来的化学物质(紧邻纳污河段的污染带上游河段作为源，其三 为污染带下游若有冗长的河段或作为水库湖泊的水体则作为汇)，其四为河段 内化学物质的降解(河段作为源，降解即为迁出(至系统外))。
[0108]
表1中每个过程后括号内字“源”是指：如果该过程存在，很可能使得 本过程的“源”具有净源介质的特征，该“源”介质所包含的诸多过程综合 考虑后，该“源”主要以迁出为主要特征；类似的，表1中每个过程后括号 内“汇”是指：如果该过程存在，很可能使得本过程的“汇”具有净汇介质 的特征，该“汇”介质所包含的诸多过程综合考虑后，该“汇”主要以迁入 为主要特征。
[0109]
根据表1，设计出可将环境介质识别为净汇介质或净源介质的逻辑图，如 图1
‑
3所示。图1为环境系统化学物质暴露模拟中大气作为净汇介质或净源 介质的识别逻辑。监测
子流域是否有化学物质点源排放或密集人口消费排放， 监测是否有降水量足以落到地面的明显降水，也称为有效降水。如果子流域 存在化学物质的大气排放或密集人口排放，可将该子流域对应的大气识别为 净汇介质。如果不存在点源排放或密集人口消费排放，但存在有效降水，可 将该子流域对应的大气识别为净源介质。如果没有排放且没有明显降水，则 暂时不必优化计算顺序。图2为环境系统化学物质暴露模拟中土壤(陆地) 作为净汇介质或净源介质的识别逻辑。监测基本水文单元中的土壤是否有化 学物质点源排放，监测是否明显降水并形成地表径流。如果存在化学物质在 土壤的排放，可将该基本水文单元的土壤识别为净汇介质。如果不存在点源 排放，但存在形成地表径流的明显降水，可将该基本水文单元的土壤识别为 净源介质。如果没有排放且没有明显降水，则暂时不必优化计算顺序。图3 为环境系统化学物质暴露模拟中河段水体作为净汇介质或净源介质的识别逻 辑。监测是否存在化学物质向河段的排放，例如废水厂或污水厂的废水、污 水向河段的排放；监测是否有明显降水并形成地表径流；判断存在排放的河 段是否输入冗长河段或水库。如果存在化学物质向河段的排放，可将该河段 识别为净汇介质。如果不存在向河段的排放，但存在可以形成地表径流的明 显降水，可将该河段识别为净汇介质。如果不存在向河段的排放、不存在明 显降水，但该河段属于冗长河段或水库，可将该河段识别为净源介质。
[0110]
(4)化学物质环境系统暴露模型中净源介质和净汇介质的计算策略
[0111]
(一)净源介质中化学物质浓度相关的计算策略
[0112]
按顺序计算各过程时，该净源介质中的化学物质会大体上逐步降低(迁 出)，则按照不确定性不集中的原则，应当优先计算从该源迁出的通量中数值 小的那些通量，按照从该源迁出的通量由小到大的顺序依次计算。当该净源 介质也包括化学物质的迁入通量时，应当首先按照迁入该源的通量由大到小 的顺序依次计算迁入通量，然后再按照从该源迁出的通量由小到大的顺序依 次计算迁出通量。
[0113]
(二)净汇介质中化学物质浓度相关的计算策略
[0114]
按顺序计算各过程时，该净汇介质中的化学物质会逐步升高(迁入)的 过程，则按照不确定性不集中的原则，应当优先计算迁入至该汇的通量中数 值大的那些通量，按照迁入至该汇的通量由大到小的顺序依次计算。当该净 汇介质也包括化学物质的迁出通量时，应当首先按照从该汇迁出的通量由小 到大的顺序依次计算迁出通量，然后再按照迁入至该汇的通量由大到小的顺 序依次计算迁入通量。
[0115]
(三)当环境介质的迁出迁入相对平衡时，即不存在净汇介质或净源介 质时，不必开展计算顺序优化。
[0116]
(5)化学物质环境系统暴露模型中大气模块、土壤模块、水体模块的优 选计算顺序
[0117]
按上面分析计算策略，本发明优选实施例为化学物质环境系统暴露模型 中大气模块、土壤模块(也称为陆地模块)、水体模块(也称为河道模块)分 别给出针对净汇介质的情形和净源介质情形的优选计算顺序。
[0118]
图4和图5分别示出根据本发明优选实施例的环境系统化学物质暴露模 拟模型中按日离散化计算时大气模块主要过程优化后计算顺序方案。在将大 气识别为净汇介质的情况下，如图4所示，耦合水文过程的化学物质环境系 统暴露模拟模型中大气模块按如下顺序对各过程进行计算：向大气的化学物 质排放，大气湿沉降，大气颗粒物干沉降，大气植
被迁移，大气土壤迁移， 大气水体迁移，大气中降解和大气中生成。在将大气识别为净源介质的情况 下，如图5所示，耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模拟模型中大气模 块按如下顺序对各过程进行计算：大气中生成，大气中降解，大气水体迁移， 大气土壤迁移，大气植被迁移，大气颗粒物干沉降，和大气湿沉降。
[0119]
图6和图7分别示出根据本发明优选实施例的环境系统化学物质暴露模 拟模型中按日离散化计算时土壤模块主要过程优化后计算顺序方案。在将土 壤识别为净汇介质的情况下，如图6所示，耦合水文过程的化学物质环境系 统暴露模拟模型中土壤模块按如下顺序进行计算：向土壤的化学物质排放， 地表径流迁移，渗流和壤中流迁移，土壤中降解，大气土壤迁移，大气颗粒 物干沉降，大气湿沉降，和落叶中化学物质向土壤迁移。在将土壤识别为净 源介质的情况下，如图7所示，耦合水文过程的化学物质环境系统暴露模拟 模型中土壤模块按如下顺序进行计算：落叶中化学物质向土壤迁移，大气湿 沉降，大气颗粒物干沉降，大气土壤迁移，土壤中降解，渗流和壤中流迁移， 和地表径流迁移。
[0120]
图8和图9分别示出根据本发明优选实施例的环境系统化学物质暴露模 拟模型中按日离散化计算时水体模块主要过程优化后计算顺序方案。在将河 段识别为净汇介质的情况下，如图8所示耦合水文过程的化学物质环境系统 暴露模拟模型中水体模块按如下顺序进行计算：向水体的化学物质排放，河 段悬浮固体沉降，河水中降解，河水与底泥的扩散迁移，河段底泥再悬浮， 大气水面迁移，大气颗粒物干沉降，大气湿沉降，壤中流迁移入河，地表径 流迁移入河。在将河段识别为净源介质的情况下，如图9所示，耦合水文过 程的化学物质环境系统暴露模拟模型中水体模块按如下顺序进行计算：地表 径流迁移入河，壤中流迁移入河，大气湿沉降，大气颗粒物干沉降，大气水 面迁移，河段悬浮固体沉降，河水中降解，和河水与底泥的扩散迁移。
[0121]
实例
[0122]
1、研究性区域选择
[0123]
该流域位于湖南长沙市东部，与江西省交界，流域面积约1990平方公里， 如图10和图11所示。该区域受全球变暖影响明显，表现为极端天气事件增 加、汛期降水异常和旱涝频繁。浏阳河上游流域属于亚热带季风性湿润气候， 多年平均气温17.5℃，多年平均降水量1550mm，降水主要集中在3
‑
7月， 约占全年降水总量的65％。流域主要分为大溪河流域和小溪河流域，两个河 流在双江口处会合。本实例分别计算了第44号子流域不同土壤层中总态oxy 浓度、44号子流域河段中溶解态oxy浓度和44号子流域大气中oxy浓度。
[0124]
2、输入数据
[0125]
根据本发明的模拟方法所构建的模型需要研究区dem、土地覆盖、土壤 分类和气象水文等数据，具体数据参数如表2所示。土壤分类数据来自南京 土壤所的最新数据，土地利用数据来自的最新数据，气象站数据来自中国气 象科学数据共享服务网，雨量站数据、水文站数据来自湖南水文局，水库数 据为实地调研获得。这些数据中，气象站、雨量站和水文站的数据为2008年 1月1日到2016年12月31日逐日数据。
[0126]
表2浏阳河上流建模所需数据
[0127][0128][0129]
2)目标化学物质属性数据
[0130]
本次测试的目标化学物质例如为基于邻二甲苯的物质(以oxy表示)， 其具有易挥发性，便于表征其在大气中浓度模拟的效果。oxy的设计属性数 据如表3所示。
[0131]
表3目标化学物质属性数据
[0132][0133]
3、运行及模拟结果
[0134]
本实例以swat(soil and water assessment tool)模型为基础并参照如上 所分析的模拟方法对其进行了改进。利用改进后的模型基于以上环境介质识 别方法和计算顺序优化方法模拟了化学物质土壤行为的时序图，验证本发明 提出化学物质环境系统行为的模拟中迁移过程计算顺序优化方法。
[0135]
本实例模拟了在研究区域的土壤、河段和大气中的浓度变化。取其中的 一个子流域为例(44号子流域)展示其浓度，结果如图12所示。图12中第 一至第三幅子图是研究区域2016年连续12个月的降水量、气温和风速的变 化，第四至第六子图分别是该时间段oxy在土壤中总态浓度、在河段中的浓 度和大气中的浓度时序图。从该模拟结果可以看出，采用本发明的各计算模 块按照优化的计算顺序进行计算，各hru土壤、各河段中的化学物质浓度变 化趋缓，出现近乎突变的日间浓度跳跃性变化的次数明显减少，降水过程前 后河段浓度变化更符合常理，提升了耦合水文过程的化学物质环境系统暴露 模型的可靠性。此外，在计算量和计算速度方面，对于同等的参数调整量， 采用根据本发明的优化计算顺序的模拟的模型，相对于盲目设定计算顺序的 模型，率定时长至少可节约20％，显著提高了运行效率和模型的易用性。
[0136]
显然，本发明的上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明所作的举例，而 并非是对本发明的实施方式的限定，对于所属领域的普通技术人员来说，在 上述说明的基础上还可
以做出其它不同形式的变化或变动，这里无法对所有 的实施方式予以穷举，凡是属于本发明的技术方案所引伸出的显而易见的变 化或变动仍处于本发明的保护范围之列。