一种高熵碳氮化物陶瓷粉体及其制备方法和应用与流程

1.本发明涉及高熵陶瓷技术领域，具体涉及一种高熵碳氮化物陶瓷粉体及其制备方法和应用。


背景技术：

2.高熵陶瓷是一种新型陶瓷材料，具有熔点高、耐腐蚀性好、电化学性能优异、性能可调等特点，近年来受到了国内外研究人员的广泛关注。迄今为止，各类体系的高熵陶瓷材料相继被报道，例如：高熵氧化物、高熵碳化物、高熵氮化物、高熵碳氮化物等。高熵碳氮化物陶瓷材料具有高度无序的阴阳离子亚晶格结构，其与高熵碳化物和高熵氮化物相比混合熵更高，展现出了更加优异的力学性能和高温物理化学稳定性，具有更加广阔的应用前景。然而，目前报道的高熵碳氮化物陶瓷材料主要是以单组元碳化物和氮化物为原料通过高温烧结而成，普遍存在原料昂贵、晶粒粗大、部分金属元素偏析、杂质含量高等诸多问题，难以进行大规模实际应用。
3.因此，亟需开发一种简单、低成本的高熵碳氮化物陶瓷粉体制备方法，并获得一种高品质的高熵碳氮化物陶瓷粉体。


技术实现要素：

4.本发明的目的在于提供一种高熵碳氮化物陶瓷粉体及其制备方法和应用。
5.本发明所采取的技术方案是：
6.一种高熵碳氮化物陶瓷粉体，其特征在于，其由zro2、ta2o5、nb2o5、tio2和三聚氰胺烧结而成。
7.优选的，所述zro2、ta2o5、nb2o5、tio2的摩尔比为2:1:1:2。
8.优选的，所述zro2、ta2o5、nb2o5和tio2的总量(总物质的量)与三聚氰胺的摩尔比为18:11。
9.优选的，所述烧结在保护气氛中进行。
10.优选的，所述高熵碳氮化物陶瓷粉体的粒径为0.5μm～2μm。
11.上述高熵碳氮化物陶瓷粉体的制备方法包括以下步骤：
12.1)将zro2、ta2o5、nb2o5、tio2和三聚氰胺混合进行球磨，再进行干燥，得到混合粉体；
13.2)将混合粉体置于保护气氛中进行烧结，即得高熵碳氮化物陶瓷粉体。
14.优选的，步骤1)所述zro2、ta2o5、nb2o5和tio2均呈粉末状，粒径均为1μm～3μm。
15.优选的，步骤1)所述zro2、ta2o5、nb2o5和tio2的纯度均≥99.5％。
16.优选的，步骤1)所述三聚氰胺呈粉末状。
17.优选的，步骤1)所述三聚氰胺的纯度≥99.9％。
18.优选的，步骤1)进行球磨时球磨介质为无水乙醇，球磨子为玛瑙球磨子，球料比为10:1～15:1。
19.优选的，步骤1)进行球磨时球磨机转速为400r/min～600r/min，球磨时间为18h～30h。
20.优选的，步骤2)所述烧结的具体操作为：控制升温速率为5℃/min～10℃/min升温至2150℃～2250℃，再保温30min～90min。
21.优选的，步骤2)所述保护气氛为氩气气氛。
22.优选的，所述氩气的流量为150sccm～250sccm。
23.本发明的有益效果是：本发明的高熵碳氮化物陶瓷粉体粒径细小(粒径0.5μm～2μm)、纯度高、成分均匀，且制备过程简单、原料价格低廉、生产成本低，适合进行大规模生产应用。
附图说明
24.图1为实施例2的高熵碳氮化物陶瓷粉体的xrd图。
25.图2为实施例2的高熵碳氮化物陶瓷粉体的sem图和eds能谱元素分布图。
26.图3为实施例2的高熵碳氮化物陶瓷粉体的stem
‑
eds能谱元素分布图。
具体实施方式
27.下面结合具体实施例对本发明作进一步的解释和说明。
28.实施例1～3中的zro2粉、ta2o5粉、nb2o5粉和tio2粉的粒径均为1μm～3μm，纯度均≥99.5％，三聚氰胺粉的纯度≥99.9％。
29.实施例1：
30.一种高熵碳氮化物陶瓷粉体，其制备方法包括以下步骤：
31.1)将0.37g的zro2粉、0.67g的ta2o5粉、0.40g的nb2o5粉、0.24g的tio2粉和0.69g的三聚氰胺粉加入玛瑙研钵中，再加入23.70g的高纯玛瑙球磨子和适量无水乙醇，再放入球磨机中球磨18h，球磨机转速为400r/min，再旋蒸干燥，得到混合粉体；
32.2)将混合粉体转移至石墨坩埚中，盖上石墨盖后放入气氛炉中，对气氛炉进行抽真空处理，抽真空10min后使真空度值达到0.1mpa，保真空10min，观察真空表指示是否变化，如无变化则说明系统密封完好，此过程重复三次，再通入氩气至常压，再以5℃/min的升温速率将炉温从室温升至2150℃，保温30min，随后关闭电源自然冷却至室温，整个过程中通氩气保护，氩气的流量保持在150sccm，即得高熵碳氮化物陶瓷粉体。
33.经测试，制备得到的高熵碳氮化物陶瓷粉体为单一纯相，纯度高，形貌为颗粒状，平均粒径约为0.5μm，元素分布均匀。
34.实施例2：
35.一种高熵碳氮化物陶瓷粉体，其制备方法包括以下步骤：
36.1)将0.37g的zro2粉、0.67g的ta2o5粉、0.40g的nb2o5粉、0.24g的tio2粉和0.69g的三聚氰胺粉加入玛瑙研钵中，再加入28.44g的高纯玛瑙球磨子和适量无水乙醇，再放入球磨机中球磨24h，球磨机转速为500r/min，再旋蒸干燥，得到混合粉体；
37.2)将混合粉体转移至石墨坩埚中，盖上石墨盖后放入气氛炉中，对气氛炉进行抽真空处理，抽真空10min后使真空度值达到0.1mpa，保真空10min，观察真空表指示是否变化，如无变化则说明系统密封完好，此过程重复三次，再通入氩气至常压，再以8℃/min的升
温速率将炉温从室温升至2200℃，保温60min，随后关闭电源自然冷却至室温，整个过程中通氩气保护，氩气的流量保持在200sccm，即得高熵碳氮化物陶瓷粉体。
38.本实施例制备的高熵碳氮化物陶瓷粉体的x射线单晶衍射(xrd)图如图1所示，扫描电镜(sem)图和eds能谱元素分布图如图2(图中的a～c为不同放大倍数的sem图)所示，stem
‑
eds能谱元素分布图如图3所示。
39.由图1可知：本实施例制备的高熵碳氮化物陶瓷粉体由单一的(zr
0.25
ta
0.25
nb
0.25
ti
0.25
)(c
0.5
n
0.5
)相组成，未发现其他杂相。
40.由图2可知：本实施例制备的高熵碳氮化物陶瓷粉体的纯度高，平均粒径约为1.25μm，粉体中zr、ta、nb和ti四种金属元素均匀分布。
41.由图3可知：本实施例制备的高熵碳氮化物陶瓷粉体中所有六种组成元素均匀分布。
42.实施例3：
43.一种高熵碳氮化物陶瓷粉体，其制备方法包括以下步骤：
44.1)将0.37g的zro2粉、0.67g的ta2o5粉、0.40g的nb2o5粉、0.24g的tio2粉和0.69g的三聚氰胺粉加入玛瑙研钵中，再加入35.55g的高纯玛瑙球磨子和适量无水乙醇，再放入球磨机中球磨30h，球磨机转速为600r/min，再旋蒸干燥，得到混合粉体；
45.2)将混合粉体转移至石墨坩埚中，盖上石墨盖后放入气氛炉中，对气氛炉进行抽真空处理，抽真空10min后使真空度值达到0.1mpa，保真空10min，观察真空表指示是否变化，如无变化则说明系统密封完好，此过程重复三次，再通入氩气至常压，再以10℃/min的升温速率将炉温从室温升至2250℃，保温90min，随后关闭电源自然冷却至室温，整个过程中通氩气保护，氩气的流量保持在250sccm，即得高熵碳氮化物陶瓷粉体。
46.经测试，制备得到的高熵碳氮化物陶瓷粉体为单一纯相，纯度高，形貌为颗粒状，平均粒径约为2.0μm，元素分布均匀。
47.上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。