一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法及其在活化过硫酸盐体系降解有机污染物中的应用

本发明涉及环境功能材料，具体涉及一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法及其在活化过硫酸盐体系降解有机污染物中的应用。

背景技术：

1、过硫酸盐（pds，s2o82-）的氧化还原电位约2.01 v，与臭氧相当，但其o-o键键能高达140 kj/mol，常温下难以自发断裂去攻击有机污染物。因此，传统工艺必须借助热、碱、紫外光、超声、过渡金属或碳材料等手段输入能量或电子，迫使o-o键断裂，生成硫酸根自由基（）等活性物种。在众多催化活化方法中，热、紫外光、超声等方法能量成本高；铁基催化剂fe3+向fe2+的还原速率极慢，导致催化剂迅速失活，且易产生铁泥沉淀；传统碳材料活化过硫酸盐主要依赖缺陷位点或表面官能团，活性位点单一，效果有限。

2、传统的过硫酸盐体系降解有机污染物效果有限，难以持续保持体系活性。在众多催化活化方法中，负载铁纳米颗粒的催化剂活化过硫酸盐可以高效降解环境中的污染物，但是传统的负载铁纳米颗粒的催化剂合成方法复杂，活化降解效果难以稳定。

技术实现思路

1、本发明的目的是为了解决上述技术问题，而提供一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法及其在活化过硫酸盐体系降解有机污染物中的应用。

2、一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，按以下步骤进行：

3、步骤s1：

4、将生物质清洗后风干，然后粉碎和过筛，得到生物质粉末；将生物质粉末和尿素加入到蒸馏水中，磁力搅拌后烘干，然后置于真空管式炉的瓷舟中，加热至500~700℃，并在500~700℃的温度条件下保温0.5~1.5h；保温结束后使用惰性气体冷却至室温，得到生物炭；

5、步骤s2：

6、将步骤s1中得到的生物炭和k2feo4加入到蒸馏水中，磁力搅拌后烘干，然后置于真空管式炉的瓷舟中，加热至750~900℃，并在750~900℃的温度条件下保温0.5~1.5h；保温结束后使用惰性气体冷却至室温，再进行刻蚀、清洗和冷冻干燥，得到铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂。

7、一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的应用，所述的铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂在活化过硫酸盐体系降解有机污染物中的应用，所述的有机污染物为萘、菲和苯并[a]芘。

8、本发明的原理：

9、对照传统工艺，本发明的“铁纳米颗粒负载掺氮生物炭+光催化”双催化体系，针对传统工艺瓶颈形成了三重突破：以掺氮碳位点分担活化负荷，不再让铁位点独自承担全部过硫酸盐活化任务；以光生电子加速fe(iii)/fe(ii)循环，打破铁基催化的限速步骤；以自由基与非自由基共存的混合机制，在保持降解速率的同时提升对复杂水体的适应性。传统工艺是“单点突破”，本发明是“系统协同”。

10、本发明的有益效果：

11、（1）本发明以经济绿色的方法合成一种高效铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂。同时使用铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂和光催化的双催化活化过硫酸盐高效降解有机污染物。铁纳米颗粒与掺氮生物炭构成“双活性位点”协同催化，光催化则通过光生电子进一步促进铁循环并增强自由基生成，最终通过自由基路径与非自由基路径共同高效降解有机污染物。

12、（2）本发明以一种绿色经济的方法合成铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂。

13、（3）本发明中铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂和光催化双催化系统活化过硫酸盐高效降解有机污染物。

14、（4）本发明实现了“以废治污”的双重目标。

15、本发明可获得一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法及其在活化过硫酸盐体系降解有机污染物中的应用。

1.一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，该制备方法按以下步骤进行：

2.根据权利要求1所述的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s1中所述的生物质为甜菜茎叶。

3.根据权利要求1所述的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s1中使用蒸馏水将生物质清洗3~5次。

4.根据权利要求1所述的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s1中粉碎后过60目筛。

5.根据权利要求1所述的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s1中所述的生物质粉末的质量、尿素的质量与蒸馏水的体积的比为（1.5~3.5）g：（0.2~0.5）g：（50~150）ml。

6.根据权利要求1所述的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s1和步骤s2中加热速率均为5~10℃/min。

7.根据权利要求1所述的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s1和步骤s2中均以250~450r/min的转速磁力搅拌20~24h，磁力搅拌后均置于50~80℃的恒温干燥箱中烘干。

8.根据权利要求1所述的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s2中所述的生物炭的质量、k2feo4的质量与蒸馏水的体积的比为（1.5~2.5）g：（0.9~1.1）g：（50~150）ml。

9.根据权利要求1所述的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的制备方法，其特征在于，步骤s2中所述的惰性气体为氮气；步骤s2中使用酸液进行刻蚀，使用去离子水清洗至中性，置于冷冻干燥机中进行冷冻干燥。

10.如权利要求1-9任意一项所述的方法制备的一种铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂的应用，其特征在于，所述的铁纳米颗粒负载掺氮生物炭催化剂在活化过硫酸盐体系降解有机污染物中的应用，所述的有机污染物为萘、菲和苯并[a]芘。