一种气凝胶碳纳米管复合催化剂及其制备方法和应用与流程

本发明涉及催化剂制备领域，尤其是涉及一种气凝胶碳纳米管复合催化剂及其制备方法和应用。

背景技术：

1、乙醇作为一种基础化工原料，其下游高附加值转化是煤化工产业链延伸的重要方向。当前，我国煤制乙醇技术已实现产业化突破，但乙醇的进一步高值化利用仍面临瓶颈。高碳醇（c3~c6醇）作为精细化工领域的关键中间体，广泛应用于增塑剂、表面活性剂、洗涤剂及医药等领域。然而，传统高碳醇生产主要依赖高碳烯烃氢甲酰化法或油脂加氢法，存在成本高、原料供应不稳定等问题，难以规模化生产。

2、在乙醇催化转化制高碳醇的工艺中，催化剂性能直接影响反应效率与产物选择性。在高碳醇的制备过程中，现有催化剂易发生金属烧结或碳沉积，导致催化剂失活，使得乙醇的转化效率不足。

3、因此，需要开发一种稳定性优异的催化剂，成为实现乙醇高效转化为高碳醇的关键技术突破口。

技术实现思路

1、本发明提供一种气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，可以制备得到具有优异稳定性的气凝胶碳纳米管复合催化剂。

2、本发明提供一种气凝胶碳纳米管复合催化剂，该气凝胶碳纳米管复合催化剂具有优异的稳定性。

3、本发明提供一种高碳醇的制备方法，可以提高原料的转化率以及高碳醇的选择性。

4、本发明的第一方面提供一种气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其中，包括：

5、将负载金属氧化物的二氧化硅气凝胶置于反应器中，向所述反应器中通入甲烷，升温至710℃后通入甲烷，进行碳化反应，得到气凝胶碳纳米管复合催化剂；

6、所述二氧化硅气凝胶的比表面积为600~750m2/g。

7、如上所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其中，向所述反应器中通入甲烷之前，还包括向所述反应器中通入氮气。

8、如上所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其中，所述负载金属氧化物的二氧化硅气凝胶中，金属氧化物的质量百分含量为2~5%。

9、如上所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其中，所述负载金属氧化物的二氧化硅气凝胶的质量为2.0g；

10、向所述反应器中通入甲烷后，在710℃下保温1~3h，再向所述反应器内通入氮气，得到所述气凝胶碳纳米管复合催化剂。

11、如上所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其中，所述负载金属氧化物的二氧化硅气凝胶通过将包括二氧化硅气凝胶以及金属源的原料依次进行超声浸渍处理、干燥处理、焙烧处理得到。

12、如上所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其中，所述金属源为乙酰丙酮镍。

13、如上所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其中，所述超声浸渍处理中，功率为500w，时间为2h。

14、本发明的第二方面提供一种气凝胶碳纳米管复合催化剂，其中，使用上述的制备方法制备得到。

15、本发明的第三方面提供一种高碳醇的制备方法，其中，使用上述的气凝胶碳纳米管复合催化剂对无水乙醇进行催化反应，得到所述高碳醇；

16、所述高碳醇的碳原子数≥3。

17、如上所述的高碳醇的制备方法，其中，所述催化反应中，温度为175~190℃，时间为10~15h；和/或，

18、所述气凝胶碳纳米管复合催化剂的质量为所述无水乙醇质量的1~3%。

19、本发明通过将负载金属氧化物的二氧化硅气凝胶置于反应器中并通入甲烷，在710℃的条件下进行碳化反应，且二氧化硅气凝胶的比表面积为600~750m2/g，能够在高比表面积气凝胶骨架基础上形成气凝胶碳纳米管复合催化剂，提高了催化剂的稳定性，并且金属元素可以均匀分散在二氧化硅气凝胶中，使得催化剂具有优异的催化活性；将上述气凝胶碳纳米管复合催化剂用于催化乙醇转化为高碳醇时，可以提高乙醇的转化率以及高碳醇的选择性。

1.一种气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其特征在于，包括：

2.根据权利要求1所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其特征在于，向所述反应器中通入甲烷之前，还包括向所述反应器中通入氮气。

3.根据权利要求1或2所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其特征在于，所述负载金属氧化物的二氧化硅气凝胶中，金属氧化物的质量百分含量为2~5%。

4.根据权利要求1-3任一项所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其特征在于，所述负载金属氧化物的二氧化硅气凝胶的质量为2.0g；

5.根据权利要求1-4任一项所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其特征在于，所述负载金属氧化物的二氧化硅气凝胶通过将包括二氧化硅气凝胶以及金属源的原料依次进行超声浸渍处理、干燥处理、焙烧处理得到。

6.根据权利要求5所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其特征在于，所述金属源为乙酰丙酮镍。

7.根据权利要求5或6所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂的制备方法，其特征在于，所述超声浸渍处理中，功率为500w，时间为2h。

8.一种气凝胶碳纳米管复合催化剂，其特征在于，使用权利要求1-7任一项所述的制备方法制备得到。

9.一种高碳醇的制备方法，其特征在于，使用权利要求8所述的气凝胶碳纳米管复合催化剂对无水乙醇进行催化反应，得到所述高碳醇；

10.根据权利要求9所述的高碳醇的制备方法，其特征在于，所述催化反应中，温度为175~190℃，时间为10~15h；和/或，