一种尖晶石高熵氧化物材料及其制备方法与应用

本发明涉及纳米材料，尤其涉及一种尖晶石高熵氧化物材料及其制备方法与应用。

背景技术：

1、高熵氧化物（high-entropy oxides, heos）是由五种或五种以上金属元素以等摩尔或近等摩尔比例组成，形成单一晶体结构的多元氧化物材料，得益于其独特的“四大效应”——热力学上的高熵效应、结构上的晶格畸变效应、动力学上的迟滞扩散效应以及性能上的“鸡尾酒”效应，高熵氧化物在电催化、能源存储、高温防护、结构材料等领域展现出广阔的应用前景。特别是在析氧反应（oer）等电催化领域，高熵氧化物凭借多元素协同作用，可调控的电子结构及优异的结构稳定性，被认为是替代贵金属催化剂的重要候选材料。然而，高熵氧化物的合成面临如何实现多种金属元素在原子尺度上的均匀混合并形成单一的晶体相，同时避免元素偏析、多相分离及晶粒粗化等问题。

2、目前，高熵氧化物常用的方法包括：传统固相反应法、湿化学法、等离子体合成以及激光扫描烧蚀法、焦耳加热法等快速合成，但现有高熵氧化物的合成方法在元素均匀混合、微观结构调控、工艺简化、能耗控制及规模化潜力等方面仍存在明显不足。

3、因此，现有技术还有待于改进和发展。

技术实现思路

1、鉴于上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种尖晶石高熵氧化物材料及其制备方法与应用，旨在解决现有高熵氧化物的制备方法存在元素混合不均，且转化效率低的问题。

2、本发明的技术方案如下：

3、一种尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，包括步骤：

4、将铁盐、钴盐、镍盐、锰盐、铜盐与溶剂进行混合，经搅拌处理和超声处理后，得到混合溶液；

5、对所述混合溶液进行冷冻干燥处理，得到多金属盐前驱体；

6、将所述多金属盐前驱体置于电感耦合等离子体反应设备中，经等离子体反应后进行冷却处理，得到尖晶石高熵氧化物材料。

7、所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其中，所述铁盐选自硝酸铁、氯化铁、硫酸铁、醋酸铁中的一种或多种；所述钴盐选自硝酸钴、氯化钴、硫酸钴、醋酸钴中的一种或多种；所述镍盐选自硝酸镍、氯化镍、硫酸镍、醋酸镍中的一种或多种；所述锰盐选自硝酸锰、氯化锰、硫酸锰、醋酸锰中的一种或多种；所述铜盐选自硝酸铜、氯化铜、硫酸铜、醋酸铜中的一种或多种。

8、所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其中，所述铁盐、所述钴盐、所述镍盐、所述锰盐和所述铜盐中的金属元素等摩尔比。

9、所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其中，所述搅拌处理的时间为0.5h-2h；所述超声处理的时间为0.5h-2h；所述冷冻干燥处理的时间为24h-48h。

10、所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其中，所述电感耦合等离子体反应设备的等离子体炬管口与所述多金属盐前驱体之间的距离为5mm-12mm。

11、所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其中，所述等离子体反应的发生功率为500w-1000w，所述等离子体反应的时间为3min-8min；

12、优选地，进行所述等离子体反应时，所述多金属盐前驱体的表面温度为800℃-1200℃。

13、所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其中，所述等离子体反应的工作气体为氩气与氧气的混合气；所述氩气的流量为1.0slm-2.0slm，所述氧气的流量为30sccm-100sccm；

14、优选地，所述冷却处理为通入冷却气体进行冷却。

15、一种尖晶石高熵氧化物材料，利用所述尖晶石高熵氧化物材料的制备方法制得。

16、所述的尖晶石高熵氧化物材料，其中，所述尖晶石高熵氧化物材料的粒径为200nm-450nm。

17、一种尖晶石高熵氧化物材料在电解水催化剂中的应用。

18、有益效果：本发明提供一种尖晶石高熵氧化物材料及其制备方法与应用，尖晶石高熵氧化物材料的制备方法包括步骤：将铁盐、钴盐、镍盐、锰盐、铜盐与溶剂进行混合，经搅拌处理和超声处理后，得到混合溶液；对所述混合溶液进行冷冻干燥处理，得到多金属盐前驱体；将所述多金属盐前驱体置于电感耦合等离子体反应设备中，经等离子体反应后进行冷却，得到尖晶石高熵氧化物材料。本发明利用溶液混合法将铁盐、钴盐、镍盐、锰盐和铜盐在溶剂的环境下依次经搅拌处理、超声处理以及冷冻干燥处理得到多金属盐前驱体，然后再利用电感耦合等离子体反应设备通过高频电磁场与工作气体的感应耦合，产生含高活性粒子的高温等离子体射流，使得等离子体作用于多金属盐前驱体时，在毫秒级时间内同时经历瞬时热解氧化、同步脱水和快速淬火，从而实现各金属元素在原子级别的均匀混合，最终形成具有单相晶体结构的高熵氧化物。同时，利用该方法可实现多金属原子级均匀混合、产物微观结构可控、工艺简单、能耗低且具备放大潜力的高熵氧化物的制备。

1.一种尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其特征在于，包括步骤：

2.根据权利要求1所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其特征在于，所述铁盐选自硝酸铁、氯化铁、硫酸铁、醋酸铁中的一种或多种；所述钴盐选自硝酸钴、氯化钴、硫酸钴、醋酸钴中的一种或多种；所述镍盐选自硝酸镍、氯化镍、硫酸镍、醋酸镍中的一种或多种；所述锰盐选自硝酸锰、氯化锰、硫酸锰、醋酸锰中的一种或多种；所述铜盐选自硝酸铜、氯化铜、硫酸铜、醋酸铜中的一种或多种。

3.根据权利要求1所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其特征在于，所述铁盐、所述钴盐、所述镍盐、所述锰盐和所述铜盐中的金属元素等摩尔比。

4.根据权利要求1所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其特征在于，所述搅拌处理的时间为0.5h-2h；所述超声处理的时间为0.5h-2h；所述冷冻干燥处理的时间为24h-48h。

5.根据权利要求1所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其特征在于，所述电感耦合等离子体反应设备的等离子体炬管口与所述多金属盐前驱体之间的距离为5mm-12mm。

6.根据权利要求1所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其特征在于，所述等离子体反应的发生功率为500w-1000w，所述等离子体反应的时间为3min-8min；

7.根据权利要求1所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法，其特征在于，所述等离子体反应的工作气体为氩气与氧气的混合气；所述氩气的流量为1.0slm-2.0slm，所述氧气的流量为30sccm-100sccm；

8.一种尖晶石高熵氧化物材料，其特征在于，利用如权利要求1-7任一项所述的尖晶石高熵氧化物材料的制备方法制得。

9.根据权利要求8所述的尖晶石高熵氧化物材料，其特征在于，所述尖晶石高熵氧化物材料的粒径为200nm-450nm。

10.一种如权利要求8-9任一项所述的尖晶石高熵氧化物材料在电解水催化剂中的应用。