冷泉沉积物中碘代咔唑分子识别方法、装置、设备及介质与流程

本技术涉及数据处理，尤其涉及冷泉沉积物中碘代咔唑分子识别方法、装置、设备及介质。

背景技术：

1、卤代咔唑是一类以咔唑为母核、由氯、溴或碘等卤素取代形成的含氮杂环芳香族化合物。现有检测技术多集中于少数具有标准品的目标卤代咔唑，通常通过内标法或外标法建立标准曲线，并结合气相色谱-质谱、气相色谱-串联质谱或液相色谱-串联质谱完成定性定量。此类技术对于固定目标物的浓度测定具有实用价值，但难以覆盖环境中大量未知碘代咔唑和含碘混合卤代咔唑。深海冷泉沉积物具有甲烷渗漏、硫酸盐-甲烷转换带发育、孔隙水碘离子富集、氧化还原梯度强烈和微生物代谢活跃等特征。这些条件可能促进咔唑类芳香前体物的碘化、氯-碘混合卤化、还原脱碘和沉积保存过程。因此，在冷泉沉积物中，碘代咔唑可能并非仅由外部颗粒物沉降输入，还可能受到深部流体迁移、原位生物卤化、非生物卤化和微生物脱卤转化共同控制。

2、现有技术采用多种咔唑或卤代咔唑的检测方法，例如面向水产品、尿液、水样或普通海洋沉积物的目标检测方法，以及卤代咔唑制备方法。这些方案的核心通常是样品前处理、固定目标物标准品、内标或外标定量、gc-ms/ms或uplc-ms/ms 检测参数，解决的是“如何测准少数目标化合物”的问题，而无法识别冷泉沉积物中的碘代咔唑分子。

技术实现思路

1、本技术实施例的主要目的在于提出冷泉沉积物中碘代咔唑分子识别方法、装置、设备及介质，以实现冷泉沉积物中未知碘代咔唑的非靶向识别、来源端元贡献解析和形成机制判识。

2、为实现上述目的，本技术实施例的一方面提出了，所述方法包括以下步骤：

3、对冷泉多端元样品进行液相色谱与高分辨质谱全扫描采集以及二级质谱采集，得到目标数据集；

4、构建符合目标通式的碘代咔唑候选分子库；

5、将所述目标数据集和所述碘代咔唑候选分子库进行匹配，得到碘代咔唑候选物；

6、对所述碘代咔唑候选物识别匹配评分，根据所述匹配评分从所述碘代咔唑候选物中筛选出碘代咔唑目标物作为碘代咔唑识别清单；

7、构建所述碘代咔唑识别清单中所述碘代咔唑目标物的分子指纹向量；

8、确定待判识冷泉表层沉积物的内部生成贡献和外部输入贡献；

9、根据所述分子指纹向量、所述内部生成贡献和所述外部输入贡献构建反应窗口指数；其中，所述反应窗口指数用于表征所述待判识冷泉表层沉积物中碘代咔唑分子的状态信息。

10、在一些实施例中，所述构建符合目标通式的碘代咔唑候选分子库，包括以下步骤：

11、以咔唑母核为基础，构建符合所述目标通式的所述碘代咔唑候选分子库；

12、所述目标通式为：

13、c12h9(x+y+z)nclxbryiz；

14、其中，x、y、z 分别为氯、溴、碘的取代数，且z≥1。

15、在一些实施例中，所述将所述目标数据集和所述碘代咔唑候选分子库进行匹配，得到碘代咔唑候选物，包括以下步骤：

16、将所述碘代咔唑候选分子库中含至少一个碘原子的碘代咔唑或含碘混合卤代咔唑作为筛查对象，将所述筛查对象与所述目标数据集进行匹配，匹配类型包括i-cz、cl/i-cz、br/i-cz和cl/br/i-cz中的至少之一。

17、在一些实施例中，所述对所述碘代咔唑候选物识别匹配评分，包括以下步骤：

18、根据母离子精确质量匹配得分、同位素峰簇匹配得分、二级碎片匹配得分、跨样品重现性得分以及样品与空白响应比得分计算所述碘代咔唑候选物的所述匹配评分；

19、所述根据所述匹配评分从所述碘代咔唑候选物中筛选出碘代咔唑目标物作为碘代咔唑识别清单，包括以下步骤：

20、筛选出所述匹配评分达到预设评分阈值的所述碘代咔唑候选物作为所述碘代咔唑目标物；

21、根据所述碘代咔唑目标物构建所述碘代咔唑识别清单。

22、在一些实施例中，所述构建所述碘代咔唑识别清单中所述碘代咔唑目标物的分子指纹向量，包括以下步骤：

23、确定所述碘代咔唑目标物的目标变量；其中，所述目标变量包括总碘代咔唑浓度、碘代咔唑相对丰度、一碘至多碘取代物比例、cl/i-cz比例、br/i-cz比例、cl/br/i-cz比例、四卤代至六卤代化合物比例、cl/i-cz与 i-cz比值、高卤代 cl/i-cz与低卤代i-cz比值以及特征同系物峰面积比值；

24、从所述目标变量中选取至少四种变量构建对应所述碘代咔唑目标物的所述分子指纹向量。

25、在一些实施例中，所述确定待判识冷泉表层沉积物的内部生成贡献和外部输入贡献，包括以下步骤：

26、以深层沉积物端元表征冷泉深部流体输入或内部生成端元，以海水颗粒物端元表征外部颗粒输入端元，对各端元样品及表层沉积物样品中检出的卤代咔唑浓度进行归一化处理，分别获得端元分子指纹矩阵和表层沉积物分子指纹向量；

27、确定所述端元分子指纹矩阵和所述表层沉积物分子指纹向量之间的非负约束线性关系；

28、根据所述非负约束线性关系通过非负最小二乘法求解得到所述深层沉积物端元和所述海水颗粒物端元对应的非负拟合参数；

29、根据所述非负拟合参数确定所述内部生成贡献和所述外部输入贡献。

30、在一些实施例中，所述根据所述分子指纹向量、所述内部生成贡献和所述外部输入贡献构建反应窗口指数，包括以下步骤：

31、将所述分子指纹向量、所述内部生成贡献和所述外部输入贡献与甲烷、硫酸盐、溶解无机碳、碳同位素、孔隙水碘离子、总有机碳、营养盐、卤化功能基因参数和脱卤功能基因参数耦合，构建所述反应窗口指数。

32、为实现上述目的，本技术实施例的另一方面提出了冷泉沉积物中碘代咔唑分子识别装置，所述装置包括：

33、样品处理单元，用于对冷泉多端元样品进行液相色谱与高分辨质谱全扫描采集以及二级质谱采集，得到目标数据集；

34、分子库构建单元，用于构建符合目标通式的碘代咔唑候选分子库；

35、候选分子匹配单元，用于将所述目标数据集和所述碘代咔唑候选分子库进行匹配，得到碘代咔唑候选物；

36、目标分子筛选单元，用于对所述碘代咔唑候选物识别匹配评分，根据所述匹配评分从所述碘代咔唑候选物中筛选出碘代咔唑目标物作为碘代咔唑识别清单；

37、指纹向量构建单元，用于构建所述碘代咔唑识别清单中所述碘代咔唑目标物的分子指纹向量；

38、贡献确定单元，用于确定待判识冷泉表层沉积物的内部生成贡献和外部输入贡献；

39、指数构建单元，用于根据所述分子指纹向量、所述内部生成贡献和所述外部输入贡献构建反应窗口指数；其中，所述反应窗口指数用于表征所述待判识冷泉表层沉积物中碘代咔唑分子的状态信息。

40、为实现上述目的，本技术实施例的另一方面提出了一种电子设备，所述电子设备包括存储器和处理器，所述存储器存储有计算机程序，所述处理器执行所述计算机程序时实现上述的方法。

41、为实现上述目的，本技术实施例的另一方面提出了一种计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时实现上述的方法。

42、为实现上述目的，本技术实施例的另一方面提出了一种计算机程序产品，包括计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时实现上述的方法。

43、本技术实施例至少包括以下有益效果：

44、本技术提供冷泉沉积物中碘代咔唑分子识别方法、装置、设备及介质，本技术方案通过对冷泉多端元样品进行液相色谱与高分辨质谱全扫描采集以及二级质谱采集，得到目标数据集；构建符合目标通式的碘代咔唑候选分子库；将目标数据集和碘代咔唑候选分子库进行匹配，得到碘代咔唑候选物；对碘代咔唑候选物识别匹配评分，根据匹配评分从碘代咔唑候选物中筛选出碘代咔唑目标物作为碘代咔唑识别清单；构建碘代咔唑识别清单中碘代咔唑目标物的分子指纹向量；确定待判识冷泉表层沉积物的内部生成贡献和外部输入贡献；根据分子指纹向量、内部生成贡献和外部输入贡献构建反应窗口指数；其中，反应窗口指数用于表征待判识冷泉表层沉积物中碘代咔唑分子的状态信息。本技术通过将目标数据集和碘代咔唑候选分子库进行匹配能够实现冷泉沉积物中未知碘代咔唑的非靶向识别，解析待判识冷泉表层沉积物能够得到来源端元的内部生成贡献和外部输入贡献，基于反应窗口指数可确定待判识冷泉表层沉积物中碘代咔唑分子的状态信息进而辨识形成机制，本技术可实现对冷泉表层沉积物从数据采集到形成机制辨识的全流程方案。