一种用于碳纳米管燃烧制备的可调式燃烧装置及其制备方法

本发明属于碳纳米管制备，具体涉及一种用于碳纳米管燃烧制备的可调式燃烧装置及其制备方法。

背景技术：

1、碳纳米管因具有优异的力学性能、电学性能、热学性能和化学稳定性，被广泛应用于储能、电催化、导电复合材料、场发射器件及传感等领域。现有碳纳米管制备方法主要包括化学气相沉积法、电弧放电法、激光蒸发法和燃烧法等。其中，燃烧法由于具有装置相对简单、制备速率较高、原料来源广和便于连续化放大的特点，受到越来越多关注。

2、然而，现有燃烧法制备碳纳米管的装置仍存在诸多问题。如燃料气体、氧气与催化剂在反应空间中的接触状态不易精确调控，导致火焰形态、高温区位置和局部反应气氛不稳定，进而影响碳纳米管的形成效率和产物质量；催化剂在进入反应区后容易出现分散不均、停留路径不可控的问题，影响碳源裂解和碳纳米管生长过程；现有装置对未参与反应催化剂的回收利用考虑不足，不利于降低制备成本和提高催化剂利用率等。

3、因此，有必要提供一种结构设计更加合理、对气流与催化剂分布调节能力更强、能够同时实现碳纳米管有效收集和未反应催化剂回收的可调式燃烧装置及其制备方法。

技术实现思路

1、鉴于此，本发明的目的在于，提供一种用于碳纳米管燃烧制备的可调式燃烧装置及其制备方法，以解决现有技术中燃烧反应区难以调控、催化剂分散效果不佳、碳纳米管生成效率不高以及未参与反应催化剂难以回收的问题。

2、为了达到上述发明目的，进而采取的技术方案如下：

3、一种用于碳纳米管燃烧制备的可调式燃烧装置，包括进气管路、密封法兰、催化剂回收仓、催化剂分散管、密封套管、催化剂补气支路、催化剂进料支路、混合腔、第一连接法兰、第二连接法兰、第三连接法兰、第四连接法兰以及不锈钢网收集件。

4、所述进气管路竖向穿设于所述催化剂回收仓内，其出口端延伸至所述催化剂分散管的下部区域，所述进气管路与所述催化剂回收仓的连接处设有所述密封法兰，用于向所述催化剂分散管内通入碳源气体和氧气，且所述进气管路伸入所述催化剂回收仓内的长度可调节。

5、所述催化剂回收仓的顶部固定有所述第一连接法兰，所述催化剂分散管的底部固定有所述第二连接法兰，所述第一连接法兰与所述第二连接法兰配合连接，所述催化剂回收仓用于承接由所述催化剂分散管掉落且未参与反应的粉末状催化剂。

6、所述催化剂分散管的顶部固定有所述第三连接法兰，所述混合腔的底部与所述第三连接法兰配合连接，所述催化剂分散管用于对进入其内部的催化剂进行导向和分散。

7、所述催化剂进料支路与所述催化剂补气支路汇合后，经由所述密封套管与所述催化剂分散管的管壁形成套接伸缩密封连接，用于向所述混合腔内导入粉末状催化剂；所述催化剂进料支路为可伸缩结构，所述催化剂补气支路用于通入惰性气体。

8、所述混合腔包括下方锥形缩口段和上方直筒段，所述混合腔的顶部与所述第四连接法兰配合连接，所述第四连接法兰上方形成燃烧区域。

9、所述不锈钢网收集件通过支撑件设置于所述燃烧区域的上方，用于收集燃烧制备得到的碳纳米管材料。

10、所述密封套管以倾斜方式设置于所述催化剂分散管的侧壁，使催化剂与惰性气体斜向导入所述催化剂分散管内。

11、作为本发明的进一步改进，所述进气管路与所述催化剂回收仓配合形成套接伸缩密封结构，以实现所述进气管路伸入长度的可调；所述催化剂回收仓用于承接由所述催化剂分散管掉落的未参与反应的粉末状催化剂。

12、作为本发明的进一步改进，所述催化剂分散管沿竖向设置于所述第二连接法兰与所述第三连接法兰之间，其内腔与所述混合腔的缩口段连通。

13、作为本发明的进一步改进，所述密封套管与所述催化剂进料支路和所述催化剂补气支路的连通管路配合形成套接伸缩密封结构，以实现所述连通管路伸入长度的可调；所述催化剂进料支路仅用于导入粉末状催化剂，碳源气体、氧气和惰性气体均不通过所述催化剂进料支路通入。

14、作为本发明的进一步改进，所述第三连接法兰为带孔法兰，其中心孔与所述催化剂分散管和混合腔的内腔连通。

15、作为本发明的进一步改进，所述催化剂补气支路通入的惰性气体为氮气、氩气或氦气中的一种或多种。

16、作为本发明的进一步改进，所述装置的燃烧区域温度为700℃-1000℃。

17、本发明还提供一种利用上述可调式燃烧装置制备碳纳米管材料的方法，包括如下步骤：

18、s1、经所述进气管路向所述催化剂分散管内通入碳源气体和氧气，使反应气体经所述催化剂分散管和所述第三连接法兰进入所述混合腔；

19、s2、经所述催化剂进料支路导入粉末状催化剂，经所述催化剂补气支路通入惰性气体，使所述惰性气体携带粉末状催化剂经所述密封套管进入所述催化剂分散管；

20、s3、使反应气体与催化剂在所述混合腔内接触，并在所述第四连接法兰背向所述混合腔的一侧形成火焰；

21、s4、将所述燃烧区域的温度控制在700℃-1000℃；

22、s5、调节所述催化剂进料支路和所述催化剂补气支路连通管路的伸入长度，以及所述进气管路伸入所述催化剂回收仓内的长度，以调节催化剂与碳源气体的接触位置和混合状态，使碳源在催化剂作用下生成碳纳米管材料；

23、s6、使生成的碳纳米管材料沉积于所述不锈钢网收集件上，并使未参与反应的催化剂经所述催化剂分散管掉落至所述催化剂回收仓中被回收。

24、作为本发明的进一步改进，所述碳源气体为甲烷、乙烯或乙炔中的一种或多种；所述粉末状催化剂为二茂铁、二茂镍或二茂钴中的一种或多种。

25、作为本发明的进一步改进，所述不锈钢网收集件设置于所述火焰上方15-25cm处。

26、本发明的有益效果是：

27、1、本发明通过将进气管路竖向穿设于催化剂回收仓内，其出口端延伸至催化剂分散管的下部区域，反应气体直接经催化剂分散管和第三连接法兰进入混合腔，所述第四连接法兰上方形成燃烧区域，能够在装置上部构建相对集中的燃烧与碳纳米管生成空间，有利于碳源裂解和碳纳米管的定向收集。

28、2、本发明设置催化剂分散管，并使催化剂进料支路与催化剂补气支路汇合后经密封套管与催化剂分散管的管壁形成套接伸缩密封连接，惰性气体携带粉末状催化剂斜向导入催化剂分散管内，从而能够对粉末状催化剂的进入路径和分散状态进行导向和调节，改善催化剂在反应区附近的分布均匀性。

29、3、本发明中催化剂进料支路为可伸缩结构，进气管路伸入催化剂回收仓内的长度可调节，同时催化剂补气支路通入惰性气体，可通过调节催化剂进入位置、惰性气体作用位置及相应流场状态，对燃烧区域附近的火焰形态、高温区位置和反应气氛进行调节，提高碳纳米管制备过程的可控性。

30、4、本发明将碳纳米管产物的收集位置与未参与反应催化剂的回收位置分离设置，其中碳纳米管材料沉积于燃烧区域上方的不锈钢网收集件，未参与反应的催化剂则经催化剂分散管掉落至催化剂回收仓中，从而有利于提高产物收集便利性以及兼顾催化剂有效利用和未反应催化剂回收。

31、5、本发明中进气管路与催化剂回收仓、密封套管与相应管路分别形成套接伸缩密封结构，在实现管路位置可调的同时，能够保持连接处的密封性，提高装置运行稳定性和安全性。