一种气液流动反应器中无机纤维膜气液传质的高速摄像与粒子图像测速监测方法及其应用

本发明属于流体流动与传质原位可视化，具体涉及一种气液流动反应器中无机纤维膜气液传质的高速摄像与粒子图像测速监测方法领域，尤其涉及在光电化学流动反应工况下，无机纤维膜三相界面处气液两相宏观传质行为的非接触、双相、实时可视化监测领域。

背景技术：

1、在甲烷、氮气等难溶性气体的光电化学转化研究中，自支撑无机纤维膜凭借其良好的化学稳定性和结构可调性，常被用作气液流动反应器中的核心部件，承担着分隔气相与液相、同时提供气液固三相反应界面的双重功能。具体而言，气相自膜的一侧透过纤维膜抵达三相界面参与电化学反应，液相电解液则在膜的另一侧流动并带走反应产物。这一体系的持续高效运行，很大程度上取决于两个关键因素：其一，气体能否稳定、连续地透过纤维膜到达反应界面；其二，气液两相是否被纤维膜有效分隔，避免相互穿透导致反应效率下降。此外，随着循环反应的进行，液相反应产物或副产物是否会在膜表面逐渐沉积并造成堵塞，也是一个直接影响系统耐久性的重要问题。因此，在实际反应工况下，原位观测三相界面处的气液两相流动状态及传质行为，对于评估膜的性能和指导膜结构的优化设计具有重要价值。

2、目前，粒子图像测速技术作为流体流动测量的重要手段，已经在单相流场表征中得到了广泛应用。然而，当该技术被尝试用于气液两相系统时，常规的做法通常仅对单一液相添加示踪颗粒，气相则不作标记或仅依靠折射率差异进行被动识别。这种做法在气液两相流速相近或界面波动较为平缓的情况下，很难将气相区域与液相区域明确区分开来，更无法判断气相是否发生了跨膜穿透或液相是否倒灌进入了气相侧。换言之，常规单相piv无法同时给出气液两相的独立分布信息，因而难以确证纤维膜是否真正实现了对两相的有效分隔。另一方面，对于气相的有效标记本身就是一个技术难点。气体密度低、扩散快，常规的固体颗粒或液滴示踪物在气相中往往难以稳定跟随，容易沉降或团聚，导致标记效果不理想，气体透过纤维膜的路径、速度以及长期运行的稳定性缺乏直观的观测手段加以验证。再者，即便能够获取两相的流动图像，若缺乏合适的数据处理策略，则只能停留在定性观察层面，无法定量给出三相界面附近的速度场和涡量强度场，而后者恰恰是反映界面处混合与传质强度的关键物理量。更为关键的是，反应器的长期运行可靠性，特别是循环反应后纤维膜是否发生堵塞、气体透过性是否衰减，现有方法很难在不拆卸膜组件的情况下直接给出答案，拆卸后的离线检测又可能破坏膜的真实状态，使评价结果偏离实际。

3、基于上述分析，本领域迫切需要建立一种能够同时对气相和液相进行有效标记、在真实反应工况下原位获取两相流动信息、并能定量表征三相界面处速度场与涡量场的监测方法，同时还应具备对膜面堵塞和气体透过稳定性进行直接判定的能力。

技术实现思路

1、解决的技术问题：为解决现有气液流动反应器中常规单相粒子图像测速无法区分气液两相、气相缺乏有效标记手段、三相界面处速度场与涡量场难以定量获取、以及纤维膜是否有效分隔气液及长期运行是否发生堵塞无法原位判定的问题，本发明提供一种气液流动反应器中无机纤维膜气液传质的高速摄像与粒子图像测速监测方法及其应用，能够对气液两相分别标记并同步可视化，定量提取三相界面处的速度场与涡量强度场，同时确证纤维膜对气液两相的分隔效果及循环反应后气体透过的稳定性。

2、技术方案：一种气液流动反应器中无机纤维膜气液传质的高速摄像与粒子图像测速监测方法，包括以下步骤：a. 气相标记：将丙二醇加入雾化器中，在气相气路中在线雾化，使粒径为300nm-800nm的丙二醇气溶胶示踪颗粒随气相一并通入反应器，对气相进行标记；b. 液相标记：将粒径200nm-500nm的二氧化硅微球按0.02wt.%-0.10wt.%的质量分数均匀分散于0.1mol/l-1mol/l的na2so4电解液中，经超声处理使其分散均匀，对液相进行标记；c. 通流加载：将装有无机纤维膜的平板式气液流动反应器接入气路和液路，所述反应器配有石英光学窗，按照光电化学反应的实际工况，将气相与液相的流量均设为100ml/min同时通入反应器，使气相自纤维膜一侧透过纤维膜到达三相界面，液相在纤维膜另一侧流动；d.片光照明：布置532nm波长的脉冲激光器，经片光镜组形成单脉冲能量50mj-200mj、厚度1mm-3mm的脉冲激光片光，使该片光平面垂直于无机纤维膜平面，照亮含示踪颗粒的测量平面；e. 同步采集：将高速相机布置为其成像光轴垂直于激光片光，相机分辨率不低于1024×1024像素、帧率不低于1000fps，经同步器接收激光脉冲信号并同步触发高速相机，采集气、液两相示踪颗粒的图像序列；f. piv数据处理：对采集到的图像序列进行互相关运算，判读窗口取32×32像素、窗口重叠率取50%，分别提取纤维膜三相界面处气相区域与液相区域的速度场和涡量强度场，涡量强度以s-1为单位；g. 高速摄像判定：采集并观察高速摄像序列，以虚线圈标注被标记的气相示踪颗粒和液相示踪颗粒各自所在的位置，依据气相示踪颗粒始终位于气相侧且能够透过纤维膜、液相示踪颗粒始终位于液相侧且滞留于液相侧，判定气液两相是否被纤维膜有效分隔，并依据循环反应后高速摄像序列中气相示踪颗粒是否仍能连续透过纤维膜、液相示踪颗粒是否在膜面产生积聚，判定气体透过的稳定性及液相产物是否造成堵塞。

3、上述无机纤维膜为静电纺丝制备的tio2无序交织自支撑纤维膜，其中纤维直径为100nm至500nm，膜厚为30μm至80μm，孔隙率为75%至90%，被测有效区域为10mm×10mm至30mm×30mm。

4、优选的，步骤a中所述气相为ch4、n2或nh3中的一种。

5、优选的，步骤a中所述丙二醇气溶胶示踪颗粒的粒径为500nm。

6、优选的，步骤b中所述二氧化硅微球在电解液中的质量分数为0.05wt.%。

7、优选的，步骤d中所述脉冲激光片光的单脉冲能量为100mj/脉冲，片光厚度为2mm。

8、优选的，步骤e中所述高速相机的帧率为2000fps。

9、优选的，所述tio2无序交织自支撑纤维膜，膜厚为50μm，孔隙率为85%，被测有效区域为20mm×20mm。

10、优选的，步骤b中所述电解液为0.5mol/l的na2so4水溶液。

11、上述方法在评价光电化学气液流动反应器中无机纤维膜气液分隔性能与气液传质行为、或筛选与优化纤维膜结构中的应用。

12、有益效果：本发明通过对气相和液相分别选用互不混入的示踪颗粒进行独立标记，在同一测量平面内同时捕捉两相的流动信息，突破了常规单相粒子图像测速无法辨识相态的局限。这一双相标记策略的有效实施，依赖于丙二醇气溶胶在气相中的稳定跟随和二氧化硅微球在液相中的均匀分散，两者在流场中互不干扰、各自忠实反映所在相的流动状态，从而使三相界面处的气液分布一目了然。更为重要的是，由于气相示踪颗粒仅存在于气相侧、液相示踪颗粒仅存在于液相侧，一旦纤维膜对气液两相的分隔出现失效，两相颗粒必然发生相互穿越和混叠，这一特征可直接作为判定膜分隔性能的直观依据，无需借助其他检测手段即可确证纤维膜是否有效阻挡了气液的相互穿透。在获取两相独立分布信息的基础上，本发明进一步将双相标记与高速同步采集、互相关数据处理相结合，使得速度场和涡量强度场的提取不仅能够分别针对气相和液相独立进行，还能够揭示两相在三相界面附近各自的速度分布特征和涡量强度的空间差异，这种分相的定量信息对于理解界面传质机制、诊断局部流动异常具有单一相测量无法提供的价值。同时，高速摄像序列的连续记录功能与上述定量测量互为补充，一方面通过定量数据反映界面处的流动强度与混合程度，另一方面通过长时间的摄像观察直观验证气体能否持续稳定透过纤维膜、膜面是否发生液相产物的积聚或堵塞，两者相互印证，使评价结果既具备定量精度又具备长期可靠性的直观依据。上述各步骤之间并非简单叠加，而是形成了从两相独立标记到同步采集、再到分相定量计算和长期稳定性判定的完整链条，其中双相标记为后续的相辨识和分相计算提供了前提，定量计算结果又为高速摄像的定性观察提供了数值支撑，而长期运行下的摄像判定反过来验证了初始工况下定量测量所反映的流动状态是否能够持续维持。这种多手段协同配合所带来的效果，是单一标记、单一采集或单一数据处理方式均无法单独实现的，尤其体现在能够在不拆卸反应器、不干扰流场的条件下，同时给出气液是否被有效分隔、界面处流动特征如何、以及长期运行是否发生堵塞这三个维度各不相同的评价信息，为纤维膜气液传质行为的综合评判和膜结构的针对性优化提供了可靠的依据。