一种超高动量分辨率电子能量损失谱测量方法与系统

本发明属于透射电子显微学和电子能量损失谱，具体涉及一种超高动量分辨率电子能量损失谱测量方法与系统。

背景技术：

1、透射电子显微镜（transmission electron microscope，tem）和扫描透射电子显微镜（scanning transmission electron microscope，stem）配套的电子能量损失谱（electronenergy-loss spectroscopy，eels）能够检测样品内部的声子、等离激元、激子、磁振子等元激发信息；进一步解析非弹性散射电子对应的动量转移，可获取能量

e与动量

q之间的色散关系，是研究纳米尺度元激发传播、耦合与相互作用规律的重要表征手段。

2、现有tem/stem-eels虽能实现高能量分辨率与纳米尺度空间定位，但在长波极限、极低动量区间开展定量检测时，动量分辨性能会受入射束会聚角、探针、光阑、探测器、投影光路及系统稳定性等多重条件约束。行业内普遍依靠收窄会聚半角或外接独立低能角分辨谱仪改善动量分辨效果，该类方式无法同步实现高束流强度、精准空间定位、超高动量分辨与标准化、高可复现性的

q轴定量标定。

3、目前主流透射式动量分辨eels检测手段普遍采用分级切换会聚半角的设计思路，配合投影透镜调整衍射光斑、狭缝光阑限定动量采集范围，依托电子束扫描采集四维能谱数据，依靠降低会聚半角优化入射动量精度。但受聚光镜硬件结构限制，会聚半角无法无限制缩小，动量分辨存在固有上限；空间、动量两种测试模式切换时需反复调整光路参数，调节流程繁琐，难以连续平滑调控；加之光阑、投影透镜与探测器的硬件匹配关系存在局限，动量轴采样密度不足，进一步压缩极限动量分辨能力。

4、此外，反射式高分辨率电子能量损失谱（high-resolution electron energy-loss spectroscopy，hreels）利用单色低能电子束和角分辨能量分析器同步解析电子能量与动量信息，主要获得样品表面及近表层信号。对于透射薄膜、悬空结构和局域异质界面测量，衬底、支撑膜及表面污染可能引入干扰；该类设备通常还要求较大、平整、洁净且均匀的样品表面，因此难以兼顾纳米尺度选区和局域透射测量。

5、综上，现有动量分辨 eels 测试体系要么动量分辨上限低、缺少标准化、高精度的动量定量标定流程，要么仅适配表面反射式测量场景，无法同时兼顾超高动量分辨、纳米局域透射表征、灵活连续光路调节与完整的动量参数定量求解，难以满足当下低维纳米材料、异质界面元激发色散关系高精度解析的使用需求。

技术实现思路

1、针对现有技术存在的不足，本发明旨在基于扫描透射电子显微镜，通过后物镜投影系统调节并施加可控样品高度偏移，提高电子能量损失谱的动量分辨率；同时在电子能量损失谱仪入口光阑平面的同一图像坐标中完成动量轴、动量分辨率和采集动量窗口的定量标定。

2、为实现上述目的，第一方面，本发明提供了一种超高动量分辨率电子能量损失谱测量方法，包括如下步骤：

3、s1、样品定位：将待测样品装载至扫描透射电子显微镜中，利用高角环形暗场像和会聚束电子衍射图像确定待测区域及待测动量方向；

4、s2、设置入射电子束与谱学条件：设置加速电压、会聚半角和束流，根据所测能量精度需求选择性启用单色器，以调节入射电子束能量展宽，并设置电子能量损失谱仪的能量采集通道；

5、s3、调节后物镜投影系统：调节中间镜和投影镜，使经待测样品出射的发散电子束在电子能量损失谱仪入口光阑所在平面重新聚焦，并使待测动量方向与电子能量损失谱仪入口光阑的长轴方向一致；

6、s4、施加样品高度偏移：控制样品承载机构沿电子显微镜光轴方向移动，使待测样品沿电子显微镜光轴方向相对于电子探针正焦平面产生样品高度偏移δ

f；

7、s5、设置动量选择光阑：在电子能量损失谱仪入口平面插入窄条形动量选择光阑，确认长轴方向与待测动量方向一致；

8、s6、采集能量-动量数据：采用电子能量损失谱仪的一个探测维度记录电子能量损失

e，另一个探测维度记录动量转移

q，调节eels像散，获得二维强度分布i (

e,

q)；在固定电子探针位置进行单点采集，或扫描电子探针获得包含二维空间坐标、能量坐标和动量坐标的四维数据集；

9、s7、标定动量轴和动量分辨率：在保持光路参数不变的条件下，使电子束在正焦平面产生已知位移，在电子能量损失谱仪成像模式下分别获取位移前后的入口光阑平面图像，并在同一图像坐标中测量束斑位移、束斑沿待测动量方向的半高全宽以及动量选择光阑沿待测动量方向的有效长度；结合样品高度偏移和电子波长，计算实际动量分辨率、采集动量窗口和单像素动量间隔；

10、s8、数据校正与分析：对采集的谱图进行能量漂移校正和动量轴漂移校正，按需扣除暗电流与背景，并对各动量位置的强度逐一进行归一化，获得能量-动量色散关系。

11、步骤s2中，会聚半角可以为0.5 mrad～30 mrad；以零损失峰的半高全宽表征的能量分辨率可以为5 mev～300 mev。优选地，加速电压为30 kv～60 kv，会聚半角为4 mrad～15 mrad，能量分辨率为5 mev～30 mev。

12、步骤s4中，样品平面相对电子探针正焦平面偏移的绝对值可以为1μm～800μm，优选为20μm～400μm。该偏移由测角台控制样品台沿电子显微镜光轴方向的机械位移产生，如极靴宽度对机械位移限制较大，也可调整物镜激励改变电子探针会聚点来产生高度相对偏移。

13、步骤s7中，固定当前光路参数是指保持中间镜和投影镜的激励条件、样品高度偏移δ

f、加速电压、会聚半角以及谱仪的入口平面成像设置不变。除按照标定流程插入或退出动量选择光阑外，不改变其他光路和谱仪参数。

14、首先退出动量选择光阑，将电子束停驻于扫描视场中心并关闭去扫描补偿，在谱仪成像模式下获取不包含动量选择光阑的第一电子能量损失谱仪入口光阑平面图像；沿待测动量方向提取束斑强度分布，并将束斑的半高全宽记为。

15、随后通过扫描线圈使电子束在样品正焦平面相对于扫描中心产生已知位移δ

x，在相同条件下获取不包含动量选择光阑的第二电子能量损失谱仪入口光阑平面图像；测量第二图像中的束斑相对于第一图像的位移，并将其记为。

16、然后插入动量选择光阑，在相同入口平面成像设置下测量动量选择光阑沿待测动量方向的有效长度；切换至能量色散模式并保持同一动量选择光阑状态，在电子能量损失谱图中确定零损失峰沿动量方向占据的有效探测器像素数

n。和均在同一入口光阑平面图像坐标中测量，并采用相同的图像长度单位。

17、在样品相对于正焦平面产生高度偏移δ

f的条件下，正焦平面内已知电子束位移δ

x所对应的角度变化近似为：

18、；

19、由入口光阑平面束斑的半高全宽和束斑位移得到电子束展宽确定的角分辨率：

20、；

21、采用电子波矢进行动量换算，其中

λ为根据加速电压确定的相对论电子波长，由电子束展宽带来的动量分辨率为：

22、；

23、动量选择光阑对应的采集动量窗口为：

24、；

25、单像素动量间隔为：

26、；

27、根据上述关系将动量轴统一换算为或其他选定的倒易长度单位。

28、步骤s7还可以包括标定校验流程：沿待测动量方向分别施加大小相同、方向相反的已知位移δ

x，对两组标定结果取平均；在不同样品高度偏移δ

f下分别重复完整标定，建立与光路参数对应的标定查找表；采用已知晶格衍射斑或像素化探测器衍射图对动量刻度进行交叉复核。样品谱图与对应标定数据采用相同的中间镜和投影镜条件、样品高度、加速电压、会聚半角及谱仪投影设置，动量选择光阑形态与所对应的标定阶段保持一致，并采用同一相对论电子波长进行换算。

29、第二方面，本发明提供一种用于执行上述测量方法的超高动量分辨率电子能量损失谱测量系统，包括电子束产生与调控单元、样品承载与高度控制单元、后物镜投影单元、动量选择单元、能量分析与探测单元以及控制与数据处理单元。

30、电子束产生与调控单元包括电子枪、加速电压控制模块、单色器、聚光镜系统以及扫描和去扫描线圈，用于输出具有设定会聚半角、能量展宽和束流强度的入射电子束，并使电子束产生标定所需的已知位移。

31、样品承载与高度控制单元包括样品杆、样品台和沿电子显微镜光轴方向进行位移的高度调节机构，用于产生可控的样品高度偏移δ

f。

32、后物镜投影单元包括中间镜和投影镜，用于使经待测样品出射的电子束在电子能量损失谱仪入口光阑所在平面重新聚焦。

33、动量选择单元包括设置于电子能量损失谱仪入口平面的窄条形动量选择光阑，用于选择待测动量方向及对应的采集动量范围。

34、能量分析与探测单元包括电子能量损失谱仪和二维电子探测器，用于获取入口光阑平面图像，并对通过动量选择光阑的电子进行能量色散和二维探测，输出强度分布i (

e,

q)。

35、控制与数据处理单元分别与上述各单元连接，用于控制光路调节、样品高度偏移、标定图像采集和能量-动量数据采集；其标定计算模块从入口光阑平面图像中提取和，并根据δ

x、δ

f、

λ和

n计算动量分辨率、采集动量窗口和单像素动量间隔。

36、与其他现有技术相比，本发明具有以下优点：

37、1.大幅提升动量分辨上限且测试条件更优：借助后物镜投影系统调节和可控样品高度偏移，突破传统依靠缩小会聚半角的分辨瓶颈，动量分辨率可提升至量级；同时可在常规会聚半角下开展测试，兼顾高束流与高信噪比，且动量分辨率、采集窗口、信号通量可多参数连续灵活调节。

38、2.具备完整标准化定量标定体系：通过在电子能量损失谱仪入口光阑平面的同一图像坐标中获得束斑半高全宽、束斑响应位移和动量选择光阑有效长度，结合光路与电子波长参数，精准计算出动量比例尺、动量窗口、像素动量采样间隔及系统动量分辨率，实现

q轴参数可复现、全定量解析。

39、3.平台通用性强、适用测试场景广：仅依托电镜原生样品台、中间镜、投影镜、动量选择光阑及能谱仪即可实现整套流程，可在常规表征与超高动量分辨模式间自由切换，对于已配置可用动量选择光阑和eels谱仪的平台，无需改变电子显微镜主体结构；能够完成声子、等离激元、激子等各类元激发色散关系精细测试，尤其适配长波极低动量区间、纳米选区的透射定量表征。