一种基于结构光照明的微区X射线散射测量方法及装置

本发明属于x射线散射测量相关，更具体地，涉及一种基于结构光照明的微区x射线散射测量方法及装置。

背景技术：

1、随着纳米材料、薄膜器件和半导体制造技术的持续发展，x射线散射测量技术在微纳结构表征中得到了广泛应用。透射小角x射线散射（transmission small angle x-rayscattering, tsaxs）可用于分析样品内部纳米颗粒、孔洞、周期结构和尺寸分布；掠入射小角x射线散射（grazing-incidence small angle x-ray scattering, gisaxs）对薄膜表面及近表面纳米结构具有较高灵敏度；广角x射线散射（wide angle x-ray scattering,waxs）可用于分析晶体结构、晶相组成、晶体取向和结晶度。因此，tsaxs、gisaxs和waxs已经成为材料科学、聚合物薄膜、有机半导体、复合材料以及半导体图形结构测量中的重要非破坏性检测手段。现有研究也表明，giwaxs和gisaxs能够有效表征薄膜中的晶体结构、形貌和取向信息，但传统掠入射x射线散射通常提供的是受照区域内的统计平均结构信息，难以直接区分不同局部区域的散射贡献。

2、为实现空间分辨的x射线散射测量，已有方法通常采用微聚焦x射线束结合样品二维扫描的方式。已有文献（o. paris等，a new experimental station for simultaneousx-ray microbeam scanning for small- and wide-angle scattering andfluorescence at bessy ii, j. appl. cryst. 2007）给出了同步微束saxs/waxs/xrf测量装置，利用约微米级光束实现扫描式空间分辨散射测量；也有研究将微束saxs/waxs用于聚合物、生物组织等样品的局部结构分析。此外，saxs张量层析等方法通过将扫描saxs与ct结合，实现三维样品中的纳米取向信息重建（m. liebi等，small-angle x-ray scatteringtensor tomography, nature 2018）。上述方法能够在一定程度上获得空间分辨信息，但通常需要高亮度光源、微聚焦光学系统、高精度样品扫描或多角度旋转采集，测量时间较长，系统复杂度较高；对于大面积样品、弱散射样品、原位动态过程以及掠入射几何下的长光斑足迹问题，其测量效率和适用性仍受到限制。上述方法证明了结构光编码对于提升x射线散射空间分辨能力的可行性，但现有方法多针对特定掠入射薄膜散射场景，尚未形成一种同时适用于tsaxs、gisaxs和waxs的统一微区x射线散射测量方法与装置，也未充分建立“结构光图案序列—二维散射图序列—倒易空间选区—实空间微区散射贡献分布”之间的一一对应反演流程。

3、因此，亟需一种解决上述问题的微区x射线散射测量方法。

技术实现思路

1、针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种基于结构光照明的微区x射线散射测量方法及装置，解决现有x射线散射测量方法无法同时适用于tsaxs、gisaxs和waxs的统一微区x射线散射测量的问题。

2、为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种基于结构光照明的微区x射线散射测量方法，该方法包括下列步骤：

3、利用多个结构光照明图案依次对x射线束进行空间调制，调制后的x射线束在待测样品表面形成与各个所述结构光照明图案一一对应的二维x射线散射图序列；

4、在每帧所述二维x射线散射图序列的倒易空间中选取至少一个区域，然后对每个区域的散射强度进行积分获得每帧二维x射线散射图序列任意倒易空间的测量向量值，以此获得所有帧二维x射线散射图序列任意倒易空间对应的测量向量；

5、利用所述结构光照明图案序列的结构光照明矩阵、测量向量和实空间微区散射贡献分布三者之间的关系，求解所述实空间微区散射贡献分布。

6、进一步优选地，当入射x射线束垂直入射待测样品时，所述结构光照明矩阵如下：

7、

8、其中，为由所述结构光照明图案序列构成的结构光照明矩阵，该结构光照明矩阵包括m行和n列，m为结构光照明图案的数量；n为样品受照区域离散得到的空间单元数量，为第n个空间单元的位置坐标，为第m个结构光照明图案在第n个空间单元处的照明强度，m＝1，2，…，m，n＝1，2，…，n。

9、进一步优选地，当入射x射线束不垂直入射待测样品时，所述结构光照明矩阵如下：

10、

11、

12、其中，为第m个结构光照明图案经非垂直入射几何映射后在样品表面处的有效照明强度分布，为第m个结构光照明图案在记录平面处的空间强度分布，由入射角、入射光束尺寸、样品表面几何关系以及光路投影关系确定的映射算子，x和y为样品表面坐标，为第n个空间单元的位置坐标。

13、进一步优选地，所述倒易空间中可选择的区域包括小角散射峰、小角散射环、广角衍射峰、bragg峰、gisaxs侧峰、yoneda区域、镜面反射区域、漫散射区域和背景区域；所述在每帧所述二维x射线散射图序列的倒易空间中选取至少一个区域采用手动框选、预设倒易空间坐标范围、阈值分割、峰值识别或自动区域识别算法确定。

14、进一步优选地，所述测量向量值和测量向量如下：

15、

16、

17、其中，是第个结构光照明图案下第个倒易空间所选择区域内的测量向量值，是第帧二维x射线散射图在倒易空间坐标处的散射强度，为权重函数，是第个倒易空间选区对应的测量向量。

18、进一步优选地，结构光照明矩阵、测量向量和实空间微区散射贡献分布三者之间的关系如下：

19、

20、其中，是第个倒易空间选区对应的测量向量，a是结构光照明矩阵，是待重建的实空间微区散射贡献分布，是噪声项。

21、进一步优选地，求解所述实空间微区散射贡献分布采用的方法为非负最小二乘、压缩感知、总变分正则化、联合总变分正则化、稀疏正则化、低秩正则化、贝叶斯反演、迭代阈值算法、交替方向乘子法或神经网络重建算法。

22、进一步优选地，求解所述实空间微区散射贡献分布采用正则化优化方法，该正则化方法中的优化模型如下：

23、

24、其中，为重建得到的第k个倒易空间选区对应的实空间微区散射贡献分布，为待求解的实空间微区散射贡献分布，表示中的各空间单元对应的散射贡献均为非负值，a为结构光照明矩阵，为第k个倒易空间选区对应的测量向量，为数据保真项，用于表征根据待求解分布正向计算得到的测量向量与实际测量向量之间的偏差，表示二范数，为正则化项，为正则化参数，用于调节数据保真项与正则化项之间的权重，arg min表示使目标函数取得最小值的待求解变量。

25、进一步优选地，所述求解所述实空间微区散射贡献分布采用非负总变分正则化法，求解的结果如下：

26、

27、其中，为实空间微区散射贡献分布的空间梯度。

28、按照本发明的另一个方面，提供了一种利用上述所述的一种基于结构光照明的微区x射线散射测量方法进行测量的装置，该装置包括：

29、x射线光源模块，用于产生x射线束；

30、光束调控模块，用于对所述x射线束进行单色化、准直、聚焦或限束处理；

31、结构光调制模块，用于按照预设调制方式产生多个结构光照明图案；

32、结构光记录模块，用于在散射测量前记录各结构光照明图案在样品平面处的空间强度分布，得到结构光照明图案序列；

33、样品测量模块，用于使待测样品在透射小角x射线散射、掠入射小角x射线散射或广角x射线散射几何下接受结构光照明；

34、二维x射线探测模块，用于采集与各结构光照明图案一一对应的二维x射线散射图；

35、同步控制模块，用于控制结构光调制模块、样品测量模块和二维x射线探测模块，使结构光照明图案与二维x射线散射图按顺序对应；

36、数据处理与重建模块，用于根据结构光照明图案序列构建结构光照明矩阵，从二维x射线散射图中选取倒易空间区域并提取测量向量，进而重建所述倒易空间选区对应的实空间微区散射贡献分布。

37、总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，具备下列有益效果：

38、1. 本发明先利用多个结构光照明图案按照相同调制方式改变结构光并采集一系列对应的二维x射线散射图，实现结构光图案与x射线散射图的一一对应；随后从散射图中的倒易空间所选择区域提取散射强度序列，并结合结构光照明矩阵进行计算反演，获得该倒易空间选区对应的实空间微区散射贡献分布，该方法可在不依赖微聚焦逐点扫描的情况下，实现tsaxs、gisaxs和waxs中的微区分辨散射测量，为局部纳米结构、晶体取向、晶相分布、表面结构以及半导体图形参数的空间分布分析提供新的技术手段。

39、2. 本发明将二维x射线散射图中的倒易空间所选择的有效区域作为测量通道，通过对散射峰、散射环、bragg峰、yoneda区域或漫散射区域进行选区积分，实现不同结构尺度、晶体取向、晶相或表面散射特征对应空间分布的区分。

40、3.本发明通过对x射线束进行多种结构光编码调制，采集待测样品在不同编码照明状态下产生的二维x射线散射图，并根据结构光照明矩阵和相应测量向量进行计算反演，获得倒易空间选区对应的实空间微区散射贡献分布，无需采用微聚焦x射线束对待测样品进行逐点扫描，从而降低对微聚焦光学系统、高精度样品扫描机构及长时间逐点采集的依赖，提高大面积样品、弱散射样品和原位测量场景下的测量效率。

41、4.本发明适用于透射小角x射线散射、掠入射小角x射线散射和广角 x射线散射，可用于纳米颗粒、孔洞结构、薄膜表面结构、半导体图形结构、晶体取向、晶相分布和结晶度等多类结构信息的微区分辨表征。

42、5.本发明可对多个倒易空间选区进行分别重建或联合重建，并可进一步结合散射模型、查找表或机器学习模型反演局部结构参数，为样品局部纳米结构、晶体结构和工艺非均匀性的空间分布分析提供新的技术手段。