一种新污染物非靶向筛查方法和系统

本发明涉及环境分析化学，尤其涉及一种新污染物非靶向筛查方法和系统，结合 ft-icr-ms（傅里叶变换离子回旋共振质谱仪）与 orbitrap（液相色谱-四极杆离子阱静电场轨道离子阱三合一质谱仪）质谱数据的新污染物非靶向筛查方法。

背景技术：

1、随着工业化与现代化生产过程的推进，大量未纳入监管的新污染物（包括新型工业化学品、环境转化产物、包装材料残留物、农药/药物代谢物等）不断进入环境介质。现有针对新污染物的非靶向分析主要依赖高分辨质谱（hrms），其中orbitrap质谱具有扫描速度快、通量高等优势，而ft-icr ms以其亚ppm级质量精度和极高分辨率成为识别复杂样品中未知化合物的关键技术。

2、然而orbitrap 质谱有扫描速度快、ms/ms 信息丰富、适合大规模非靶向筛查的优点，但受温漂、电荷累积等影响，质量精度通常在 1–5 ppm，难以用于高置信度结构推断。ft-icr ms虽然质量精度高，但通量低、扫描速度有限，难以覆盖更多潜在化合物。两者缺乏统一的数据处理流程。

3、因此，有必要构建一种将ft-icr ms的质量准确度与orbitrap的快速扫描优势结合的新型非靶向筛查方法，以实现对新污染物更全面、更高置信度的鉴定。

技术实现思路

1、为了解决现有技术中orbitrap质谱数据精度有限，而ft-icr ms质谱数据扫描速度有限的技术问题，本发明提出了一种新污染物非靶向筛查方法，通过结合ft-icr ms超高质量精度与 orbitrap高通量扫描能力，通过构建峰表匹配和质量替换算法，将 ft-icr ms测得的精确质量替换到 orbitrap 峰表，使 orbitrap 峰表达到 ft-icr ms 的质量精度，从而显著提升未知污染物的筛查能力。

2、为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案为：一种新污染物非靶向筛查方法，包括以下步骤：

3、步骤1：获取待测样品的质谱数据，所述质谱数据包括 ft-icr-ms质谱数据以及orbitrap质谱数据；

4、步骤2：对所述 ft-icr-ms 质谱数据和 orbitrap 质谱数据分别进行峰提取，根据提取结果构建ft-icr-ms峰表和orbitrap峰表；

5、步骤3：对ft-icr-ms峰表和orbitrap峰表进行跨平台峰匹配，找到orbitrap峰表中各个峰在ft-icr-ms峰表的对应峰；

6、步骤4：基于匹配结果，将orbitrap峰表中各个峰对应质量数替换为ft-icr-ms 峰表中匹配到的对应峰的质量数，得到联合峰表；

7、步骤5：基于所述联合峰表进行物质结构解析；基于物质结构解析结果，输出新污染物的筛查结果。

8、所述步骤3中，通过质量数进行跨平台峰匹配，匹配时，将ft-icr-ms质谱数据和orbitrap的质谱数据中各个峰值的质量数进行对比，质量数差值小于阈值的峰进行配对。

9、所述阈值为1ppm。

10、所述步骤4中，将orbitrap峰表中一级质谱对应的各个母离子峰的对应质量数替换为ft-icr-ms 峰表中匹配到的对应峰的质量数，得到联合峰表。

11、所述步骤2中，对所述 ft-icr-ms 质谱数据进行峰提取的方法为：基于预设信噪比对初始质谱数据进行筛选，保留大于等于预设信噪比的质谱数据，得到ft-icr-ms峰表；

12、对所述orbitrap 质谱数据进行峰提取的方法为：筛选出倍数变化>5 且p<0.05的峰作为特征峰予以保留，根据特征峰对应的数据形成orbitrap峰表。

13、所述步骤2中，所述ft-icr-ms 峰表信息包括：分子式和质和比，所述orbitrap 峰表信息包括：保留时间、质和比、峰强、峰面积、信噪比信息。

14、所述步骤5中，基于所述联合峰表对物质进行结构解析的方法为：

15、将联合峰表中的一级质谱峰表和二级质谱峰表与内部数据库进行匹配，匹配时，设定的容差阈值为：保留时间的容差阈值为 0.1 min，一级质谱峰表的质量精度的容差阈值为 10 ppm，二级质谱信息的质量精度的容差阈值为 0.015 da；匹配完成后，为每个化合物分配置信度等级，生成最终的新污染物筛查结果列表。

16、所述步骤5中，输出新污染物筛查结果内容包括物质名称、smiles、inchikey、用途、类别、检出率和相对丰度。

17、此外，本发明还提供了一种新污染物非靶向筛查系统，用于实现所述的一种新污染物非靶向筛查方法，包括：

18、数据采集模块：用于获取待测样品的质谱数据，所述质谱数据包括 ft-icr-ms质谱数据以及 orbitrap的质谱数据；

19、峰提取模块：对所述 ft-icr-ms 质谱数据和 orbitrap 质谱数据分别进行峰提取，根据提取结果构建ft-icr-ms峰表和orbitrap峰表；

20、峰匹配模块：用于对ft-icr-ms峰表和orbitrap峰表进行跨平台峰匹配，找到orbitrap峰表中各个峰在ft-icr-ms峰表的对应峰；

21、质量替换模块：用于基于匹配结果，将orbitrap峰表中各个峰对应质量数替换为ft-icr-ms 峰表中匹配到的对应峰的质量数，得到联合峰表；

22、筛查模块：用于基于所述联合峰表进行物质结构解析，并基于物质结构解析结果，输出新污染物的筛查结果。

23、本发明与现有技术相比具有以下有益效果：

24、本发明提出了一种新污染物非靶向筛查方法和系统，通过结合ft-icr ms超高质量精度与 orbitrap高通量扫描能力，通过构建峰表匹配和质量替换算法，将 ft-icr ms测得的精确质量替换到 orbitrap 峰表，使 orbitrap 峰表达到 ft-icr ms 的质量精度，从而显著提升未知污染物的筛查能力，可以实现对新污染物更全面、更高置信度的鉴定。

1.一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，所述步骤3中，通过质量数进行跨平台峰匹配，匹配时，将ft-icr-ms质谱数据和orbitrap的质谱数据中各个峰值的质量数进行对比，质量数差值小于阈值的峰进行配对。

3.根据权利要求2所述的一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，所述阈值为1ppm。

4.根据权利要求1所述的一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，所述步骤4中，将orbitrap峰表中一级质谱对应的各个母离子峰的对应质量数替换为ft-icr-ms 峰表中匹配到的对应峰的质量数，得到联合峰表。

5.根据权利要求1所述的一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，所述步骤2中，对所述 ft-icr-ms 质谱数据进行峰提取的方法为：基于预设信噪比对初始质谱数据进行筛选，保留大于等于预设信噪比的质谱数据，得到ft-icr-ms峰表；

6.根据权利要求1所述的一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，所述步骤2中，所述ft-icr-ms 峰表信息包括：分子式和质和比，所述orbitrap 峰表信息包括：保留时间、质和比、峰强、峰面积、信噪比信息。

7.根据权利要求1所述的一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，所述步骤5中，基于所述联合峰表对物质进行结构解析的方法为：

8.根据权利要求1所述的一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，所述步骤5中，输出新污染物筛查结果内容包括物质名称、smiles、inchikey、用途、类别、检出率和相对丰度。

9.一种新污染物非靶向筛查系统，用于实现权利要求1~8任一项所述的一种新污染物非靶向筛查方法，其特征在于，包括：