具有参考峰闭环校正的探测端自旋分辨二维电子能量损失谱系统及方法与流程

本发明涉及电子能谱仪器、二维电子能量损失谱、探测端自旋分析以及二维电子图像标定，尤其涉及一种在半球电子能量分析器的二维电子图像输出端设置磁性膜-mcp探测器，并通过探测器前动能调节、电子能量损失谱参考峰闭环校正以及参考峰残余不对称判别，使普通高通量二维电子能量损失谱图像、第一磁化方向自旋分辨二维电子能量损失谱图像和第二磁化方向自旋分辨二维电子能量损失谱图像在自旋差分计算前映射到同一能量损失-动量转移坐标，从而获得探测端自旋分辨二维电子能量损失谱结果的系统及方法。

背景技术：

1、电子能量损失谱通过分析电子与样品相互作用后的能量损失来研究材料的声子、等离激元、电子激发以及磁性相关激发。高分辨电子能量损失谱通常采用低能电子束照射样品，并通过电子能量分析器检测散射电子的能量损失。随着二维探测器和半球电子能量分析器的发展，电子能量损失谱能够在二维像面上形成能量损失-散射角度或能量损失-动量转移图像，从而提高能量损失谱的并行采集能力，并为后续在同一二维像面上引入探测端自旋分析提供了仪器基础。

2、现有自旋极化电子能量损失谱通常采用自旋极化入射电子束，通过比较不同入射自旋态、不同样品磁化状态或不同散射条件下的能量损失谱来研究磁振子、自旋波或自旋翻转激发。这类技术能够获得自旋相关激发信息，但其核心通常依赖入射端电子束自旋极化和相应的自旋调制、束流稳定及信号差分流程，仪器结构和测量流程较为复杂；同时，在需要同时获得能量损失和散射角度或动量转移二维分布时，其通量、并行采集效率和二维像面自旋定量能力仍受到限制。

3、另一方面，成像自旋过滤器和多通道自旋探测技术已经在光电子能谱和电子显微成像领域发展。磁性膜或成像自旋过滤结构能够在二维视场中对电子自旋产生选择性响应。然而，现有成像自旋过滤结构主要面向光电子谱、电子显微成像或独立自旋成像探测，其二维像面通常对应光电子能量、发射角、空间位置或显微图像信息，并未针对半球电子能量分析器输出的二维电子能量损失图像，提出在普通高通量eels图像、第一磁化方向自旋分辨eels图像和第二磁化方向自旋分辨eels图像之间进行参考峰闭环配准、差分前逐像素重采样和伪自旋判别的测量方案。

4、综上，现有二维高分辨电子能量损失谱主要获得非自旋分辨的能量损失-动量图像；现有自旋极化电子能量损失谱主要依赖入射端自旋极化；虽然成像自旋过滤器虽可提供二维自旋选择响应，但并未解决在同一二维eels探测链路中，将普通高通量二维eels定位、自旋分辨二维eels采集、探测器前着陆动能切换、二维像面闭环配准和伪自旋信号判别结合起来的问题。尤其是，当磁性膜-mcp工作点从高透过能区切换到自旋选择透射能区时，着陆动能、透过率、有效自旋分析系数和二维像面映射均可能变化；若直接对两幅磁化翻转图像作差，则零损峰、弹性峰或参考损失峰所在区域也可能因像面失配、增益漂移、透过率差异或mcp通道变化产生伪自旋不对称。

5、因此，需要一种不仅能够接入二维eels输出端，而且能够在自旋差分计算前利用eels参考峰闭环更新配准参数，并通过参考峰残余不对称判别当前自旋分辨结果是否有效的探测端自旋分辨二维eels系统。

技术实现思路

1、为了解决现有技术中的不足，本发明提供一种具有参考峰闭环校正的探测端自旋分辨二维电子能量损失谱系统及方法，以解决现有二维eels缺少探测端自旋分辨能力、传统speels依赖入射端自旋极化且二维并行采集效率不足、以及将成像自旋过滤探测器接入二维eels输出端后，普通高通量图像、不同磁化方向下的自旋分辨图像之间容易因着陆动能切换、像面漂移、透过率变化或mcp通道差异产生坐标失配和伪自旋不对称的问题。

2、为实现上述目的，本发明所采用的技术方案如下：

3、一种具有参考峰闭环校正的探测端自旋分辨二维电子能量损失谱系统，包括：

4、电子源，输出非预先自旋极化的入射电子束；

5、半球电子能量分析器接收入射电子束射至测样品产生的散射电子，在通过能ep下将所述散射电子展开为包含能量损失维度和散射角度或动量转移维度的二维电子图像；

6、设于半球电子能量分析器二维电子图像输出端的磁性膜-mcp单元6，所述磁性膜-mcp单元包括位于微通道板入射端前方或覆盖于微通道板入射端的磁性膜，并被配置为在探测过程中保持所述二维电子图像中能量损失维度和散射角度或动量转移维度的空间对应关系；

7、在所述半球电子能量分析器的二维图像输出端和磁性膜-mcp单元之间设有探测器前动能调节单元，在保持所述半球电子能量分析器形成二维能量损失-散射角度或动量转移展开的分析条件不变或处于同一标定组内的情况下，调节所述二维电子图像中的电子入射至磁性膜时的着陆动能el；

8、磁化控制单元，使所述磁性膜处于第一磁化方向和第二磁化方向；

9、控制与数据处理单元，对所述半球电子能量分析器、所述探测器前动能调节单元、所述磁化控制单元和磁性膜-mcp单元进行控制，进行普通高通量模式和自旋分辨模式之间切换；

10、在每次普通高通量模式与自旋分辨模式切换的测量周期内，二维标定与伪自旋判别单元二维标定与伪自旋判别功能，对二维像面变换参数m进行闭环更新。

11、进一步，所述二维标定与伪自旋判别单元基于电子能量损失谱中的零损峰、弹性峰或参考损失峰，建立或调用着陆动能el、半球电子能量分析器的二维像面位置、能量损失e、散射角度或动量转移q、磁性膜自旋分析系数s、磁性膜透过率t以及二维像面变换参数m之间的二维标定关系；并在每次普通高通量模式与自旋分辨模式切换的测量周期内，在所述零损峰、弹性峰或参考损失峰所在的参考区域计算参考峰残余不对称aref，当aref超过预设伪自旋阈值时，更新所述二维像面变换参数m或归一化因子，或者拒绝输出当前测量周期的出射电子自旋偏振二维分布；当aref不超过所述预设伪自旋阈值时，输出经所述参考峰闭环校正后的出射电子自旋偏振二维分布，对所述二维像面变换参数m进行闭环更新；

12、进一步，利用已知自旋偏振电子束、已知磁性样品、已知非磁性样品、零损峰、弹性峰或参考损失峰，在多个通过能ep和/或多个探测器前偏置电压下，建立s(el,x,y)、t(el,x,y)、m(el,x,y)和aref阈值的标定数据库，并在每个测量周期内利用当前采集的参考峰参数对m(el,x,y)进行更新，其中s(el,x,y)为有效自旋分析系数矩阵，t(el,x,y)为磁性膜透过率矩阵，m(el,x,y)为二维像面位置至能量损失和散射角度或动量转移坐标的变换矩阵。

13、进一步，普通高通量模式和自旋分辨模式之间的切换规则：

14、在所述普通高通量模式下，使所述着陆动能el处于所述磁性膜的非自旋选择透射能区或高透过能区，采集包含零损峰、弹性峰或参考损失峰的非自旋分辨二维电子能量损失图像i0(e,q)，并根据所述i0(e,q)和所述二维标定关系确定目标能量损失区域、目标动量转移区域、曝光参数、强度归一化参数、参考峰参数或二维像面变换参数；

15、在所述自旋分辨模式下，使所述着陆动能el处于所述磁性膜的自旋选择透射能区，分别在所述第一磁化方向和所述第二磁化方向下采集第一二维电子能量损失图像i+(e,q)和第二二维电子能量损失图像i-(e,q)，并在计算二维自旋不对称图之前，利用同一测量周期内的所述参考峰参数对i+(e,q)、i-(e,q)和i0(e,q)进行差分前逐像素坐标重采样和强度归一化。

16、进一步，所述控制与数据处理单元需先在所述普通高通量模式下确定目标能量损失峰、目标动量转移区域、焦点、曝光时间、采集能量窗口、mcp增益、图像配准初值或自旋分辨模式下的读取区域，再切换至所述自旋分辨模式，对所述目标能量损失峰或目标动量转移区域采集自旋分辨二维电子能量损失图像。

17、进一步，根据所述普通高通量模式下采集的非自旋分辨二维电子能量损失图像i0(e,q)、所述磁性膜透过率t(el,e,q)、mcp增益参数、曝光时间、读取区域以及所述参考峰参数，分别构造所述第一二维电子能量损失图像和所述第二二维电子能量损失图像的归一化因子n+(e,q)和n-(e,q)；并在对i+(e,q)和i-(e,q)完成由所述二维像面变换参数m确定的逐像素重采样后，计算二维自旋不对称图，记为：]/。

18、进一步，基于二维自旋不对称图a(e,q)，在相机图像坐标系和物理含义的坐标系下分别表示为：根据pout(e,q)=a(e,q)/s(el,e,q)或pout(x,y)=a(x,y)/s(el,x,y)计算出射电子自旋偏振在所述磁性膜磁化方向上的投影分布，其中s(el,e,q)或s(el,x,y)为所述磁性膜在对应着陆动能和二维像面位置下的有效自旋分析系数矩阵或sherman函数矩阵。

19、进一步，所述参考峰参数包括零损峰、弹性峰或参考损失峰在二维像面中的峰中心、峰宽、峰形、倾斜角、等强度线形状或参考区域总强度中的至少一种；所述二维标定与伪自旋判别单元根据所述参考峰参数求解普通高通量模式、第一磁化方向自旋分辨模式和第二磁化方向自旋分辨模式之间的能量零点偏移、动量轴偏移、二维像面缩放、二维像面旋转或二维像面非线性畸变，并由所述能量零点偏移、动量轴偏移、二维像面缩放、二维像面旋转和/或二维像面非线性畸变构成二维像面变换参数m。

20、进一步，所述第一磁化方向和所述第二磁化方向为相反磁化方向，或者为用于获得出射电子自旋偏振不同投影分量的两个非平行磁化方向。

21、进一步，探测器前动能调节单元包括至少一个加速电极、减速电极、等势屏蔽电极或偏置电极，在不改变所述半球电子能量分析器通过能ep的情况下，通过改变所述磁性膜相对所述半球电子能量分析器输出端的电位差δv调节所述着陆动能el；所述着陆动能el满足或经标定满足el=ep+eδv，其中，ep为所述半球电子能量分析器的通过能，δv为所述磁性膜相对所述半球电子能量分析器输出端的电位差，e为电荷电量；在普通高通量模式与自旋分辨模式切换时，所述控制与数据处理单元优先保持ep不变并改变δv，当ep改变时调用与改变后的ep对应的二维像面变换参数m。

22、进一步，所述磁性膜包括铁磁金属膜、铁磁多层膜、铁磁/重金属超晶格膜、co/pt多层膜、fe基磁性膜、ni基磁性膜或co基磁性膜中的至少一种。

23、进一步，所述磁性膜为自支撑磁性纳米膜，或者为设置在电子可透过支撑膜上的磁性膜。

24、进一步，所述控制与数据处理单元还基于所述二维标定关系，对所述第一二维电子能量损失图像和所述第二二维电子能量损失图像进行暗场扣除、增益校正、采集时间归一化、mcp通道非均匀性校正、不同着陆动能下的二维像面缩放校正、磁化翻转前后图像配准中的至少一种处理；其中，所述图像配准在计算二维自旋不对称图之前完成，并以所述参考峰残余不对称aref是否低于所述预设伪自旋阈值作为配准有效性的判据。

25、进一步，所述控制与数据处理单元输出普通二维电子能量损失图像、二维自旋不对称图、出射电子自旋偏振二维分布、自旋相关能量损失峰参数或自旋相关激发色散关系中的至少一种。

26、一种二维电子能量损失谱的探测端自旋分辨测量方法，基于上述二维电子能量损失谱系统，方法包括：

27、输出非预先自旋极化的入射电子束；

28、入射电子束入射至待测样品并产生散射电子；

29、利用半球电子能量分析器在通过能ep下将所述散射电子展开为包含能量损失维度和散射角度或动量转移维度的二维电子图像；

30、将所述二维电子图像引导至设置于所述半球电子能量分析器二维电子图像输出端的磁性膜-mcp单元，并保持所述二维电子图像的二维空间对应关系；

31、调节所述二维电子图像中的电子入射至磁性膜时的着陆动能el，使所述着陆动能el处于所述磁性膜的非自旋选择透射能区或高透过能区，并采集包含零损峰、弹性峰或参考损失峰的非自旋分辨二维电子能量损失图像i0(e,q)；

32、根据所述非自旋分辨二维电子能量损失图像i0(e,q)确定后续自旋分辨测量的目标能量损失区域、目标动量转移区域、曝光参数、强度归一化参数或参考峰参数；

33、再次调节所述着陆动能el，使所述着陆动能el处于所述磁性膜的自旋选择透射能区；

34、调用或建立着陆动能el、二维像面位置、能量损失e、散射角度或动量转移q、磁性膜自旋分析系数s、磁性膜透过率t以及二维像面变换参数m之间的二维标定关系，其中所述二维像面变换参数m至少部分由同一测量周期内采集的零损峰、弹性峰或参考损失峰的参考峰参数闭环更新；

35、使所述磁性膜处于第一磁化方向，采集第一二维电子能量损失图像；

36、使所述磁性膜处于第二磁化方向，采集第二二维电子能量损失图像；

37、根据所述二维标定关系和普通高通量模式下采集的i0(e,q)，对所述第一二维电子能量损失图像和所述第二二维电子能量损失图像进行差分前逐像素坐标重采样、强度归一化和图像配准，并计算二维自旋不对称图；

38、在零损峰、弹性峰或参考损失峰所在的参考区域计算参考峰残余不对称aref，并在aref不超过预设伪自旋阈值时，根据所述二维自旋不对称图获得出射电子自旋偏振的二维分布；在aref超过所述预设伪自旋阈值时，更新所述二维像面变换参数m或归一化因子，或者拒绝输出当前测量周期的出射电子自旋偏振二维分布。

39、进一步，所述非自旋分辨的二维电子能量损失图像中的零损峰、弹性峰或参考损失峰用于确定自旋分辨模式下的能量零点、动量轴坐标、二维像面缩放或二维像面畸变校正量，并用于在计算二维自旋不对称图之前对i+(e,q)和i-(e,q)进行逐像素重采样。

40、进一步，在计算所述二维自旋不对称图之前，对所述第一二维电子能量损失图像和所述第二二维电子能量损失图像进行暗场扣除、增益校正、采集时间归一化、mcp通道非均匀性校正或图像配准，并根据s(el,e,q)、t(el,e,q)或m(el,x,y)对二维自旋不对称图进行自旋分析系数校正、透过率校正或坐标变换校正。

41、与现有技术相比，本发明至少具有以下有益效果：

42、（1）在不要求入射端预先自旋极化的情况下，通过探测端磁性膜-mcp获得散射后电子的自旋信息。

43、（2）在同一二维eels探测链路中实现普通高通量模式和自旋分辨模式切换。

44、（3）通过探测器前偏置电压优先调节磁性膜着陆动能，降低因改变半球分析器通过能而引入的二维像面变化。

45、（4）通过同一测量周期内的零损峰、弹性峰或参考损失峰闭环更新el-e-q-s-t-m二维标定关系，使i0、i+和i-在差分前被映射到同一e-q坐标。

46、（5）通过参考峰残余不对称aref判别像面失配、透过率变化、mcp通道变化或曝光差异造成的伪自旋信号，从而提高自旋偏振二维分布的可信度。

47、（6）能够输出能量损失-动量二维空间中的出射电子自旋偏振分布，用于识别自旋相关散射通道、磁振子、自旋波或自旋轨道耦合相关激发。

48、（7）系统既保留二维eels的并行采集优势，又在需要时提供探测端自旋分辨能力，并降低了将普通二维探测器直接替换为磁性膜-mcp所带来的坐标失配、强度失配和伪自旋差分风险，产生了协同效果。