一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法与流程

本发明涉及污源解析，更具体的说是涉及一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法。

背景技术：

1、目前，源解析方法最常用的是受体模型法、空气质量模型法和清单法，但各自的方法都有不同的用法限制。受体模型法可有效解析开放源贡献；定量解析污染源类，不依赖详细的源强信息和气象场。空气质量模型法定量识别污染物的本地和区域来源贡献，模拟污染物传输演化和消散过程，预测污染发展趋势。源清单法方法简单、易操作，但只能定性或半定量识别有组织污染源。这三种方法单独使用都没有完整的解析各类污染源精细化至行业。

2、但是，随着大气污染防治工作的逐步深入和细化，对颗粒物源解析的持续性、精准性、时效性、实用性等提出了更高的要求，各城市亟需回答局地排放与外来传输的关系；大气颗粒物分物种、分地区、分行业、分时段或污染过程的精细来源，一次排放与二次源再分配的关系、城市排放与农村排放占比、各类排放方式（高架源、低矮面源等）贡献等。颗粒物组分和来源发生变化，传统源解析技术方法已不能满足当前大气污染防治精准化、精细化的管理决策需求。新形势下，大气颗粒物来源解析工作需要与时俱进，精细化的颗粒物源解析不仅要包含在标识组分、源类、行业、过程、结果空间和时间等方面的精细化源解析；

3、因此，如何提供一种全面的精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法是本领域技术人员亟需解决的问题。

技术实现思路

1、有鉴于此，本发明提供了一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法，以解决背景技术中的问题。

2、为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

3、本发明公开了一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法，包括：

4、基于受体数据，通过受体模型解析的大类源分别为燃煤源、工艺过程源、机动车源、扬尘源、二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机物和其他源；

5、基于城市高时空分辨率排放清单，使用多个空气质量模型进行模拟，并对各模型间的模拟结果以站点监测数据为基准进行比对和校验；利用空气质量模型，获得城市尺度颗粒物本地排放和区域输送比例、一次源与二次源再分配的关系、城市排放与农村排放贡献、不同排放高度贡献；

6、基于空气质量模型来源解析结果，区分受体模型解析出的大类源的本地、外地贡献占比，本地贡献利用源排放清单对一次源类进行精细化解析，将扬尘源细分为道路扬尘、施工扬尘和其他扬尘，燃煤源细分为电厂燃煤源和民用燃煤源；将移动源细分为汽油车、柴油车和其他，将工业源细分为钢铁、水泥、玻璃、焦化、石油化工、其他工业。

7、通过上述技术方案，本发明通过将受体模型（如pmf）的源类辨识能力、空气质量模型的物理化学机制模拟能力、高分辨率排放清单的空间分布能力三者有机结合，构建了多维度、多尺度的污染源解析框架，受体模型提供源类轮廓，空气质量模型模拟传输与转化过程，排放清单提供源的空间分布与强度信息，三者互补，克服了单一方法的局限性，使得解析结果在源类划分、空间归属与过程解释上具有更高的一致性与完整性。

8、优选的，在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，通过受体模型解析的大类源具体步骤如下：

9、获取受体点位的颗粒物化学组分数据及气态前体物数据；

10、采用改进型pmf模型，在目标函数中引入源谱间相似度惩罚项，通过自适应迭代分离共线性一次源；

11、引入质量平衡权重与化学物种权重，对源贡献进行双权重因子协同优化；

12、输出各类源贡献值及时序变化。

13、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：通过引入改进型pmf模型、非线性二次源生成模型及双权重因子协同优化，增强了对共线性一次源的分离能力，提升了二次源生成过程的物理化学一致性，优化了源贡献估算的精度与稳定性，确保解析结果在时空尺度上的连续性与可靠性；在传统pmf基础上引入源谱相似度惩罚项，通过抑制源谱间的共线性，增强了对相似源（如燃煤与工业源）的分离能力。通过质量平衡权重确保源贡献之和与实测颗粒物质量闭合，通过化学物种权重确保各源谱特征物种浓度与实测组成一致，双重约束提升了源贡献估算的物理合理性与化学一致性。

14、优选的，在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，引入源谱间相似度惩罚项的目标函数公式如下：

15、；

16、其中，为目标函数；受体样品总数；参与解析的化学物种总数；为第个样品中第个物种的残差；为不确定性；为自适应惩罚系数，随迭代次数变化；为源谱与的方向余弦平方，反映谱间夹角；和为源谱向量；为一次源因子总数。

17、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：通过在目标函数中引入基于源谱夹角的方向余弦惩罚项，并结合自适应惩罚系数，显著提高了对源谱相似度高的因子（如燃煤与工业源）的区分能力，降低了因子混合与误判风险，提升了因子解析的物理可解释性。

18、基于前体物浓度与大气氧化潜势，构建二次硫酸盐、硝酸盐和有机物的生成函数，使二次源的估算不再依赖线性假设，而是反映实际化学反应动力学,在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，二次源生成模型如下：

19、二次硫酸盐生成模型为：

20、；

21、其中，代表大气氧化潜势；为转化效率系数，为反应速率常数，通过非线性最小二乘与受体数据联合求解，为二氧化硫前体物浓度；气团老化时间；

22、二次硝酸盐生成模型为：

23、;

24、其中，为平衡常数，硝酸气体浓度，由氧化得到，为铵盐浓度，体现硝酸铵生成的化学平衡约束；

25、二次有机物生成模型为：

26、；

27、其中，其中为各类挥发性有机物前体物浓度，为氧化速率常数，为产率系数；为物种分类总数。

28、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：分别针对二次硫酸盐、二次硝酸盐和二次有机物构建了基于前体物浓度、氧化潜势与化学平衡的非线性生成模型，能够更准确地反映二次颗粒物的生成机制与环境依赖性，增强了二次源贡献估算的机理合理性与动态响应能力。

29、优选的，在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，引入质量平衡权重与化学物种权重，对源贡献进行双权重因子协同优化，最终优化目标为：；

30、其中，和为权重系数；为引入源谱间相似度惩罚项的目标函数；为质量平衡权重；为化学物种权重；

31、，约束条件；实测颗粒物总质量浓度；第个源类的贡献浓度；

32、；

33、第个源的特征物种集合；第个样品中第个物种的实测浓度；第个源中第个物种的质量分数。

34、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：通过引入质量平衡权重与化学物种权重，构建了双重约束优化目标，确保了源贡献估算结果在质量闭合与化学组成一致性方面的合理性，提升了解析结果在化学物种层面上的物理可信度与稳定性。

35、优选的，在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，使用多个空气质量模型进行模拟，并对各模型间的模拟结果以站点监测数据为基准进行比对和校验，引入 多模型权重融合与偏差校正，以地面监测站点小时浓度数据为基准，计算各模型在每一站点、每一时刻的偏差权重，构建动态融合系数，多模型动态融合后的基准浓度场：；

36、其中，参与融合的空气质量模型总数;为空间位置坐标；为时间索引；为第个模型在位置时刻的模拟浓度；为第个模型在位置、时刻的融合权重，通过最小化与监测值的均方根误差（rmse）求解：

37、；

38、；

39、其中为监测站点集合，监测站点索引，为监测浓度。

40、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：采用动态融合权重与偏差校正方法，以监测数据为基准优化多空气质量模型的融合系数，提升了模拟结果的时空精度与一致性，降低了单一模型系统性偏差的影响，为后续源贡献解析提供了高精度的基准浓度场。

41、优选的，在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，利用空气质量模型，获得城市尺度颗粒物本地排放和区域输送比例：

42、采用 标记物种追踪法 与 扰动法 结合，定义本地贡献与区域贡献：

43、；

44、；

45、其中为仅关闭区域外排放源后模拟的本地源贡献浓度，为基准模拟浓度；

46、引入动态大气输送-反应耦合系数，修正因非线性化学反应导致的贡献叠加误差：；通过离线化学箱模型拟合确定，实现非线性化学过程对源贡献的二次分配校正。

47、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：结合标记物种追踪法与扰动法，并引入非线性输送-反应耦合系数，能够准确区分本地与区域输送对受体点浓度的贡献，克服了线性叠加假设在非线性化学过程中的误差，提升了区域输送解析的精度与机理一致性。

48、优选的，在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，建立 一次-二次再分配矩阵，将总颗粒物浓度分解为：

49、；

50、；

51、其中，一次排放直接贡献；二次生成贡献；为第类前体物生成的二次有机气溶胶，为二次无机气溶胶浓度；

52、在分配关系模型，引入 转化弹性系数，描述前体物向二次颗粒物组分的转化效率随环境条件的变化：；

53、其中，为温度影响函数；相对湿度影响函数；臭氧影响函数。

54、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：通过构建一次-二次再分配矩阵及引入转化弹性系数，实现了对二次颗粒物生成过程的环境敏感性建模，能够动态反映温度、湿度、臭氧等因素对二次生成效率的影响，提升了二次源贡献估算的环境适应性与机制解释能力。

55、优选的，在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，基于土地利用类型与排放源空间分布，定义城市源贡献与农村源贡献：

56、；

57、；

58、其中通过 源区标记法 获得，仅保留城市行政边界内排放源，关闭农村区域排放源，模拟得到城市源贡献浓度；引入 城乡传输互易系数，描述城市与农村排放之间因大气输送产生的相互贡献：

59、；

60、其中，城市源对城市点的自身贡献，农村源对农村点的自身贡献；城市源对农村受体点的传输系数；农村源对城市受体点的传输系数；

61、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：采用源区标记法与城乡传输互易系数，实现了城市与农村源贡献的分离与交互影响量化，揭示了城乡间大气输送的互馈机制，为区域协同治理与城乡差异化管控提供了科学支撑。

62、优选的，在上述的一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法中，不同排放高度贡献解析，将排放源按高度分层,,,，通过逐层关闭法计算各高度层贡献：；

63、其中，为仅保留第层排放源、关闭其他高度层后的模拟浓度；

64、引入 垂直贡献衰减函数，描述不同高度排放对地面浓度的贡献随距离的衰减规律：；其中为特征衰减高度，为衰减指数，通过多层模型模拟与边界层高度耦合反演得到。

65、通过上述技术方案，本发明有益效果在于：通过逐层关闭法与垂直贡献衰减函数，量化了不同高度层排放对地面浓度的贡献及其随距离的衰减规律，增强了对高架源与近地面源影响的识别能力，为垂直结构优化与高架源减排策略制定提供了技术支撑。

66、经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本发明公开提供了一种精细化到行业的大气颗粒物的源解析方法，基于多源数据融合与多模型协同的技术架构，该行业级污源解析方法通过改进型受体模型、非线性二次源生成模型、双权重因子优化、多模型动态融合、输送-反应耦合校正、城乡传输互易系数及垂直贡献衰减函数等一系列创新机制，显著提升了对共线性一次源的分离能力、二次颗粒物生成过程的机理表征精度、源贡献估算的质量闭合与化学一致性、基准浓度场的时空精度、本地与区域输送的非线性解耦能力、城乡源交互影响的量化能力以及不同排放高度贡献的垂直解析能力，从而实现了从源类辨识、空间归属、过程解析到结果校正的全链条技术突破，为区域大气污染精准溯源与协同治理提供了高分辨率、高可信度的科学支撑。