一种批次熔融结晶过程的温度预测方法

本发明属于人工智能与化工过程建模领域，具体涉及一种面向工业批次熔融结晶过程的机理-数据混合驱动建模方法，适用于有限仪表测点条件下的结晶过程中的温度曲线与相态变化的动态预测。

背景技术：

1、熔融结晶作为一种重要的分离纯化技术，广泛应用于高附加值有机中间体及聚合物材料的生产过程中。该过程通过控制温度变化实现组分从液相到固相的转移完成目标组分与杂质的分离，具有传热传质强耦合的特点。现有熔融结晶机理模型可以描述晶体的生长，通过粒度的测量完成晶体生长模拟，但模型求解一方面依赖结晶生长行为的测量信息，难以直接应用于仅有温度测点的工业现场；另一方面不能在相对较为随机的介稳阶段晶体初生长阶段完成对熔体相变的自主识别，无法连续预测结晶从冷却到完结的全周期温度。因此，需要一种能够在有限温度测点条件下，实现批次熔融结晶过程全周期温度预测的技术。

技术实现思路

1、为了克服现有技术的不足，本发明一种面向工业批次熔融结晶过程的机理-数据混合驱动建模温度预测方法，能够不依赖描述结晶生长的粒度测量，仅以工业现场有限测点信息实现批次熔融结晶过程全周期温度和结晶量预测。

2、为了实现上述目的，本发明提供如下的技术方案：

3、一种批次熔融结晶过程的温度预测方法，包括以下步骤：

4、s1、采集批次熔融结晶过程的历史数据；

5、s2、基于s1的历史数据，通过回归分析建立冷却阶段与温度的线性关联式、结晶阶段与晶层厚度的分段关联式及与晶层厚度和结晶器平均传热温差的关联式，提取冷却阶段特征，训练数据驱动模型预测介稳阶段的起点温度、终点温度及温度反弹速率；

6、s3、以冷却阶段起始温度、公用工程流量、公用工程进口温度、进料质量为输入，采用冷却阶段关联式，按冷却阶段温度变化率递推计算温度，由介稳阶段起始温度确定终止条件，输出冷却阶段温度曲线；

7、s4、提取冷却阶段特征输入数据驱动模型，获得介稳阶段起点温度、终点温度及温度反弹速率，按介稳阶段温度变化率生成温度曲线，结合结晶速率换算为结晶阶段起始晶层厚度，输出介稳阶段温度曲线；

8、s5、以结晶阶段起始温度和结晶阶段起始晶层厚度为条件，采用结晶阶段分段关联式及关联式，按结晶阶段温度变化率递推计算，逐步更新温度结晶质量晶层厚度，输出结晶阶段温度曲线；

9、s6、全周期曲线合成：将冷却、介稳、结晶阶段温度曲线合并，输出全周期温度曲线。

10、进一步地，所述s1的过程为：

11、s1.1、收集原料和公用工程的物性数据，包括公用工程定压比热容、液相热容、结晶潜热、固相密度、结晶面积；

12、s1.2、采集工业熔融结晶装置多个批次运行中的现场仪表数据，测点包括：熔体温度曲线、公用工程进口温度曲线、公用工程出口温度曲线、公用工程流量及进料质量；

13、s1.3、采样数据按结晶过程进出料分割成批次，第j个批次()的每个变量运行曲线各有i

j个数据，其中第

i个数据点符合；

14、s1.4、根据熔体特性，将结晶过程划分为冷却、介稳、结晶三个阶段；

15、s1.5、定义介稳阶段起点温度、终点温度、温度反弹速率；

16、s1.6、定义瞬时显热分配系数为熔体降温所需的显热量与公用工程移热量的比值，定义传热能力。

17、再进一步，所述s2的过程为：

18、s2.1、基于步骤s1中每个批次冷却阶段的历史数据，通过回归分析建立冷却阶段与温度的线性关联式，在第个历史批次中，对任一个冷却阶段的时刻()，熔体温度与传热能力可写为；采用最小二乘法估计参数和，以预测值与实际值的误差平方和为目标，设定参数估计目标函数求解即，可得到待估参数、；

19、s2.2、基于步骤s1中每个批次结晶阶段的历史数据，建立结晶阶段与晶层厚度的关联式；

20、s2.3、基于步骤s1中每个批次结晶阶段的历史数据，通过回归分析建立与晶层厚度和结晶器平均传热温差的关联式，计算结晶器平均传热温差；

21、s2.4、使用滑动窗口法按熔体温度下降量为步长从步骤s1冷却阶段历史数据中提取xgboost（extreme gradient boosting）模型的特征输入如下：温度区间耗时、相应公用工程进口温度变化量、相应公用工程进出口平均温差、相应结晶器平均传热温差、相应等效蓄热系数和相应表观热阻；

22、介稳阶段三个变量起始温度、温度反弹速率和终点温度作为介稳阶段温度预测数据模型的输出；

23、历史数据集按照预设比例（如8:2或7:3）随机分割为训练集与测试集，采用k折交叉验证（k取5~10）调整模型超参数，以优化模型的泛化性能；超参数包括：决策树数量（数量范围：1~1000）、决策树深度（数量范围：3~10）；模型训练终止条件同时满足：训练集上的相关系数r2≥0.95，训练集与测试集的r2差值≤0.05，测试集上的均方根误差rmse≤0.1℃。

24、训练好的介稳阶段数据驱动模型，用于新批次的介稳阶段起始温度、温度反弹速率和终点温度预测。

25、优选的，所述s2.2中，结晶阶段与晶层厚度的关联式建立分为以下三步：

26、a. 所用每批次中结晶阶段的晶层厚度随时间变化数据可以采用每批次历史数据熔体温度、公用工程进出口温度与、公用工程流量、进料质量计算得到，计算求解结晶质量；

27、b. 求解晶层厚度；

28、c. 建立结晶阶段传热能力与晶层厚度的关联式，关联式采用分段函数形式，第一阈值的取值范围视物性特征而定，第二阈值的取值范围视物性特征而定；

29、采用最小二乘法估计参数，以预测值与实际值的误差平方和为目标，设定参数估计目标函数，求解得到待估参数、、、、、、、、、、、。

30、所述s2.3中，参数估计的目标函数为预测值与实际值的误差平方和，设定参数估计目标函数。求解得到待估参数、、、、。

31、更进一步，所述s3的过程为：

32、s3.1、所预测批次的在线可测输入变量包括：冷却阶段起始温度、公用工程进口温度、公用工程流量；

33、s3.2、求解冷却阶段熔体温度变化率以及公用工程出口温度；

34、从冷却阶段起始时间和起始温度开始，每个时间步执行以下操作：

35、根据当前熔体温度，先求解冷却阶段关联式；值代入熔体温度变化率，采用固定步长进行前向积分，逐步更新下一时间熔体温度；重复上述过程得到冷却阶段的温度变化曲线；终止温度和时间由步骤s4预测的介稳阶段起始点确定。

36、所述s4的过程为：

37、s4.1、按照介稳阶段温度预测模型的特征输入要求，从所预测批次冷却阶段的现场在线可测数据中提取介稳阶段所需的特征输入，将其输入训练好的介稳阶段温度预测模型获得介稳阶段的起始温度、温度反弹速率和终点温度，并将赋予步骤s3预测的冷却阶段作为终点；

38、s4.2、设定介稳阶段温度变化方程以及介稳阶段结晶速率，用介稳阶段温度预测模型获得介稳阶段的温度曲线和介稳阶段累积的结晶质量，并将其折算为介稳阶段的终了晶层厚度，赋予结晶阶段作为起始晶层厚度，介稳阶段结束时间作为结晶阶段起始时间。

39、所述s5的过程为：

40、s5.1、所预测新批次的现场在线可测变量包括：公用工程进口温度、公用工程流量，结晶阶段起始温度和起始晶层厚度由步骤s4介稳阶段预测结果确定；

41、s5.2、求解结晶阶段熔体温度变化率以及结晶阶段结晶速率，从结晶阶段起始温度和起始晶层厚度开始，每个时间步执行以下操作：

42、根据当前晶层厚度，采用关联式和关联式计算结晶阶段和瞬时显热分配系数。将代入熔体温度变化率公式和结晶速率公式，采用固定步长进行前向积分，计算下一时间累积结晶质量、熔体温度和晶层厚度；重复上述过程直至熔体温度达到装置规定的批次终温。

43、所述s6中，全周期温度曲线合成过程为：将s3、s4、s5预测的三段温度曲线合并，获得连续的全周期熔体温度轨迹。

44、本发明的有益效果为：该方法能够仅利用工业现场易于获取的温度测量信息，无需增加晶体生长测量仪表，给出冷却至结晶全周期温度曲线和晶体生长量预测，预测可达到工程精度且实施简单，可以用于批次结晶过程的控制与优化，工业适用性强，具有良好的应用前景。