一种快堆金属燃料与燃料包壳相互作用的模拟方法

本发明涉及核材料领域。具体而言，本发明涉及一种快堆金属燃料的燃料包壳相互作用过程的模拟方法。

背景技术：

1、u-zr金属燃料具有制造简单、高燃耗、良好的热响应性，以及可通过熔融精炼或电解精炼工艺实现相对简单回收等优势，在快堆与某些先进堆型中被长期视为重要的候选燃料体系。u-zr金属燃料与燃料包壳的相互作用是先进快堆（如钠冷快堆）中制约燃料高燃耗性能的核心问题，主要涉及燃料包壳化学相互作用和燃料包壳机械相互作用两类相互作用。燃料包壳化学相互作用指的是燃料与包壳材料之间发生的原子级扩散和化学反应。燃料包壳机械相互作用主要指由于燃料和包壳的物理尺寸变化，在界面处产生的机械应力与应变，从而导致包壳的变形与损伤。这两者相互关联、相互促进，共同导致包壳的失效，而包壳的失效会直接威胁反应堆的运行安全，同时增加燃料组件提前更换、运维检修的成本，对反应堆经济性造成显著影响。

2、相场方法（phase-field method）在研究材料析出相形貌演化与界面结构变化方面具有独特优势。近年来，该方法已广泛应用于 u-zr 金属燃料内部组分再分布及裂变气体泡长大等问题的模拟。然而，在直接制约快堆燃料性能的关键环节——u-zr 金属燃料与燃料包壳的相互作用研究中，相场方法尚未得到系统开展，相关研究仍存在明显空白。利用相场模拟有助于全面揭示 u-zr 金属燃料与燃料包壳相互作用的热力学、动力学及温度场、应力场和组成场等多场耦合机制，深入掌握在辐照下u-zr金属燃料与燃料包壳的演化机理与规律，填补微观机理与宏观性能之间的认知空白，为涂层/屏障层设计、包壳合金优化以及燃料成分调整提供科学依据，进而直接服务于燃料设计安全裕度提升、组件寿命延长与反应堆运行策略优化。长远来看，该方向的研究将为快堆技术升级与核燃料闭式循环发展提供关键理论支撑，助力核能系统向更安全、更经济、更可持续的方向迈进。

技术实现思路

1、为了解决上述现有技术中存在的问题，本发明的目的在于提出一种快堆金属燃料与燃料包壳相互作用的模拟方法，通过该方法模拟不同工况下金属燃料与燃料包壳的相互作用，再现u-zr金属燃料在反应堆服役条件下微观结构演变过程，获得金属燃料与燃料包壳相互作用规律，最终为燃料组件性能优化与寿命延长提供理论依据和工程指引。

2、为了解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：

3、一种快堆金属燃料与燃料包壳相互作用的模拟方法，所述金属燃料为u-zr、u-pu-zr或u-tru-zr合金，所述燃料包壳为不锈钢材料，包括如下步骤：

4、s1：计算用于模拟金属燃料与燃料包壳相互作用所需的各物相的热力学和动力学参数，所述各物相包括金属燃料相、fe2u相、feu6相和包壳材料相；计算辐照条件下u、zr和fe元素的迁移率；

5、s2：引入序参量来描述金属燃料与燃料包壳相互作用的物相；通过传热方程计算温度分布；根据步骤s1计算的各物相的热力学和动力学参数，基于材料热力学计算获得各相的自由能密度函数，结合界面梯度自由能和弹性能密度函数，并考虑燃耗对弹性能密度的影响，建立金属燃料与燃料包壳化学相互作用的总自由能方程；

6、s3：根据步骤s2得到的金属燃料与燃料包壳化学相互作用的总自由能方程，构建描述序参量演化的allen-cahn方程和描述浓度演化的cahn-hilliard方程；采用有限差分法对allen-cahn方程和cahn-hilliard方程进行数值求解，对获得的数值解进行可视化处理，得到不同工况下金属燃料与燃料包壳化学相互作用产物fe2u相和feu6相的产生以及生长图像；统计不同时间下的fe2u相和feu6相所占格点数并转化为实际空间尺度的距离，得到不同工况下金属燃料与燃料包壳化学相互作用产物fe2u相和feu6相的厚度随时间演化的曲线；

7、s4：从 s3 获取金属燃料与燃料包壳化学相互作用产物 fe2u相和feu6相在不同工况即不同温度t、燃耗bu下厚度的数据，构建数据集，处理缺失值与异常值；建立多输出深度神经网络回归模型，将数据集划分为训练集和验证集对多输出深度神经网络回归模型进行训练和验证，使用决定系数r² score和平均绝对误差mean absolute error评估多输出深度神经网络回归模型的性能，将性能最优的多输出深度神经网络回归模型封装，用于预测金属燃料与燃料包壳化学相互作用产物fe2u相和feu6相在不同温度和燃耗下的厚度；

8、s5：引入相场变量描述金属燃料与燃料包壳的机械相互作用产生的裂纹，根据断裂力学能量判据判断是否发生断裂；根据s4建立的多输出深度神经网络回归模型得到产物相厚度作为初始输入，建立金属燃料与燃料包壳机械相互作用的总能量方程；

9、s6：根据步骤s5得到的金属燃料与燃料包壳机械相互作用的总能量方程，构建描述相场变量演化的allen-cahn方程；采用有限差分法对allen-cahn方程进行数值求解，对获得的数值解进行可视化处理，得到不同应力下金属燃料与燃料包壳机械相互作用产物fe2u相和feu6相中裂纹的产生以及生长图像；

10、s7：根据步骤s3和s6分别获取金属燃料与燃料包壳化学和机械相互作用结果，获得金属燃料与燃料包壳相互作用规律。

11、所述步骤s1包括以下子步骤：

12、s1.1 计算用于模拟金属燃料与燃料包壳相互作用所需的各物相的热力学和动力学参数，包括金属燃料相、fe2u相、feu6相和包壳材料相的gibbs自由能参数、扩散系数、热导率、弹性模量、不同相间的界面能项系数、界面能势垒、辐照空位源项、空位受缺陷吸收速率和热力学平衡条件下的空位浓度；

13、s1.2辐照条件下u、zr和fe元素的迁移率发生改变，计算辐照影响迁移率的表达式为：

14、

15、其中为辐照迁移率，为热扩散迁移率，

cv为总空位浓度，为在热力学平衡条件下的空位浓度。

16、所述步骤s2包括以下子步骤：

17、s2.1 为清晰区分金属燃料与燃料包壳化学相互作用中的多相，引入序参量代表金属燃料相，序参量代表fe2u相，序参量代表feu6相，序参量代表包壳材料fe相；在u-zr金属燃料与包壳材料的金属燃料与燃料包壳化学相互作用行为中考虑fe、u和zr这三种元素的扩散行为，引入fe元素浓度，u元素浓度和zr元素浓度；

18、s2.2经典有源传热方程形式为：

19、

20、其中为热源，为等效热导率，

t为温度；等效热导率的计算要将各相的热导率与序参量结合起来，计算公式为：

21、

22、其中为金属燃料相热导率，为fe2u相热导率，为feu6相热导率，为包壳材料fe相热导率；

23、s2.3 金属燃料与燃料包壳化学相互作用的总自由能方程如下所示：

24、

25、式中为金属燃料与燃料包壳化学相互作用总自由能，为局部自由能密度函数，为fe元素浓度的梯度能系数，为u元素浓度的梯度能系数，为zr元素浓度的梯度能系数，为序参量和对应的梯度能系数，为序参量和对应的界面势垒高度，为燃耗影响下弹性能密度；

26、引入燃耗影响下弹性能密度的函数关系，

v为燃耗对弹性能密度影响函数，为弹性应变能密度；燃耗bu对弹性能密度的影响函数为：

27、

28、所述步骤s3包括以下子步骤：

29、s3.1在金属燃料与燃料包壳化学相互作用中存在金属燃料相、fe2u相、feu6相以及包壳材料fe相；在多相结构下，构建描述序参量演化的allen-cahn方程不再由单个序参量表示，序参量、、和演化的allen-cahn方程形式为：

30、

31、其中为序参量和对应的动力学系数，其中为序参量和对应的动力学系数，其中为序参量和对应的动力学系数，其中为序参量和对应的动力学系数，为序参量和对应的梯度能系数，为序参量和对应的梯度能系数，为序参量和对应的梯度能系数，为序参量和对应的梯度能系数；

32、总自由能不仅仅为序参量的函数，也是浓度的函数；在u-zr金属燃料与燃料包壳材料的燃料包壳化学相互作用行为中考虑fe、u和zr这三种元素的扩散行为；因为浓度、和满足关系，故三个浓度中只有两个为独立变量；浓度和演化的cahn-hilliard方程形式为：

33、

34、其中为fe元素的辐照迁移率，为u元素的辐照迁移率；

35、求解描述序参量、、和演化的allen-cahn方程和描述浓度、和演化的cahn-hilliard方程，得到序参量和浓度的时间与空间演化情况。

36、所述步骤s4包括以下子步骤：

37、s4.1数据收集与处理：本步骤的数据来源于步骤s3中获得的数据，这些数据包含了金属燃料与燃料包壳化学相互作用fe2u相和feu6相在不同温度和燃耗下的厚度；

38、温度t：金属燃料与燃料包壳化学相互作用产物相处的工作温度，单位为开尔文k；

39、燃耗bu：燃料棒对应轴向位置的累积燃耗，单位为gwd/thm；

40、输出标签 outputs： 金属燃料与燃料包壳化学相互作用在不同温度与燃耗下通过步骤s3得到的两个产物相的厚度；

41、第一产物相厚度l1：fe2u相厚度；

42、第二产物相厚度l2：feu6相厚度；

43、数据集构建： 将收集到的数据整理成结构化表格，每一行代表一个模拟结果点，包含t, bu, l1, l2四个值；

44、处理缺失值与异常值：对数据集进行清洗，剔除数据记录不完整的样本；对于测量误差导致的明显异常点，采用统计学方法进行识别和剔除；

45、s4.2多输出深度神经网络回归模型的搭建与训练：由于需要同时预测两个相关的输出l1和l2，本步骤构建一个多输出multi-output深度神经网络dnn回归模型；模型架构包含输入层input layer、隐藏层hidden layers和输出层；

46、选用均方误差mean squared error作为损失函数loss function；

47、优化器optimizer采用adam优化器，这是一种自适应学习率的优化算法，收敛速度快且性能稳定，初始学习率设置为0.001；将处理后的数据集按80%和20%的比例划分为训练集和验证集；在训练集上对模型进行训练，每个训练周期epoch结束后，在验证集上评估模型性能，并引入早停early stopping机制：若验证集上的损失连续10个周期没有下降，则停止训练，并保存模型权重，得到多输出深度神经网络回归模型；

48、s4.3: 结果分析与应用，在独立的测试集上，使用以下指标评估模型的性能：

49、决定系数r² score：衡量模型对数据方差的解释程度，值越接近1表示拟合效果越好；

50、平均绝对误差mean absolute error：表示预测值与真实值之间差的绝对值的平均数，单位为微米，具有很强的物理可解释性；

51、使用决定系数r² score和平均绝对误差mean absolute error评估多输出深度神经网络回归模型的性能，将性能最优的多输出深度神经网络回归模型封装为一个具备明确输入输出映射关系的预测函数，其核心功能是基于温度和燃耗，精准输出目标体系中两种产物相的厚度参数l1和l2，从而提升整体预测精度和计算效率；以产物相厚度的输出作为初始输入，建立金属燃料与燃料包壳机械相互作用的总能量方程；

52、所述步骤s5包括以下子步骤：

53、s5.1 为描述裂纹萌生需要引用断裂能的表达式：

54、

55、其中，为外力功，为弹性势能，为塑性功，为裂纹表面能；金属燃料与燃料包壳的机械相互作用产生裂纹，引入相场变量描述裂纹，根据断裂力学裂纹萌生的能量判据，整个体系中发生断裂的条件应当为受到的外加应力产生的能量大于界面断裂产生新表面所需要的能量；

56、s5.2金属燃料与燃料包壳机械相互作用的总能量方程的表达式为：

57、

58、其中，为体系总能量，上式等号右侧第一项为发生弹性形变而需要的能量，第二项为裂纹延申产生新表面所需要的能量，第三项为局部空间离散点处力的体密度产生的能量，第四项为边界条件处施加的外力产生的能量；为位移场，为相场变量，为应变张量，为弹性模量，为断裂韧性，为相场正则化参数，为体积，为表面积，为体积力，为表面力。

59、步骤s6中相场变量演化的allen-cahn方程形式为：

60、

61、其中为相场变量演化的动力学系数。

62、采用有限差分法求解描述快堆金属燃料与燃料包壳机械相互作用中裂纹演化的allen-cahn方程，对获得的数值解进行可视化处理，得到不同应力下裂纹在燃料包壳化学相互作用产物fe2u相和feu6相中生长演化的结果。

63、本发明与现有技术对比，具有如下优点：

64、1.本发明的模拟方法突破了传统单一扩散方程或热力学模型的局限。通过耦合辐照、传热、力学等物理过程，将辐照微结构演化、不同燃耗下的传热传质、断裂力学等理论有机结合，克服了仅考虑单一物理场的不足，实现了全面揭示金属燃料与包壳在实际工况下的相互作用的目标。

65、2. 本发明选取的相场变量能够实现对金属燃料与包壳相互作用的复杂多相界面的精确描述。通过引入多个序参量，能清晰区分 u-zr 金属燃料与 fe 基包壳反应过程中形成的多层产物（fe2u层、feu6层、u-zr 层和包壳材料fe层）和裂纹，实现对复杂多相界面的精确模拟。

66、3. 本发明采用了非常完备而且合理的模型参数。本发明将 u-zr-fe 体系的gibbs 自由能、扩散系数、热导率、弹性模量、界面能、辐照缺陷参数等关键物性数据作为模型输入，为模型提供坚实的数据支撑。同时，考虑了辐照加速扩散等因素，对扩散系数和力学参数进行了修正，能够保证计算结果的合理性与可靠性。

67、4.本发明能够获得兼具验证和预测功能的动力学规律。模拟方法能够描述金属燃料与燃料包壳化学相互作用过程中的元素互扩散、产物相形成、相互作用层厚度增长等规律，并给出随时间和温度变化的动力学曲线。

68、5. 本发明基于相场模拟结果，通过建立多输出深度神经网络回归模型，能够获取产物相厚度与辐照条件（如温度、燃耗）的关系，能够精确预测在金属燃料与燃料包壳材料界面处形成的产物fe2u相和feu6相的厚度，为后续断裂行为的模拟提供初始输入，模拟产物相中裂纹的生长演化。